核電廠嚴重事故下安全殼內消氫技術研究

王超　要巍

【摘 要】福島事故中氫氣爆炸對全球核電廠安全提出了嚴峻挑戰。因此，明確事故工況下的氫氣來源，并及時采取合適的措施降低安全殼內氫氣濃度對于核電廠安全至關重要。本文介紹了壓水堆核電廠嚴重事故工況下氫氣產生的機理，對目前采用的幾種消氫裝置如移動式氫復合器、點火器及非能動式氫復合器做了具體分析對比，闡明各自的運行特點，特別強調了非能動式氫氣復合器的優點及運行注意事項，對核電廠的技術改造具有借鑒意義。

【關鍵詞】安全殼；氫氣來源；消氫裝置；氫氣復合器

0 引言

隨著我國電力需求的不斷增長，以及為滿足國家對能源結構不斷優化的要求，核電作為一種清潔環保的能源將越來越受到青睞。因此，隨之而來的安全問題也越來越受到人們的重視。2011年3月11日，日本9級地震引發海嘯造成日本福島核電廠發生核泄漏。此次福島核電廠事故發生后，引起各方面的關注。福島核電廠發生的爆炸屬于化學爆炸。福島第一核電廠1～3號機組在地震后都已成功自動停堆，但是由于地震及海嘯的影響導致廠外電源和應急柴油發電機不可用，喪失了堆芯冷卻功能，導致安全殼內壓力不斷升高，操作員采用泄壓安全閥釋放壓力容器內的蒸汽，燃料包殼鋯合金與水蒸氣反應會產生氫氣，當氫氣相對空氣的濃度達到了爆炸極限，在遇到高溫甚至明火后便發生了爆炸。據資料顯示，福島核電廠是有氫氣控制系統的，福島核電廠是MARK-1型沸水堆，控制氫氣的措施一般是往安全殼干井里注人惰性氣體（如CO2、N2、鹵代烴氣體），使得安全殼“惰化”，即破壞聚集在安全殼內的氫氣的燃燒帶，也就是說，使氫氣只有達到很高的濃度才能爆炸。比如說，正常情況下，安全殼內空氣中的氫氣濃度達到10%，就會引起燃燒爆炸。而充入惰性氣體后，氫氣濃度要達到60%（充CO2）、75%（充N2）才能引起爆炸，沸水堆的另一種抑氫措施是氫氣點火裝置，也就是把氫氣通過氫氣燃燒器燒掉，防止其聚集，但由于地震及海嘯的影響導致廠外電源和應急柴油發電機不可用，喪失了電源，致使無法消除安全殼內的氫氣，最終導致爆炸。

從福島核電廠爆炸可以看出核電廠嚴重事故下，氫氣在安全殼內可能發生快速的燃燒或者爆炸，產生較大的溫度和壓力載荷，破壞安全殼的完整性。為監測和消除安全殼內的爆炸風險，有必要采用一套安全殼內的氫氣控制系統。該系統在安全殼內堆芯分解或熔化的情形下，能夠采取措施限制安全殼內的氫氣濃度，從而避免安全殼整體發生危險。氫氣點火器與氫氣復合器是兩種現行的消除安全殼內氫氣的設備，同時考慮到喪失電源情況下的可行性，必須采用非能動氫氣復合器來降低氫氣濃度。

1 氫氣源項分析

在輕水堆核電廠嚴重事故進程中，鋯合金包殼與水或水蒸汽產生大量的氫氣，并通過反應堆冷卻劑系統壓力邊界或壓力容器破口釋放到安全殼中。如果壓力容器下封頭被熔穿，堆芯熔融物又會與安全殼堆腔內水或混凝土接觸反應，釋放出大量氫氣和少量其他易燃易爆氣體。釋放的氫氣在安全殼內擴散流動，與水蒸氣、空氣混合，形成可燃混合氣體。當氫氣的濃度超過可燃濃度限值4%時，則可能發生燃燒，甚至爆炸。這將會引起安全殼超壓和溫度升高，從而對安全殼的完整性構成威脅，放射性裂變產物因此可能釋放到環境中，造成嚴重后果。

針對嚴重事故下安全殼內的可燃氣體控制，我國最新頒布的《核動力廠設計安全規定》（HAF102）明確要求：“必須充分考慮在嚴重事故下控制可能產生或釋放的裂變產物、氫和其他物質的措施”。另外，參考美國聯邦法規10CFR規定：必須提供氫氣控制系統以安全地容納相當于100%燃料包殼金屬-水反應產生的氫氣；在事故期間及以后，相當于100%燃料包殼金屬-水反應產生的氫氣均勻分布時的濃度小于10%。因此，對核電廠進行嚴重事故下安全殼內氫氣濃度分布的計算分析，根據計算結果確定有效的氫氣控制措施，對于滿足我國核安全法規要求，具有現實的工程意義。

在失水事故工況下，安全殼內產生氫氣的源項主要有：冷卻劑在堆芯區和地坑區的輻照分解；鋯燃料包殼在事故期間被冷卻劑或蒸汽腐蝕產生的鋯水反應；安全殼內的鋁和鋅金屬被安全殼噴淋液腐蝕；冷卻劑中溶解氫的析出；芯熔融物與混凝土反應（MCCI）。不同源項具體分析如下：

（1）反應堆冷卻劑的輻照分解：失水事故后，堆芯將重新由安全注入系統淹沒，堆芯內的冷卻劑因受到由燃料棒內裂變產物釋放出的緩發γ的輻照而分解。同時安全殼地坑水也會由γ和β引起輻照分解。輻照分解反應方程式為：

2H2O=2H2+O2

（2）高溫下堆芯內的鋯水反應：在失水事故工況下，當燃料棒包殼溫度超過一定高溫時，包殼中的鋯金屬與冷卻劑發生放熱反應而產生大量的氫氣，鋯水反應方程式為：

Zr+2H2O=ZrO2+2H2

（3）噴淋水對安全殼內金屬鋁的腐蝕產氫。金屬鋁-水反應方程式為：

2Al+3H2O=Al2O3+3H2

由此可知，1kg鋁腐蝕的氫氣產生量為1.2444m3。金屬鋁的腐蝕速率，取決于安全殼溫度及噴淋液的pH值。

（4）鋅水反應產氫。金屬鋅水反應方程式為：

Zn+H2O=ZnO+H2

鋅在水中的腐蝕速率約為0.18g/（m2·d），比金屬鋁的腐蝕速率小的多，故可忽略不計。

（5）冷卻劑中溶解氫氣的析出：正常運行時冷卻劑中氫氣含量一般規定為20～50cm3/kg，保守取為50cm3/kg，反應堆冷卻劑熱態總質量約為168t，則反應堆冷卻劑中溶解氫氣的析出總量約為8.4m3。

（6）堆芯熔融物與混凝土反應（MCCI）：嚴重事故下，喪失正常及應急冷卻系統將會導致堆芯熔化并可能坍塌，如不進行干預，壓力容器的完整性將被破壞，進而堆芯熔融物落到堆腔底板與混凝土相互作用，即發生堆芯熔融物與混凝土相互作用（MCCI）。在高溫熔融物作用下，混凝土地基可能被熔穿，此外，大量不可凝氣體和氫氣等易爆燃氣體可能引起安全殼超壓失效。

2 安全殼內消氫技術分析

氫氣燃燒是造成核電廠安全殼失效的主要原因之一。當安全殼內的氫氣濃度達到一定比例時，在外界條件（例如溫度、壓力、氧氣濃度等）適合的情況下，可能會發生氫氣迅速燃燒或爆燃，從而造成與安全有關的設備和系統的局部損壞，甚至損壞安全殼的結構，造成大量的放射性物質進入環境。在國家核安全局頒布的《關于新建核電廠若干安全問題的技術政策》中明確指出：嚴重事故下，必須消除威脅安全殼完整性的大規模的氫氣爆燃和爆炸。針對這一政策，中國在今后新建核電廠時，必須考慮嚴重事故下氫氣在安全殼內的行為及其緩解措施。

2.1 移動式氫復合器

移動式氫復器是20世紀90年代為壓水堆核電站ETY系統所設計，用于消除安全殼設計基準事故后可燃氫氣的安全設施。該裝置由全屏蔽消氫風機、冷卻冷凝器、汽液分離器、催化反應器、冷卻器和電氣控制柜等組成，見圖1。除電氣控制柜外的所有設備安放在一個可以移動的小車上。

當安全殼內氫氣濃度升高時， 用該裝置將安全殼內含有氫氣的空氣抽出并經加熱， 使其中氫氣催化復合成水， 剩余空氣返回安全殼， 經多次循環后， 可以降低安全殼內氫含量， 達到消氫目的。

以大亞灣核電站為代表的M310機組（包括秦山二期和CPR100機組）都在其安全殼大氣監測系統（ETY）中設有兩套移動式的消氫裝置，每臺消氫裝置的流量為85～119m3/h，可保證該裝置在經過2h運行后，能使安全殼內氫氣的濃度從最大3.5%降低到0.1%以下。該裝置還有另外一個重要的功能即通過風機循環使安全殼內空氣混合均勻， 以便于其他分系統對安全殼內氣體進行監測。但該裝置只用于在設計基準事故下的消氫，沒有考慮在超基準事故下的消氫。當發生超基準事故時，安全殼被隔離，該裝置停止工作。當安全殼內大氣壓力升高到一定限值時，氫氣和其他不凝性氣體只能通過安全殼過濾系統（EUF）排入環境。

圖1 移動式氫復合器

2.2 氫氣點火器

核電站用氫點火器的工作機理是當核電站發生失水事故或嚴重事故時，氫點火器迅速啟動，點火器上的加熱原件加熱升溫，當安裝點火器處氫氣濃度達到可燃濃度后，氫氣燃燒并降低到可燃濃度以下（無水蒸氣的時候，可以點火的最高允許氫氣濃度為10%）。由于點火器啟動時間早，避免氫氣的大量聚集，所以點火器點燃氫氣后，只會形成燃燒而不會產生爆燃或爆炸。在失水事故或嚴重事故中水蒸氣是和氫氣一起釋放的，水蒸氣對氫氣燃燒時能量的傳遞有惰化影響，從而降低氫氣燃燒的范圍。混合氣體中的水蒸氣濃度越高，點火引起的燃燒過程越溫和，壓力負荷越低。當水蒸氣冷凝后，被水蒸氣惰化的混合氣體在適當的壓力下可以繼續可靠的點燃，從而達到消除安全殼內氫氣的目的。

近年來，核電發達國家如美、德、俄、日、法等國已經相繼開發研制了多種氫點火器，見圖2，并且有些已在新建的核電站中使用，以限制安全殼內的局部氫濃度，防止氫氣發生爆燃。世界第三代核電機組AP1000中明確提出要在核電站安全殼內每個機組安裝64臺氫點火器，以應對在嚴重事故和堆芯熔化事故期間及事故后期狀況，氫的快速釋放，中國秦山三期工程中的消氫系統也采用了加拿大AECL公司生產的44臺氫點火器。

圖2 火花塞型（左）與螺旋線圈型（右）點火器結構圖

點火器組件是一個電熱塞。在安全殼環境中，點火器組件的設計可在嚴重事故（包括LOCA事故）期間，維持其電熱塞表面溫度在871℃～927℃之間。電熱塞容易在氫氣濃度接近易燃濃度時點燃氫氣。氫氣點火器位置及其電源已設計成使整個安全殼及局部的單獨隔間點火器保護喪失的可能性最小化。氫氣點火器電源分成兩組，正常情況下每組電源由廠外供電，但是當廠外電源不可用時，每個電源組由非重要的柴油機供電。最后，如果柴油機供電失敗，則氫氣點火器可依靠每組上的非IE級蓄電池運行大約4h。

2.3 非能動氫氣復合器

由于核電系統安全性的要求不斷增加，2004年國家核安全局重新修訂《核動力廠設計安全規定》（HAF102）和《核動力廠運行安全規定》（HAF103），將嚴重事故列入核電站設計考慮范疇，要求在設計中必須考慮超設計基準事故，同時要加裝事故狀態下非能動安全保護系統。當事故發生時，該系統無須能源供應且不需人為干預而自動啟動并投入運行，減少了人為因素的影響，增加了安全性。非能動氫氣復合裝置就屬于這種安全設施之一。

非能動式氫氣復合器的核心部件是催化板，催化板由不銹鋼制成，外面包裹一層氧化鋁作為催化劑載體，氧化鋁上面粘著催化劑（鉑/鈀）。催化劑的主要成分為鉑，鈀主要是加快低溫下催化反應的初始速度，如圖3所示。

圖3 非能動式氫氣復合器

其消除氫氣是采用催化消氫的原理。氫氣的消除是指氫氣和空氣中的氧氣化合生成水。一般條件下，該反應需較高溫度或明火。采用催化劑可降低該反應的反應溫度，使氫氣和氧氣在較低溫度甚至常溫下可在催化劑表面反應，化合生成水。含氫空氣在催化劑表面反應時會放出熱量，加熱局部空氣，使熱空氣密度減小而上升，冷的含氫空氣不斷補充，在催化劑表面不斷反應、放出熱量，如此往復，形成氣體自然對流循環，不斷消除氫氣，使安全殼內氫氣濃度降至遠低于其爆炸限的水平。為了增加循環的動力，通常將催化劑安裝在一個較高的筒狀殼體的下部，利用正煙囪效應，加大推動力。

3 幾種消氫裝置比較

移動式氫復合器在早期機組中普遍應用，限于當時的技術水平和設計理念，該裝置只針對設計基準事故情況下消氫，沒有考慮超基準事故情況下的消氫，而后者對安全殼的威脅遠大于前者；該裝置投入運行前，需要一系列的準備活動，操作復雜，操作人員將不可避免地受到輻照，而且該裝置運行時旁通了安全殼，這是不安全的。

氫氣點火器在設計上用來應付低概率的嚴重事故，其特點是響應快速、消氫能力大、能有效地預防劇烈的氫氣燃燒和爆燃。但燃燒不確定性較大，可能擴散至周圍區域，導致局部載荷過高并損壞重要設備。同時水蒸氣的惰化效果對其可靠性有很大影響。點火器布置需要詳細的熱工水力驗證計算，對電力有所依賴，需要連接電線、構件貫穿安全殼。另外點火器需要在氫氣濃度達到可燃水平才能投入運行，所以它只能用于超基準事故情況下的消氫它的投運不僅需要儀表能夠準確測量，還需要操縱員有準確的判斷力。

非能動的氫復合器布置在安全殼內，由于Pt/Pd在低溫下也可使氫氣催化氧化成水，氫的氧化會放出熱量，使氣體和催化板的表面溫度升高，反過來又加速了氫的復合速度。所以這種消氫是完全自動的，無需人為啟動和干預，也無需專門的儀表在線測量氫的濃度。但對于氫氣快速大量釋放，消氫能力受限；化學毒物和污垢影響消氫效率，為了確保復合器的性能，每年需要抽取一定比例的催化板進行效能試驗；復合效應使隔間的溫度快速升高，在其設計中，應謹慎考慮復合的溫度效應，避免氫氣復合器成為點火源。

4 結束語

嚴重事故情況下，如果不采取有效的消氫緩解措施，可導致安全殼早期超壓失效或由于氫氣產生燃爆，造成壓力沖擊而失效。如何有效的緩解氫氣燃爆帶來的危害一直是各國核安全領域的課題。目前存在的幾種安全殼內消氫措施各自有其優缺點，對于電廠而言，具體采取何種措施還需結合各方面因素綜合考慮，進一步研究。

【參考文獻】

[1]郭丁情，鄧堅，曹學武.SB-LOCA始發嚴重事故下壓力容器內氫氣源項分析[J].核動力工程，2008，29（2）：88-91.

[2]胡建軍，壓水堆核電廠失水事故后安全殼內產氫量計算研究[J].核動力工程，2013，34（增1）：95-92.

[責任編輯：湯靜]