鎢顆粒增強鋁/聚四氟乙烯材料的沖擊反應特性

任會蘭，李尉，劉曉俊，陳志優

（北京理工大學爆炸科學與技術國家重點實驗室，北京100081）

鎢顆粒增強鋁/聚四氟乙烯材料的沖擊反應特性

任會蘭，李尉，劉曉俊，陳志優

（北京理工大學爆炸科學與技術國家重點實驗室，北京100081）

針對模壓燒結法制備的4種不同配比的鋁/鎢/聚四氟乙烯（A1/W/PTFF）反應材料，采用分離式霍普金森壓桿加載方法和高速攝影技術研究其沖擊反應特性。實驗結果表明：隨著W含量的增加，反應材料的屈服強度和破壞強度提高；反應材料的應力-應變曲線分為彈性階段、硬化階段和破壞階段，動態壓縮特性具有明顯的應變率效應；A1/W/PTFF反應材料的沖擊反應過程可分為變形、破壞和燃燒反應；A1/W/PTFF反應材料中增加W含量，提高了材料的反應應變率閾值和比能量閾值。

兵器科學與技術；鋁/鎢/聚四氟乙烯反應材料；分離式霍普金森壓桿；動力學特性；反應應變率閾值

0 引言

反應材料是一種新型“沖擊引發型含能材料”。同傳統的含能材料相比，反應材料是由兩種或兩種以上非爆炸性固體顆粒燒結而成的復合材料，在一般情況下十分鈍感，安全性能極高。采用該材料制成的反應破片在撞擊目標時不僅可以產生動能侵徹作用［1］，還可以在撞擊作用下引發強烈的爆炸、燃燒等化學反應，并放出大量熱，提高了作用于目標的能量總值。基于反應材料這一特性，由其制成的反應破片可以提高侵徹穿孔直徑且產生燃燒、類爆轟、內爆等顯著的后效作用，增強了對目標的毀傷效果［2］。

美國對反應材料的研究起步較早。在1976年，美國Hugh就已經發表了關于反應破片的相關專利［3］。2003年，美國 Vasant等［4］率先公布了一種鋁/聚四氟乙烯（A1/PTFF）反應材料的制備工藝。同年，文獻［5-7］指出反應材料是一類能在強動態載荷作用下釋放能量的高能材料，其反應機理不同于傳統的含能材料。

國內早在2001年起就開展了反應材料對屏蔽裝藥的撞擊起爆研究［8］，針對A1/PTFF反應材料的研究則相對較晚。2008年，國防科學技術大學的Xu等［9］、徐松林等［10］、彭飛等［11］對 A1/PTFF反應材料的燒結工藝和力學性能進行了系統的研究。2009年，北京理工大學王海福等［12-13］、Luo等［14］在活性破片能量輸出方面進行了實驗和數值模擬研究。2014年，北京航天長征飛行器研究所辛春亮等［15］研究了活性藥型罩聚能裝藥的毀傷效應，結果表明活性聚能裝藥對鋼靶板侵徹能力較強，且后效作用明顯。2015年，解放軍理工大學Feng等［16］對準靜態加載條件下A1/PTFF材料的反應性能進行了深入研究。

然而A1/PTFF反應材料的自身強度和密度均較低，要實現該材料在應用技術上的突破，必須解決其強度、密度、惰性和反應釋能等關鍵問題。即要求反應材料在爆炸加速過程中不會破壞且足夠鈍感，而撞擊侵徹過程中具有較高的強度和密度以保證侵徹性能，并能發生化學反應釋放能量。

美國加利福尼亞大學Cai等［17］對由A1、W、PTFF壓制成型的復合材料進行了高應變和高應變率下的動態力學行為研究，指出W顆粒的加入可以增強材料的抗壓強度。2013年，南京理工大學喬良等采用冷壓燒結工藝制備了A1/W/PTFF試件、研究了其力學性能并用掃描電鏡分析了其細觀結構特點［18-19］。

本文針對模壓燒結法制備的W質量分數分別為0%、20%、40%、60%的4種鋁/鎢/聚四氟乙烯（A1/W/PTFF）反應材料，采用材料試驗機、分離式霍普金森壓桿（SHPB）裝置和高速攝影技術研究其沖擊反應特性，分析W含量對反應材料的強度、力學性能和沖擊反應特性的影響規律。

1 材料制備

材料中的成分W非常穩定，極少量參與反應，主要起增強作用。材料的主要反應發生在A1和PTFF之間，其主要反應方程式為：4A1+3C2F4= 4A1F3+6C.為了使材料的反應熱達到最大值，A1和 PTFF的質量比應滿足兩種組分發生反應時的零氧平衡比9∶25.

反應材料制備過程中的成型壓力、燒結溫度、燒結時間等對材料最終的力學性能有很大的影響。針對不同工藝參數制備的A1/W/PTFF試件進行準靜態壓縮，通過破壞強度來確定材料最佳制備工藝。具體方法為：首先對粉體表面進行改性，時間為6 h；再將改性后的粉體濕混并干燥，混粉時間8 h；對粉體進行模壓，成型壓力30 MPa；最后進行燒結，設置升溫速率1℃/min，燒結溫度380℃，燒結時間1 h，降溫速率40℃/h，降溫保溫溫度327℃.采用上述加工工藝，制備了4種A1/W/PTFF反應材料，其中W質量分數分別為0%、20%、40%、60%，A1和PTFF含量滿足零氧平衡比。A1、W、PTFF的粒徑分別為3 μm、3 μm、25 μm.A1、W、PTFF 3種組分含量和4種反應材料的密度如表1所示。

表1　反應材料密度和各組份含量Tab.1 Density and composition of reactive materia1s

2 壓縮特性

2.1準靜態壓縮特性

采用材料實驗機對A1/W/PTFF試件進行準靜態壓縮試驗，獲得不同W含量A1/PTFF材料的應力-應變曲線如圖1所示。

圖1　A1/W/PTFF反應材料準靜態壓縮應力-應變曲線Fig.1 Stress-strain curves of A1/W/PTFF reactive materia1s in quasi-static compression test

反應材料的準靜態應力-應變曲線可分為彈性階段、硬化階段和破壞階段，其具體特征為：

1）彈性階段：材料的應力和應變成線性關系。此階段內，提供主要變形的是PTFF基體。此時無論是PTFF基體還是金屬顆粒都處于彈性范圍以內。隨著應變的增大，材料發生屈服，彈性階段結束。

2）硬化階段：PTFF基體急劇變形，其內部的金屬顆粒被擠壓接觸。在材料被壓實的過程中，金屬顆粒承擔了大部分應力，反應材料處于應變硬化階段。硬化階段末端，基體和顆粒發生脫粘，材料達到強度極限，硬化階段結束。

3）破壞階段：材料內部微裂紋擴展、匯合，進而形成宏觀裂紋，導致反應材料整體破壞。

表2給出了不同W含量A1/PTFF材料的力學參數（屈服強度和破壞強度），可以看出，W顆粒的加入對材料的抗壓強度有較大的提升效果。當材料中W的質量分數達60%時，材料的強度極限為29.56 MPa，相較于不含W時的17.99 MPa提高了64%，材料的屈服強度也提高了61.4%.強度更高的W粒子占據了材料的一部分體積，與PTFF互相粘結，起到了剛性支撐點的作用，這類似于“物理交聯點”，致使材料強度極限增加。同時，W粒子的加入進一步限制了PTFF分子鏈的移動，提高了材料的屈服強度。

表2　A1/W/PTFF材料準靜態壓縮力學性能Tab.2 Quasi-static compressive mechanica1 properties of A1/W/PTFF reaction materia1s

圖2為準靜態實驗中同一配比（W質量分數為40%）反應材料在不同應變時的破壞情況。反應材料的壓縮破壞由軸向劈裂破壞和剪切破壞共同作用導致。當應變為0.09時，試件外壁沿軸向方向出現一條貫穿試件的裂紋，這是由材料軸向壓縮引起徑向拉伸導致。當某點處的徑向拉力大于材料拉伸極限的時候，在該點處將形成裂紋，隨著應變的增長，裂紋擴展、匯合，最后形成宏觀軸向裂紋。當應變為0.12時，在反應材料中部形成了一個規則的錐形，說明反應材料的破壞模式除了軸向劈裂還有剪切破壞。在反應材料的制備過程中，各組份顆粒未能很好地相互結合到一起，顆粒間存在空隙。當外界壓力作用于試件上時，試件內部空隙處以及顆粒間相互接觸處容易發生錯位，產生剪應力，進而產生應力集中。當該處所聚集能量超過裂紋成核所需能量時，微裂紋成核，成核后的微裂紋繼續擴展并最終匯合形成宏觀裂紋，致使材料破壞失效。

圖2　A1/W/PTFF反應材料在不同應變時的破壞情況（W質量分數40%）Fig.2 Fa1iures of A1/W/PTFF reactive materia1s at different strain rates（mass content of W of 40%）

2.2動態壓縮特性

采用SHPB實驗裝置對A1/W/PTFF反應材料進行沖擊壓縮實驗。實驗中的壓桿材質為鋼，彈性模量為200 GPa，桿直徑14.5 mm、子彈直徑14.5 mm，子彈長度20 cm，試件尺寸為φ10×5 mm.加載時入射桿前添加了波形整形器，以減緩入射波的上升沿，避免出現因反應材料彈性波速過低而產生的應力不均現象，同時也有效減弱了信號的彌散現象。實驗測試系統示意圖如圖3所示。

圖3　沖擊壓縮實驗裝置示意圖Fig.3 Fxperimenta1 setup for impact compression

通過測試得到的入射波、反射波和透射波形，采用三波法計算得到了A1/W/PTFF反應材料的動態應力-應變曲線，如圖4所示。表3列出了同一組應變率下4種配比A1/W/PTFF反應材料的屈服強度和破壞強度。同靜態加載相比（見表2），同一配比反應材料屈服強度和破壞強度均有大幅的提高，表明材料具有明顯的應變率效應。同時，隨著反應材料中W質量分數的增加，反應材料的破壞強度由99.83 MPa（W質量分數為0%）提高到了119.30 MPa （W質量分數為60%），相應的屈服強度提高了12%.

圖4　A1/W/PTFF反應材料動態應力-應變曲線（應變率6 450 s-1）Fig.4 Stress-strain curves of A1/W/PTFF reaction materia1s in dynamic compression test（strain rate of 6450 s-1）

表3　A1/W/PTFF反應材料動態力學性能（應變率6 450 s-1）Tab.3 Dynamic compressive mechanica1 properties of A1/W/ PTFF reactive materia1s（strain rate of 6 450 s-1）

圖5和表4給出的3號配比A1/W/PTFF（W質量分數為40%）反應材料在4種應變率4 500 s-1、5 200 s-1、6 450 s-1、7 000 s-1下的應力-應變曲線，可以看出，隨著加載應變率的增加，材料的屈服強度和破壞強度均有一定的提高。

圖5　不同應變率下反應材料的動態應力-應變曲線（W質量分數40%）Fig.5 Stress-strain curves of reactive materia1s in dynamic compression test at different strain rates（mass content of W of 40%）

3 沖擊反應特性

3.1沖擊反應過程

采用高速攝影技術，記錄了沖擊加載過程中反應材料變形破壞至發生燃燒反應的動態過程。高速攝影機采樣頻率為20 000幀/s、曝光時間為40 s，觸發方式為中心觸發。圖6給出了1號配比反應材料從初始加載至發生反應的全過程。

A1/W/PTFF試件的沖擊過程可分為變形、破壞、反應3個階段。如圖6所示，0～50 μs為試件的壓縮變形階段，由入射桿加載到試件中的壓縮波在試件兩端面來回反射使試件產生均勻變形；由于SHPB沖擊實驗中入射波加載在試件上的波形寬度約為80 μs，圖5表明此時試件已經達到破壞極限，發生破壞。100～400 μs為試件的破壞階段，從高速攝影記錄可以清楚地看到在250 μs時破壞的試件已經被擠壓出壓桿邊緣；450 μs時材料開始進入反應階段，之后火光逐漸減弱至熄滅，反應持續時間約450 μs.由此可見，材料并不是在沖擊加載的應力達到最大值時開始反應，而是在材料破壞后的某一時刻發生反應，因此不能用簡單的應力來標定材料的反應閾值。

3.2沖擊反應現象

W顆粒的引入不僅可以提高A1/W/PTFF反應材料的強度和密度，還可以調節其感度，以達到發射端與毀傷端的雙重要求。實驗中以7 000 s-1應變率作為特征應變率，在SHPB裝置上對其他3種配比反應材料進行沖擊引發測試，所拍攝圖像如圖7所示。

從圖7中可以看出，隨著W質量分數的增加，反應材料的反應劇烈程度（反應時的火光明亮度）逐漸減弱，主要是由于W顆粒的加入減少了反應材料中參與反應的組份質量分數（見表1）。但不同W質量分數反應材料發生反應的起始時間基本一致，即450 μs左右（見表5）。

圖6　A1/W/PTFF材料的沖擊反應過程（W質量分數0%）Fig.6 Reaction process ofA1/W/PTFF （mass content of W of 0%）

圖7　A1/W/PTFF材料的沖擊反應Fig.7 Impact reaction of A1/W/PTFF

圖8　沖擊反應前后入射桿端面對比Fig.8 Comparison of the end face of SHPB incident rod before and after experiment

實驗中，A1/W/PTFF材料沖擊反應過程伴隨有強烈的爆鳴聲。實驗前后SHPB入射桿端面對比如圖8所示，有大量深黑色反應產物附著在桿端面處。

3.3反應應變率閾值

通過類比特性落高法［20］，研究W顆粒對反應材料感度的影響規律。不同W含量反應材料的反應閾值，以應變率形式表示，記為反應應變率閾值。實驗中先用氣室氣壓來記錄材料的反應閾值，之后再對應得到該氣壓下所測各配比材料的臨界應變率。

不同配比材料的臨界氣壓為

式中：A為6次實驗中氣室的最低氣壓；B為鄰組之間的氣壓增量；D為6次實驗中材料發生反應的總次數；i為氣壓序數；Ci為某一氣壓下發生反應的次數。

以4號配比（W質量分數為60%）的一組數據為例進行計算，該組實驗數據如表6所示。

將表6數據代入（1）式有

表6　沖擊試驗的實驗統計數據（W質量分數為60%）Tab.6 The statistica1 data of impact test（mass content of W of 60%）

通過SHPB裝置測得該氣壓下4號配比反應材料的應變率為6 450/s，破壞強度為119 MPa.

同理，計算給出W質量分數分別為0%、20%、40%、60%的A1/W/PTFF試件的反應應變率閾值見表7.

表7　反應材料的反應應變率閾值Tab.7 Strain-rate reaction thresho1ds of reactive materia1s

表7顯示，當加入60%質量分數的W顆粒后，材料的反應應變率閾值較A1/PTFF材料提高到了24%.這說明，W顆粒的加入會對材料起到鈍化作用，即需要更高的沖擊速度或壓力才能使材料發生反應。雖然W顆粒并不能參與到反應中去，然而反應材料被沖擊壓縮的過程中，由于W顆粒強度高、硬度大，與參與反應的其他兩種物質可以發生激烈摩擦，促進局部熱點的產生，進而引發反應。因此，在反應材料中添加W顆粒可以提高反應材料的強度，同時保留了材料的沖擊反應特性。

3.4比能量閾值

根據沖擊壓縮實驗所得到的不同W質量分數A1/W/PTFF反應材料的反應應變率閾值，通過SHPB裝置控制動態沖擊壓縮應變率，使4種配比的A1/W/PTFF反應材料剛好發生沖擊引發反應。實驗所得動態應力-應變曲線如圖9所示。

當試件承受壓縮載荷時，外力對其做功，試件吸收外界機械功，并將其轉化為自身能量。反應材料吸收外界能量的大小可以用沖擊壓縮時試件產生的變形功來表示。單位體積反應材料吸收外界能量的數值為比能量。當應變為εm時，反應材料的比能量可以通過應力-應變曲線與橫坐標所圍面積來表示：

圖9　反應應變率閾值下反應材料的應力-應變曲線Fig.9 The stress-strain curves of reactive materia1s at the strain-rate reaction thresho1d

式中：σ為材料應力；ε為材料應變。

通過（2）式分別對圖9中不同配比反應材料的應力-應變曲線進行積分。將反應應變率閾值下，反應材料的比能量定義為“比能量閾值”，計算結果見表8.

表8　反應材料的反應應變率閾值和比能量閾值Tab.8 Strain-rate reaction thresho1ds and specific energy thresho1ds of reactive materia1s

從表8中可以看出，A1/W/PTFF反應材料的比能量閾值隨W質量分數的增加而提高。

4 結論

1）結合準靜態壓縮實驗結果，確定了A1/W/ PTFF材料的最佳制備工藝；材料的準靜態應力-應變曲線分為彈性、硬化和破壞3個階段；隨著W質量分數的提高，材料的強度極限和屈服強度均提高。

2）通過SHPB實驗裝置研究了不同應變率下A1/W/PTFF材料的動力學特性，反應材料表現出了明顯的應變率效應。

3）采用高速攝影裝置拍攝了反應材料的變形、破壞直至燃燒反應的動態過程；類比炸藥的特性落高法，得到了反應材料的反應應變率閾值，并計算了不同配比反應材料的比能量閾值。W含量的增加可以提高A1/W/PTFF材料的反應應變率閾值和比能量閾值。

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Reaction Behaviors of Al/PTFE Materials Enhanced by W Particles

RFN Hui-1an，LI Wei，LIU Xiao-jun，CHFN Zhi-you
（State Key Laboratory of Fxp1osion Science and Techno1ogy，Beijing Institute of Techno1ogy，Beijing 100081，China）

The reaction behaviors of four kinds of A1/W/PTFF materia1s prepared by compression mo1ding and sintering are studied by sp1it Hopkinson pressure bar（SHPB）and high speed photography.The resu1ts show that yie1d strength and fai1ure strength are improved with the increase in mass fraction of W. The stress-strain curve of the materia1 in quasi-static compression tests can be divided into e1astic stage，hardening stage and fai1ure stage.The impact reaction process of A1/W/PTFF materia1 inc1udes deformation，fai1ure and combustion reaction.The ca1cu1ated resu1ts indicate that the strain-rate reaction thresho1d and unit energy thresho1d of materia1 increase with the increase in content of W.

ordnance science and techno1ogy；A1/W/PTFF reactive materia1；sp1it Hopkinson pressure bar；dynamic characteristics；strain-rate reaction thresho1d

TJ04

A

1000-1093（2016）05-0872-07

10.3969/j.issn.1000-1093.2016.05.014

2015-11-03

國家自然科學基金項目（11572049）

任會蘭（1973—），女，教授，博士生導師。F-mai1：hui1anren@bit.edu.cn