面向過程控制的兩段提升管重油催化裂解動態建模

王平，趙輝，楊朝合

（1中國石油大學（華東）重質油國家重點實驗室，山東 青島 266580；2中國石油大學（華東）信息與控制工程學院，山東 青島 266580）

面向過程控制的兩段提升管重油催化裂解動態建模

王平1，2，趙輝1，楊朝合1

（1中國石油大學（華東）重質油國家重點實驗室，山東 青島 266580；2中國石油大學（華東）信息與控制工程學院，山東 青島 266580）

兩段提升管重油催化裂解多產丙烯技術具有原料適應性強、丙烯和高品質汽油產率高等優點，工業應用前景廣闊。開展動態建模、非線性分析與控制等方面的研究對于揭示裝置運行規律、提高能量/質量轉化效率具有重要意義。從過程控制的角度出發，基于 TMP工藝流程，通過合理假設，分別建立兩段提升管、汽提段以及再生系統的數學模型并由循環催化劑連接形成一個整體動態數學模型。數值模擬結果表明，所建模型可以準確描述過程關鍵變量的動態變化趨勢以及兩段提升管-再生器之間的耦合關系，從而為后續非線性分析和控制系統設計創造有利條件。

過程控制；動態建模；數值模擬；催化裂解；兩段提升管

引　言

近年來，隨著原油重質、劣質化趨勢不斷加劇以及市場對丙烯需求日益增長，以重質油為原料直接催化裂解增產丙烯已成為煉油工業的重要發展方向之一［1］，涌現出一批重油催化裂解多產丙烯新技術［2］。其中，兩段提升管重油催化裂解多產丙烯（two-stage-riser catalytic pyrolysis of heavy oil for maxim izing propylene，TMP）技術采用組合進料的方式，配合專用催化劑，不僅可以達到多產丙烯的目的，還能夠兼顧生產高品質汽油，在以重油為原料生產丙烯方面具有獨特的優勢［3-4］。隨著該技術的成功開發和推廣應用，迫切需要從過程控制的角度開展建模、控制與優化等方面的研究，以保障生產裝置在復雜多變的工業環境下仍能保持安全、平穩、優質運行。

目前針對重油催化裂解過程模型化的研究主要集中在反應動力學建模方面。特別地，由于原料組成和產物分布復雜，以集總理論為代表的建模方法得到了廣泛應用［5-6］。基于 TMP工藝，Liu等［7］將反應體系劃分為重油（＞350℃）、柴油（205～350℃）、汽油（IBP～205℃）、C4+丙烷、丙烯、乙烯、干氣、焦炭8個集總，建立了大慶常渣八集總反應動力學模型。郭菊花［8］在八集總模型基礎上將汽油細分為汽油烯烴、汽油芳烴和汽油飽和烴3個集總，并將C4中的丁烯單獨集總，建立了十一集總模型。進一步地，杜玉朋等［9］將乙烯和干氣兩個集總合并，將十一集總模型簡化為十集總模型以降低反應動力學參數估計難度。然而，反應動力學模型屬于穩態模型，關注的是穩態情況下操作條件的改變對產物分布的影響，并不能描述出各產物收率隨時間變化的動態趨勢，無法滿足過程控制的要求。

國內外研究者在重油催化裂化過程動態建模方面已經做了大量的研究工作［10］。如Arbel等［11］基于十集總反應動力學模型和氣-固兩相燒焦反應理論，建立了符合現代催化裂化過程運行特點的反應-再生系統動態機理模型。Han等［12］針對高低并列式催化裂化反應-再生系統各部分獨立建模后利用物料和能量傳遞流將它們整合得到一個完整的動態機理模型。Fernandes等［13-14］針對R2R型催化裂化裝置和帶高效再生器的 UOP催化裂化裝置分別建立了動態機理模型，并利用實際運行數據辨識未知模型參數。Roman等［15］開發了一個涵蓋反應-再生-分餾系統的催化裂化動態機理模型并用于設計非線性預測控制器。羅雄麟等基于其前期開發的前置燒焦罐式高效再生器催化裂化過程模型［16-17］，建立了兩段提升管催化裂化反應-再生系統動態模型［18］，并利用動態流程模擬軟件對模型進行了模擬和穩定性分析。

催化裂解技術是從傳統的催化裂化技術發展而來的，兩者在工藝流程等方面存在著許多相通之處。然而，與以生產柴油、汽油等輕油為目的的催化裂化技術不同，催化裂解的目的產品是低碳烯烴，兩者在原料、催化劑、反應機理以及產物分布等方面都存在著較大差異。此外，采用兩段提升管工藝，將導致反應-再生系統各操作變量間的耦合關系更加復雜，進一步增加了過程復雜性。針對上述問題，本研究從過程控制的角度出發，深入分析催化裂解反應機理和兩段提升管工藝特點，兼顧建模精度、模型適應性、實驗室具備條件以及過程控制等多方面的要求，分別建立一段提升管、二段提升管、汽提段以及再生系統的模型并由循環催化劑連接形成一個整體動態數學模型。所建立的模型由微分-代數方程組描述，可以避免求解復雜的非線性偏微分方程，進而滿足過程控制實時性要求，并為后續過程動態特性分析、先進控制和實時優化研究提供了良好的實驗平臺。

1　反應動力學模型

1.1過程概述

如圖1所示，TMP工藝采用分段組合進料方式以避免新鮮原料與回煉油的惡性競爭［3］。其中，一段提升管由回煉C4與新鮮原料組合進料，二段提升管由回煉富含烯烴的汽油、回煉油和油漿組合進料。兩個提升管反應器共用一個沉降器和再生器，同時處理一段和二段的待生催化劑。再生器采用前置燒焦罐式高效再生技術燒掉積炭，恢復催化劑活性并為提升管裂解反應提供足夠熱量。此外，再生器設有外取熱器，可以靈活控制再生溫度。

1.2集總反應動力學建模

催化裂解反應涉及的反應種類繁多，且多為平行-順序反應，各反應間耦聯性很強，為降低動力學模型復雜度，本文采用集總建模的方法［5］。考慮到焦炭、干氣和液化氣的產率預測對于系統能耗和下游氣體分離系統處理負荷的分析非常重要，將焦炭、干氣和液化氣單獨集總。同時，為預測汽油性質以及低碳烯烴產率，將汽油組分細分為芳烴、烯烴、飽和烴3個集總，液化氣劃分為丁烯、丙烯、丙烷+丁烷3個集總。此外，干氣也劃分為乙烯和剩余輕組分兩個集總。最終，整個反應體系劃分為重油、柴油、汽油烯烴、汽油芳烴、汽油飽和烴、丙烷+丁烷、丁烯、丙烯、乙烯、干氣和焦炭共11個集總［8］，由此構成的反應網絡如圖2所示。

圖1　TMP工藝流程Fig.1　Schematic diagram of TMP process

圖2　十一集總動力學模型的反應網絡Fig.2　Reaction networks of eleven-lump kinetic model

重油（＞350℃）和柴油（205～350℃）集總餾程較寬，集總內各反應組分的裂解性能相差較大，宜按二級反應計算［7］；由于汽油餾分被細分為3個集總，對應的催化反應設為一級不可逆反應；此外，丙烯二次反應中需要先經二聚后再裂化或芳構化生成乙烯或芳烴，丙烯的二次反應設為二級［19］；同樣，丁烯也認為是經過二聚裂化生成丙烯，因此該反應過程也設為二級；其余反應均按一級反應計算。為進一步簡化模型復雜度，對整個反應體系做如下假定：

（1）提升管內的壓力均一，油氣密度均勻；

（2）提升管內的氣-固兩相均成活塞流向上流動，無軸向返混和徑向分散；

（3）忽略提升管的熱損失，為絕熱反應過程；

（4）提升管內催化劑藏量和氣體容量無變化，氣-固兩相質量流量均一，且無滑落；

（5）催化劑積炭失活采用COC模型，生焦引起的催化劑失活為非選擇性的［20］。

基于上述假設條件和反應網絡，定義集總i至集總j的反應速率ri→j為

式中，k0，i→ j和Ei→j分別為反應速率指前因子和活化能；Tris為反應溫度；Φd定義為催化劑失活函數

式中，f（M fni）、f（M fha）和 f（yK）分別用于表征原料中堿性氮含量、重芳烴吸附和催化炭對催化劑活性的影響［7］。

反應動力學模型中包含了大量的未知參數，能否準確估計出這些參數決定了模型可靠性。反應網絡中包含數十個化學反應及反應物，反應之間高度耦合且各參數之間差值很大，給動力學參數的準確求取帶來了很大困難。針對此問題，采用反應動力學參數分層估計的方法［8，21］，利用裂解反應不可逆的特點，自上而下依次測定各層的速率常數。由于在求取下一層的速率常數時，上一層的速率常數是事先確定的，可顯著降低參數估計的難度。

2　反應-再生系統動態數學模型

2.1兩段提升管擬穩態模型

考慮到油氣在提升管底部噴嘴處與來自再生器的高溫催化劑接觸后瞬間完成反應，在提升管內的停留時間很短，因此提升管建模時可以采用擬穩態處理，忽略兩段提升管的動態特性［10］。基于質量和能量守恒，各集總收率和反應溫度沿兩段提升管高度量綱1分布模型分別為：

一段提升管

二段提升管

2.2沉降-汽提段動態模型

兩段提升管共用一個沉降-汽提段，將反應產物和催化劑快速分離，避免不利二次反應，模型化時采用下述假設［13-14］：

（1）汽提段蒸汽流量相對較小，忽略其對整個汽提段熱平衡的影響；

（2）催化劑在汽提段的停留時間超過幾分鐘，假定汽提段為理想混合攪拌器；

（3）汽提段內不發生化學反應；

（4）CCR焦炭不影響催化劑短期失活。

基于上述假設，由質量和能量守恒知，催化劑藏量Wst、焦炭含量Csp以及汽提段溫度Tsp描述為：

式中，Gsp、Csp和Tsp分別代表待生催化劑量、待生催化劑碳含量以及汽提段出口溫度；Cris，1和Cris，2分別代表兩段提升管待生催化劑的碳含量。

2.3再生系統動態模型

前置燒焦罐式高效再生系統建模時假定：

（1）高效燒焦罐和流化床密相區分別用連續攪拌反應器模型描述，并通過內部循環催化劑連接，忽略再生器稀相區影響；

（2）考慮到固相部分停留時間遠大于氣相部分，氣相部分的變化按穩態處理；（3）忽略燒焦反應過程中氣體體積的變化；（4）燒焦罐和再生器密相區存在過量空氣和CO助燃劑，燒焦反應完全再生；

（5）燒碳/氫反應速率分別為r（C）=-k（C）y（C）py（O2）和r（H）=-k（H）y（H）py（O2），焦炭的氫碳質量比η保持恒定，氫元素在燒焦罐內全部燒盡［18］；

（6）催化劑、焦炭比熱容相同，再生器藏量不變；

（7）再生器配備常規 PID控制器通過控制再生煙氣流量維持再生器壓力恒定。

基于上述假設，根據質量和能量守恒，燒焦罐內催化劑藏量 Wrg1、碳含量 Crg1、氫含量 Hrg1、氧含量yrg1（O2）以及燒焦溫度Trg1描述為

式中，Grg21和Grg1分別為燒焦罐流入和流出催化劑質量流量；H1=（Gsp+Grg21）cp，cat（Trg0-Trg1），H2=｛k（C）Crg1［-ΔH（C）］+k（H）Hrg1［-ΔH（H）］｝prg1× yrg1（O2）Wrg1，H3=Fgcp，g（Tin，g-Trg1）。

再生器密相區催化劑藏量Wrg2、碳含量Crg2、氧含量yrg2（O2）以及燒焦溫度Trg2描述為

其中

2.4反應-再生系統動態數學模型

如圖3所示，TMP過程反應-再生動態仿真系統是通過循環催化劑將兩段提升管擬穩態模型、沉降器汽提段動態模型和再生器系統動態模型連接構成，并采用序貫模塊法進行模擬計算，實現對循環回路的迭代求解。由于整個仿真系統由微分-代數方程組構成，采用四階Runge-Kutta法便可實現高效求解，能夠滿足過程控制實時性要求。

圖3　反應-再生動態仿真系統Fig.3　Dynam ic simulation system of reaction-regeneration section

3　動態階躍測試及分析

基于所構建的反應-再生動態仿真系統，進行動態階躍測試，有助于揭示過程動態運行規律和操作變量間的耦合關系，進而指導過程控制系統設計。表1給出大慶煉化公司12萬噸/年TMP裝置基準操作條件，以其為初始穩態操作點，分別對提升管進料量和催化劑循環量施加5種不同幅值和方向的階躍變化，觀察過程主要輸出變量的動態響應。

表1　大慶煉化公司TMP裝置基準操作條件Table 1　Normal operating conditions of TMP process unit installed in Daqing Refining & Chem ical Company

圖4給出了一段提升管進料量發生一系列階躍變化后，主要輸出變量的開環動態響應曲線。首先，進料量在t=10 min時降低6%［圖4（a）］，此時進料汽化所需熱降低，一段提升管出口溫度將顯著升高［圖4（b）］，導致反應深度和催化炭產量升高［圖4（d）］，使得進入再生器催化炭總量增加，導致再生器密相溫度升高［圖 4（b）］，進而導致二段提升管出口溫度也將升高，二段轉化率也相應提高［圖 4（c）］。由于進料量是突然下降的，進入再生器的催化炭總量先降后升，相應的燒焦耗氧量也先降后升［圖 4（b）］，最終煙氣氧含量會穩定在較初始穩態點更低的水平上，經過一段時間后，過程最終達到新的穩態。在階躍測試第2階段，一段進料量在t=500 min時增加14%，輸出變量的動態響應變化趨勢和第1階段情況相反。在經過一系列擾動后，當進料量在t=2100 m in時回到初始值，過程經過一段時間后將重新回到初始穩態操作點。

圖5給出了一段提升管催化劑循環量發生一系列階躍變化后，過程輸出變量開環動態響應曲線。在進料量保持不變的情況下，催化劑增加，進入提升管反應器內熱量增加的同時劑油比升高，從而導致裂解反應深度增強，原料轉化率、柴油、汽油以及丙烯產率升高。催化炭產率也將升高，導致燒焦放熱量增加，這將提高再生器溫度，但隨著再生器催化劑帶走的熱量增加，再生器溫度將最終穩定在一個較初始操作點更低的穩態值上。因此，催化劑循環量的變化將使得再生溫度動態響應呈現出反向動態特性。間接地，二段提升管操作條件將隨著再生器操作條件的變化而相應變化。值得注意的是，盡管給定的5種階躍變化的方向和幅值均不同，再生器溫度所能達到的穩定值始終低于初始點。造成這種現象的原因是循環催化劑和再生溫度間具有輸入多穩態的特點，與文獻［11］所報道的催化裂化裝置的運行規律相吻合。

圖4　一段提升管進料量發生一系列階躍變化后的過程開環動態響應曲線Fig.4　Open-loop dynamic response to a series step perturbations in feed flow-rate to first riser

4　結　論

（1）催化裂化/裂解反應動力學模型已成為生產裝置設計、分析和離線優化的有力手段，但對于先進控制和實時優化更需要建立動態數學模型。針對TMP工藝，基于機理分析和合理假設，建立了反應-再生系統動態數學模型，搭建了過程動態仿真平臺。

（2）所建立的過程動態模型由一系列的微分-代數方程構成，可以避免求解復雜的非線性偏微分方程，從而能夠滿足過程控制的實時性要求。此外，動態階躍測試結果表明，進料量或催化劑循環量等關鍵操作變量變化后，提升管出口溫度、再生煙氣氧化量以及各產物產率等輸出變量的動態變化趨勢符合實際生產裝置的運行規律，能夠揭示出兩段提升管、再生器之間相互關聯、彼此影響的耦合關系，為后續過程動態特性分析、控制系統的設計提供必要依據。

圖5　一段提升管催化劑循環量發生一系列階躍變化后的過程開環動態響應曲線Fig.5　Open-loop dynamic response to a series step perturbations in catalyst flow-rate to first riser

（3）需要注意的是，所開發的過程動態模型用于指導實際工業裝置操作時，需要根據原料、催化劑性質以及工業實際運行數據重新估計或者辨識相關模型參數，以確保模型能夠準確描述出特定生產裝置的真實運行狀態。

符號說明

A——橫截面積，m2

C——催化劑含碳量，%

Crg0——進入燒焦罐的催化劑含碳量，%

cp——比熱容，kJ·kg-1·K-1

F——流量，kmol·s-1或t·h-1

Greg——提升管催化劑循環量，kg·s-1

ΔH（C）——燒碳反應熱，kJ·kg-1

ΔH（H）——燒氫反應熱，kJ·kg-1

L——長度，m

p ——壓力，Pa

T ——溫度，K

Trg0——待生催化劑溫度，K

W ——藏量，kg

Wreg——再生催化劑藏量，kg

y（O2） ——氧氣質量分數，%

yrg0（O2） ——空氣內氧氣質量分數，%

Z ——提升管量綱1長度

ρ ——密度，kg·m-3

ε ——空隙率，%

下角標

air ——再生器主風

cat ——催化劑

g ——再生煙氣

gasoline ——二段提升管汽油進料

oil ——一段提升管進料

rg1 ——燒焦罐

rg2 ——再生密相

ris ——提升管

sp ——汽提段

steam ——提升管提升/霧化蒸汽

v ——提升管氣相

1 ——一段

2 ——二段

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Process control oriented dynam ic modeling for two-stage-riser catalytic pyrolysis of heavy oil

WANG Ping1，2， ZHAO Hui1， YANG Chaohe1
（1State Key Laboratory of Heavy Oil Processing， China University of Petroleum， Qingdao 266580， Shandong， China；2College of Information and Control Engineering， China University of Petroleum， Qingdao 266580， Shandong， China）

The two-stage-riser catalytic pyrolysis technology of heavy oil for maxim izing propylene， features the possibility of feedstock diversification， high-yield of propylene and high-value gasoline， which enables a bright future for the related industrial applications. Modeling， nonlinear analysis， and control are important aspects for achieving high mass/energy conversion and therefore improving the competitiveness of the TMP technology. This work concentrates on the dynamic modeling for process control purpose. First， mass and energy balance models for the first riser， the second riser， the stripper， the combustor， and the dense region of the regenerator are established and connected by the spent and regenerated catalyst flow among them， forming an integrated dynamic model of the TMP process. It showed that numerical simulation of the main process variables to perturbations in potential manipulated variables not only validates the effectiveness of the set model but also presents strong interactions among two risers and the regenerator system. In total， the built model is well-suited to be adopted as a reference model for subsequent nonlinear analysis and model-based advanced control investigation.

process control； dynamic modeling； numerical simulation； catalytic pyrolysis； two-stage-riser

date: 2016-04-01.

Prof. YANG Chaohe， yangch@upc.edu.cn

supported by the National Basic Research Program of China （2012CB215006） and the Fundamental Research Funds for the Central Universities （2015010109）.

TE 624

A

0438—1157（2016）08—3499—08

10.11949/j.issn.0438-1157.20160413

2016-04-01收到初稿，2016-05-03收到修改稿。

聯系人：楊朝合。第一作者：王平（1983—），男，博士，講師。

國家重點基礎研究發展計劃項目（2012CB215006）；中央高校基本科研業務費項目（2015010109）。