北京冬季一次重污染過程的污染特征及成因分析

楊孝文,周　穎,程水源,王　剛,王曉琦 (北京工業大學,區域大氣復合污染防治北京市重點實驗室,北京100124)

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北京冬季一次重污染過程的污染特征及成因分析

楊孝文,周穎,程水源*,王剛,王曉琦 (北京工業大學,區域大氣復合污染防治北京市重點實驗室,北京100124)

摘要：為了研究北京冬季重污染過程的污染特征及形成原因,選取2013年1月9～15日一次典型重污染過程,對污染期間氣象要素、大氣顆粒物組分特征和天氣背景場進行綜合研究.結果表明,此次大氣重污染過程中P M(10)和PM(2.5)平均質量濃度分別為347.7μg/m3和222.4μg/m3,均超過環境空氣質量標準(GB3095-2012)中規定的日均二級濃度限值.重污染時段PM(2.5)中NH4+、NO3-和SO4(2-)質量濃度之和占PM(2.5)質量濃度的44.0%,OC/EC的平均比值為5.44,說明二次無機離子和有機物對此次污染過程中PM(2.5)貢獻較大.穩定的大氣環流背景場、高濕度低風速的地面氣象條件和低而厚的逆溫層導致北京地區大氣層結穩定,加上北京三面環山的特殊地形結構,是造成此次大氣重污染過程的主要原因.

關鍵詞：重污染；PM(2.5)；化學組分；污染特征；北京市

* 責任作者, 教授, chengsy@bjut.edu.cn

中國北方城市在過去20年中,伴隨著大規模的產業和城市化的發展,實現了前所未有的經濟增長,然而經濟的繁榮卻帶來了城市區域空氣質量的普遍下降[1-3].嚴重的空氣污染問題頻繁發生,特別是高濃度的大氣顆粒物污染導致的灰霾天氣已經引起了社會各界的廣泛關注[4].研究表明,大氣重污染天氣的發生不僅會影響大氣能見度和人體健康,甚至會對全球的氣候變化造成影響[5-7].

一般而言,在本地污染源沒有得到明顯控制和改善的情況下,污染物濃度的高低主要受外來污染源的傳輸和本地擴散能力的影響[8].國內外學者開展了許多關于重污染過程相關的研究, Watson[9]研究發現,多數的灰霾天氣是由于包括人為源直接排放和氣態到顆粒態的轉換形成的大量顆粒物造成的;Huang等[10]通過結合地面觀測、衛星數據和激光雷達觀測的方法分析了灰霾期間各染物濃度比例及形成機制,發現PM2.5中主要成分為硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽, 且其總和占到了PM2.5質量濃度的77%;周敏等[11]通過分析上海一個月內多次灰霾天氣顆粒物的質量濃度和化學組分,發現PM2.5/PM10的比例平均達到60%以上,并且PM2.5中和所占比例大致相當,說明灰霾天氣下細顆粒物貢獻較大且其化學性質較為穩定;楊素英等[8]通過對北京一次重污染過程的天氣背景場的研究得出,較強的海平面高壓和均壓場的控制及三面環山的地形特點是造成北京地區易發生污染天氣的主要影響因素.但是,上述研究大多側重于對單一影響因素的分析,而近年來通過結合氣象要素、顆粒物化學組分和天氣背景場對重污染過程及其形成機制進行的研究相對較少.

2013年1月,我國中東部地區出現了大范圍、長時間、高強度的大氣重污染過程,共涉及10個省市自治區,影響面積達到了100多萬km2,受此影響最嚴重的華北地區多個城市的大氣PM2.5濃度超過了500μg/m3[12].京津冀地區共計發生了5次重污染過程,期間北京只有4d晴好天氣,這也是21世紀來北京受大氣污染最嚴重的一次[13].此次出現的長時間大范圍穩定的天氣條件及其引起的顆粒物組分特征變化,對于大氣重污染特征及形成原因,是非常具有研究價值的大氣污染案例[11].本研究選取2013年1月份北京地區顆粒物平均質量濃度最高的重污染過程(1月9～15日)為研究對象,對污染期間氣象要素、大氣顆粒物組分特征和天氣背景場進行綜合研究,分析此次重污染特征并探討其形成原因,以期為北京市及我國城市和區域的大氣污染物防控提供科學依據.

1　采樣與分析方法

1.1樣品采集

采樣地點位于北京市北三環附近的北京師范大學科技樓樓頂,距離地面高度約35m.該采樣點位于校園內,周邊交通較為密集,無明顯工業大氣污染源,基本可以代表北京市城區的空氣質量狀況.采樣時間為2013年1月4日至2月2日,采用24h連續采集方式(9:00至次日9:00)對環境PM2.5和PM10樣品進行采集,如遇特殊情況(雨雪天氣、設備故障等)臨時調整采樣時間.采樣儀器選用武漢天虹儀表有限公司生產的大氣顆粒物采樣器,采樣流量設置為100L/min.采樣濾膜為直徑90mm的纖維素濾膜(英國Whatman公司)和特純石英纖維濾膜(英國Whatman公司)分別用于水溶性離子和碳質組分測試分析.樣品采集后立即放入聚四氟乙烯塑料袋內密封并置于-18℃冰箱內保存.濾膜使用前后均需在潔凈室[溫度:(20±5)℃,濕度:40%±2%]內平衡48h,用電子天平(型號:Sartorius-Denver TB-215D,精度: 0.01mg)進行稱量.

1.2樣品分析

1.2.1水溶性離子分析剪取1/4的纖維素大氣采樣膜,稱量后剪碎,放入容積20mL的試管中,加入10mL高純水,密封后置于超聲波清洗器振蕩40min,用聚丙烯無菌注射器經0.45μg一次性針頭微孔濾膜注入離子色譜系統.如樣品濃度較高,則稀釋10倍后再進行測定.同時采用3張空白膜做相同的處理,采用離子色譜儀(型號:瑞士萬通861Advanced Compact IC型)分析Na+、K+、 Ca2+、Mg2+、NH4+、F-、Cl-、、、、共11種離子的質量濃度[14].

1.2.2碳質組分分析利用美國沙漠所開發的DRI Model 2001A熱光碳分析儀對石英濾膜樣品進行有機碳OC和元素碳EC的分析.由于 OC 和EC在不同溫度下發生氧化的順序不同,如140℃(OC1)、280℃(OC2)、480℃(OC3)、580℃(OC4),EC1、EC2、EC3分別于580℃、740℃、840℃釋放出來,故采用程序升溫的方法對樣品進行測試.由于OC在碳化過程中會形成裂解碳OP,因此根據IMPROVE協議OC=OC1+OC2+ OC3+OC4+OP,EC=EC1+EC2+EC3-OP[15].空白實驗采用空白膜做相同的處理,每次做三組空白試驗,取其平均值作為空白值,本研究所有實驗數據均已扣除空白值.

2　結果與討論

2.1污染過程特征

2.1.1污染物濃度變化特征圖1顯示了北京市2013年1月9～15日氣態污染物和顆粒物日均質量濃度.結果表明,PM10和PM2.5質量濃度日均最大值出現在2013年1月12日,分別為672.3μg/m3和445.2μg/m3,觀測期間平均質量濃度分別為347.7μg/m3和222.4μg/m3,均超過環境空氣質量標準(GB3095-2012)[16]中規定的PM10和PM2.5日均二級濃度限值(PM10:150μg/m3; PM2.5:75μg/m3)數倍.計算污染過程中PM2.5/PM10發現,PM2.5占PM10的平均質量分數大于60%,表明此次重污染天氣主要是由細顆粒物污染引起的,而整個一月份采樣期間在非污染日的情況下,這一比例為49%.同時,受穩定的氣象條件影響,SO2和NO2的日均濃度也在12日到達峰值,日均濃度分別為152μg/m3和200μg/m3,分別高于環境空氣質量標準(GB3095-2012)[16]中規定的SO2和NO2的日均二級濃度限值(SO2:150μg/m3; NO2:80μg/m3).

有研究表明,在不同的氣象條件下SO2、NO2和PM10的濃度變化趨勢有很大不同.當區域受沙塵天氣影響時,由于沙塵天氣帶來的堿性顆粒物有利于SO2和NO2的吸收,所以通常SO2和NO2的濃度會隨PM10濃度的上升而下降[17].如表1所示,基于北京市12個國控監測站點收集的污染物濃度數據,統計2012年和2013年4次由沙塵導致的重污染天氣,平均SO2/PM10和NO2/PM10均小于或在0.1左右.而2013年1月12日SO2/PM10和NO2/PM10為0.23和0.30,這一比例遠遠高于沙塵影響的重污染天氣.

圖1　觀測期間氣態污染物和顆粒物日均濃度變化Fig.1　Daily changes of the concentration of gaseous pollutants and particulates during sampling period

表1　重污染天氣下氣態污染物與PM10的比例Table 1　Ratio of gaseous pollutants and PM10on the heavily polluted days

2.1.2氣象要素變化特征表2為研究期間(9～15日)北京市的氣象參數.與采樣期間非污染日相比,重污染時段(10～13日)氣象要素特征表現為:氣溫偏高,重污染時段均值為-5.3℃,非污染日均值為-6.1℃;風速較小,重污染時段均值為1.7m/s,非污染日均值為2.8m/s,大氣擴散能力弱,有利于局地污染物的累積;氣壓較弱,重污染時段均值為1024.5hPa,非污染日均值為1031.2hPa,且重污染時段氣壓變化幅度較小;相對濕度較高,重污染時段均值為77.9%,非污染日均值為50.2%,較大的相對濕度有利于二次粒子轉化,容易造成顆粒物的吸濕性增長和積累[18];能見度較差,重污染時段均值為2.2km,非污染日均值為10.6km. 對PM2.5質量濃度與氣象要素進行相關性分析發現,重污染時段PM2.5質量濃度與相對濕度的相關性較好,相關系數為0.73,而在非污染日其系數為0.43.能見度與PM2.5質量濃度在重污染時段也表現出很好的負相關性,重污染時段為-0.70,非污染日為-0.49.這與很多研究組的研究結果相一致[19-21].

表2　重污染過程日均氣象條件參數Table 2　Daily meteorological conditions during heavily pollution episode

2.1.3化學組分變化特征觀測期間大氣顆粒物PM2.5中主要化學組分情況如表3所示.重污染時段(10～13日)總水溶性離子(TWSI)平均質量濃度為155.16μg/m3,占PM2.5相對比例的49.5%,其中污染最嚴重的1月12日總水溶性離子質量濃度達到236.51μg/m3,而采樣期間非污染日總水溶性離子平均質量濃度僅為20.21μg/m3.重污染時段PM2.5中的、和的質量濃度分別為(36.03±14.18)μg/m3、(39.07±17.82)μg/m3和(62.70±41.14)μg/m3,3種離子之和占到PM2.5質量濃度的44.0%,而這一比例在非污染日為35.2%,表明二次無機離子,主要是硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽易在重污染天氣下形成,且對PM2.5貢獻較大.重污染時段Ca2+和Mg2+質量濃度分別為(1.01±0.23)μg/m3和(0.32±0.14)μg/m3與非污染日[(0.63±0.52)μg/m3和(0.19±0.12)μg/m3]差異不大,主要是由于重污染時段氣象條件穩定,揚塵輸入的土壤塵顆粒物對重污染形成過程貢獻不明顯[22].

有研究表明,當OC/EC比值大于2時,大氣中有二次有機氣溶膠生成[23].通過計算發現,重污染時段OC/EC平均比值為5.44,說明此次大氣重污染過程中存在明顯的二次有機氣溶膠污染.

2.2重污染成因分析

2.2.1天氣形勢分析大氣重污染的形成過程往往與大尺度的大氣環流背景場密切相關.天氣形勢決定了氣象要素的變化,從而決定了大氣的穩定度和擴散能力[24].本研究根據此次重污染過程的發展變化情況對500hPa的高空和地面天氣形勢進行分析.

從1月1日08:00 500hPa圖[25][圖2(a)]上可以看出,歐亞大陸中高緯度環流呈典型的兩槽一脊天氣型,兩個低壓槽分別位于歐洲東部和亞洲東部,兩槽之間是范圍較大的高壓脊,這一大規模的天氣型會阻礙冷氣團向亞洲中低緯度地區移動,削弱冷空氣對我國東部地區的影響[26].之后在亞洲中緯度地區逐漸形成了以緯向環流為主的平穩西風帶,經向風弱,冷空氣入侵少,一直持續到1月13日[圖2(b)].這一高空天氣背景場是形成長時間持續大氣重污染的典型天氣形勢.

表3　PM2.5中主要化學組分情況(μg/m3)Table 3　Concentration of water soluble ions, EC and OC in PM2.5(μg/m3)

分析地面天氣形勢發現,大氣重污染過程中我國中東部地區大部分時間為弱氣壓場控制,從1月12日海平面氣壓圖[27][圖3(a)]可以看出,我國中東部地區為明顯的低壓均壓地帶.北京地區處于均壓帶的控制之下,地面和低空風速較小,甚至會出現長時間靜風天氣,不利于污染物的水平擴散.12日的探空數據[28](圖4)顯示了近地面明顯的逆溫現象,表明了850hPa以下穩定的氣象條件.逆溫層的出現不僅不利于天氣尺度擾動的發展,而且會減弱低層大氣的垂直混合,不利于污染物垂直擴散[29].在這種天氣條件下,加上北京三面環山的地形特點,造成污染物逐漸累積.另外,從圖4可以看出,左邊的曲線(代表露點)與右邊的曲線(代表溫度)在近地面非常接近,說明空氣相當潮濕,促進了大氣中氣態污染物向顆粒態的轉化.

圖2　2013年1月1日08:00和2013年1月13日08:00 500hPa天氣Fig.2　500hPa height field in the Eurasian region at 8:00 on January 1, 2013 and 8:00 on January 13, 2013

不利的擴散條件一直持續到1月15日夜間[圖3(b)],北京地區從均壓場轉為冷高壓前部,冷空氣帶來的西北氣流對區域污染物有一定的清除作用,污染物得以擴散.

圖3　2013年1月12日03:00和2013年1月15日20:00地面天氣Fig.3　Surface weather patterns over the Asia at 3:00 on January 12, 2013 and 20:00 on January 15, 2013

2.2.2區域傳輸影響利用美國國家海洋和大氣局(NOAA)研發的后向軌跡模型(HYSPLIT),對影響此次北京地區重污染天氣的氣團來源及軌跡變化進行分析.追蹤到達北京地區污染最為嚴重的1月12日的48h后向氣流軌跡(圖5).

從圖中可以看出區域高空以西北氣流為主,而近地面則以偏弱的西南風為主.1500m處氣團11日02:00從蒙古國移動到我國內蒙古自治區,途徑寧夏回族自治區、山西省和河北省于12日14:00到達北京.該氣團的高度隨著傳輸距離的增加逐漸下降,從10日20:00的2000m下降到11 日20:00的1000m,到達混合層以下,可見該氣團攜帶的污染物可能會對北京地區造成影響. 1000m處氣團途徑內蒙古自治區、山西省和河北省于12日02:00到達北京并下降到近地面,氣團帶來的污染物對北京地區影響較大.500m處氣團起源于北京市西南方,途徑山西省和河北省保定市于11日20:00到達北京,由于保定市是2013 年1月京津冀地區污染最為嚴重的城市之一,11 日PM2.5小時質量濃度最大值達到400μg/m3以上[30],并且氣團一直近地面移動,所以氣團攜帶的污染物對北京市有很大影響.由此可見,外來污染源的貢獻也可能是造成本次大氣重污染天氣的原因之一.

圖4　北京2013年1月12日08:00探空曲線Fig.4　T-lnP diagrm at Beijing at 8:00 on January 12, 2013.

2.2.3硫酸鹽與硝酸鹽的貢獻SO2和NO2是形成和的重要氣態前體物,通常可以用硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)來表示二次轉化的程度[31].SOR和NOR越高,表示氣態污染物的氧化程度越高,大氣中二次顆粒物含量越高[32].SOR 和NOR可通過以下公式計算得到[33].

表4為計算得到的研究期間重污染時段(10～13日)和采樣期間非污染時段SOR和NOR的平均值.重污染時段SOR和NOR平均值為(0.21 ±0.10)和(0.15±0.04),污染最為嚴重的1月12日達到0.31和0.17,這一比例遠遠高于采樣期間非污染時段.早期研究表明,受一次污染物影響時, SOR比例一般低于0.1[34].當SOR比例大于0.1時,說明大氣中的SO2發生了光催化氧化作用[35].根據這一結果可以推斷出此次重污染過程中SO2和NO2的二次轉化對于高濃度PM2.5貢獻很大.

圖5　北京2013年1月12日48h后向軌跡圖(圖中為UTC時間)Fig.5　48-h backward trajectory of air mass in Beijing, January 12, 2013

表4　SOR和NOR平均值Table 4　Average value of SOR and NOR

3　結論

3.1此次大氣重污染過程中PM10和PM2.5質量濃度日均最大值分別為672.3μg/m3和445.2μg/m3,平均質量濃度分別為347.7μg/m3和222.4μg/m3,均超過環境空氣質量標準(GB3095-2012)中規定的日均二級濃度限值. PM2.5占PM10的平均質量分數大于60%,表明此次重污染天氣主要是由細顆粒物污染引起的.

3.2重污染時段PM2.5中總水溶性離子平均質量濃度為155.16μg/m3,占PM2.5相對比例的49.5%,、和的質量濃度和所占比例明顯高于非污染時段,說明二次無機離子對此次污染過程中PM2.5貢獻較大;重污染時段Ca2+和Mg2+質量濃度與非污染日差異不大,說明揚塵輸入的土壤塵顆粒物對此次重污染形成過程貢獻不明顯;OC/EC平均比值為5.44,說明此次重污染過程中存在明顯的二次有機氣溶膠污染.

3.3穩定的大氣環流形勢、高濕度低風速的地面氣象條件和低而厚的逆溫層導致北京地區大氣層結穩定,加上北京三面環山的特殊地形結構,極其不利于污染物的擴散,是造成此次大氣重污染過程的主要原因.另外,在低壓均壓場控制下北京周邊省市污染物的輸送也可能是造成本次大氣重污染天氣的原因之一.

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Characteristics and formation mechanism of a heavy winter air pollution event in Beijing.

YANG Xiao-wen, ZHOU Ying, CHENG Shui-yuan*, WANG Gang, WANG Xiao-qi (Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2016,36(3)：679～686

Abstract：In order to study the characteristics and formation mechanism during a heavy air pollution episode in Beijing during 9～15January in 2013, the weather conditions, chemical characteristics of particulate matter and atmospheric environmental background were analyzed. The results showed that the average daily mass concentrations of PM(10)and PM(2.5)were 347.7μg/m3and 222.4μg/m3, respectively, exceeding the corresponding ambient air quality standards (GB3095-2012) of China. During the pollution episode, NH4+, NO3-and SO4(2-)made a combined contribution of 44.0% to PM(2.5)concentration. The average ratios of OC/EC were 5.44. This indicates a large contribution from secondary ions and organic matters to PM(2.5). The atmosphere was relatively stable during the study period in Beijing because of the stable atmosphere circulation, the adverse near-ground meteorological conditions of high humidity and low wind speed as well as the lower and deeper inversion layer. The stable atmospheric condition and the land structure surrounded by mountains on three sides in Beijing restrained the dispersion of pollutants, and these were the main causes of this heavy pollution process.

Key words：heavy pollution；PM(2.5)；chemical composition；pollution characteristics；Beijing

作者簡介：楊孝文(1989-),男,北京市人,博士,主要從事環境規劃管理與污染防治研究.

基金項目：國家自然科學基金(91544232);國家環保公益性行業科研專項(201409006);北京市科技計劃(Z141100001014002)

收稿日期：2015-06-26

中圖分類號：X513

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)03-0679-08