采暖季室內外細顆粒物關系的關鍵影響因素分析

吳亞濤 劉兆榮

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采暖季室內外細顆粒物關系的關鍵影響因素分析

吳亞濤 劉兆榮?

北京大學環境科學與工程學院, 北京 100871; ?通信作者, E-mail: zrliu@pku.edu.cn

于2014年2—3月和11—12 月對室內外環境中細顆粒物進行采集和分析, 研究通風條件、大氣污染水平以及溫、濕度等因素對細顆粒物室內外關系的影響。研究表明, 通風條件和大氣污染水平是影響細顆粒物室內外關系的重要因素, 對細顆粒物的 I/O、室內外相關系數、細顆粒物的滲透因子以及大氣細顆粒物對室內的貢獻率均有影響, 通風條件越好, I/O 越高, 室內外相關系數和室外貢獻率也越大; 隨著大氣細顆粒物濃度的升高, 細顆粒物 I/O 比值有升高的趨勢, 且其波動范圍逐漸減小, 室內外細顆粒物之間的相關性逐漸增強, 室外貢獻率逐漸增大, 但增速逐漸減緩。溫、濕度均對細顆粒物室內外關系的影響較小。

室內外關系; 細顆粒物; 相關系數; I/O; 室外貢獻率

細顆粒物是室內外最常見的污染物之一, 來源廣泛, 物理、化學性質十分復雜, 如果過量存在于空氣中, 會引起一系列的健康危害和腐蝕作用[1], 可以通過呼吸進入人體的上下呼吸道, 甚至進入血液循環[2–3], 對人體健康產生危害。此外, PM2.5對半揮發性有機物、重金屬等有毒有害組分有很強的富集能力[4], 同時也是細菌、病毒和真菌存活的載體, 對人體健康更具危害性。

顆粒物的人體暴露同時包含室內顆粒物和大氣顆粒物的暴露, 而多數空氣質量監測系統是基于室外大氣環境, 對于室內空氣中顆粒物的監測缺乏相應數據。雖然室內污染物濃度在很大程度上受室外污染物濃度的影響, 但是, 大氣顆粒物環境點位濃度、住宅室內外濃度和個體暴露這 3 個因素兩兩之間均存在顯著的差異[5–6], 因此, 將室外污染物濃度直接用來評估室內人員的污染物暴露水平是不可靠的。顆粒物的室內外關系研究有利于加深室內空氣質量的研究以及更加準確地評估顆粒物對人體的暴露水平。

針對顆粒物的室內外關系, 研究者利用室內外污染物濃度比(I/O比)模型進行相關研究, 主要分析不同時段[7]、不同密閉性或者通風方式的房間[8–10]以及不同粒徑[6,10–13]之間的顆粒物 I/O 差異情況, 并且根據 I/O 比值的大小初步判斷室內顆粒物是由室內源產生還是來自室外[14–18]。I/O 比在一定程度上能夠體現室內外顆粒物濃度之間的關系, 但是受到多種因子尤其是室內源的影響, 導致不同研究中I/O 比的差異較大, 沒有較為一致的結論。有學者利用質量平衡模型研究室內顆粒物濃度評估及室內外穿透、室內沉降機制[18], 如室內源和室外源對室內顆粒物的貢獻[19]。此外, 有人利用 I/O 模型和質量平衡模型對污染物的影響因素進行研究, 主要包括人為活動[20]、滲透率[21]、通風[9,22]等因素對污染物室內外關系的影響, 如謝偉等[9]通過建立室內顆粒物質量平衡方程, 對不同通風過程及不同粒徑下的I/O比進行理論研究。

以往研究中, 對細顆粒物室內外關系影響因素的分析多為理論研究, 且較少涉及溫濕度等氣象條件和不同大氣污染水平對室內外關系的影響。本研究結合 I/O 比、室外貢獻率以及室內外相關系數等指標, 探討通風條件、大氣污染水平以及溫濕度對細顆粒物室內外關系的影響, 為以后利用大氣細顆粒物濃度預測室內濃度的研究提供數據支持。

1 實驗方法

1.1 采樣點與采樣時間的選擇

我們選擇人員活動和通風條件有一定差別的辦公室、實驗室和空閑實驗室作為室內研究點, 3 個采樣點的配置情況如表 1 所示, 其中, 空閑實驗室的通風條件最好, 實驗室次之, 辦公室通風相對較差。采樣時, 設備放在桌上, 距離地面約1.1 m, 與人的呼吸帶接近。室外采樣點設置在該室窗外 1 m遠的同等高處。

表1 室內采樣點詳情

為了對比年前與年后細顆粒物的室內外相關性差異, 選擇冬季供暖開始和即將結束的兩個時段進行采樣, 即2014年 2 月 21 日—3 月 16 日和 11 月5 日—12 月 11 日, 每日上午 09:00 至次日上午09:00, 采樣時長為24小時。

1.2 主要儀器

采樣裝置為特氟龍膜、AirChek XR5000 型個體采樣器(配備 PM2.5采樣頭), 采樣頭為 PEM 4 Ltr/2.5 μm型; 百萬分之一分析天平。

1.3 樣品的采集與分析

細顆粒物樣品的采集采用 AirChek XR5000 型個體采樣器配合 PM2.5采樣頭和石英膜進行。個體采樣器的流量設定為 4 L/min, 采樣流量在采樣前和采樣后用皂泡流量計進行流量校準, 以保證采樣期間個體采樣器的流量值偏差小于 5%; 采樣時間為 24 小時; 采樣前后, 采樣膜均在恒溫恒濕條件下平衡 24 小時后稱重。

將采集的石英膜樣品在恒溫恒濕的條件下穩定24 小時后稱重, 計算采樣前后膜的質量差, 結合采樣流量和采樣時間, 計算采樣點的日均細顆粒物濃度值。

2 結果與討論

2.1 PM2.5的濃度特征

由圖 1 可知, 采樣期間室內外 PM2.5濃度波動范圍均較大, 室外 PM2.5濃度波動范圍為14.05~ 496.39 μg/m3, 涵蓋優、良、輕度污染、中度污染、重度污染和嚴重污染 6 個污染等級。類似地, 室內(辦公室、實驗室和空閑實驗室)環境PM2.5的濃度水平也涵蓋多個污染等級, 辦公室、實驗室和空閑實驗室內 PM2.5濃度的波動范圍分別為44.32~ 178.42, 80.62~396.74和6.66~286.86 μg/m3。

除個別采樣日(2 月 27 日和 2月 28 日, 雨天)外, 室外 PM2.5濃度值高于室內值, 同時, 在 2 月27 日和 2 月 28 日出現室外細顆粒物的質量濃度小于室內的情況, 這說明室內外均存在細顆粒物的 來源。

采樣期間室內細顆粒物濃度與室外有相似的變化趨勢, 說明室內細顆粒物受室外影響較大, 且通風狀況越好, 影響越大, 通風條件較好的實驗室內細顆粒物質量濃度高于辦公室內細顆粒物的質量濃度, 表明室內外細顆粒物之間存在一定的聯系。

2.2 通風條件

2.2.1 I/O比情況

I/O 比是忽略室內濃度隨室外濃度變化時滯性之后的簡化計算方法, 常用于評價室內外污染物的濃度關系。I/O 比是研究污染物室內外關系的重要方法, 也是建立室內外污染物(組分)濃度回歸模型的基礎。

對比3個采樣點的 I/O 比基本情況, 如表 2 所示, 辦公室、實驗室和空閑實驗室3個采樣點細顆粒物的 I/O 均值分別為 0.56±0.35, 1.03±0.63 和 0.71± 0.19, 中位數分別為0.45, 0.89和0.80, 呈現實驗室>空閑實驗室>辦公室的規律。同時, 3 個房間的通風狀況有所不同, 實驗室的通風條件好于空閑實驗室, 而辦公室的通風狀況最差。可以看出, 不同通風條件房間的 I/O 比值存在差異, 通風條件越好, I/O值越大。

表2 不同研究場所細顆粒物的I/O比值

2.2.2 室內外細顆粒物的相關系數

相關系數是衡量兩個隨機變量之間線性相關程度的統計指標, 用以反映變量之間相關關系的密切程度。污染物的室內外相關系數是衡量室內外污染物濃度水平之間是否存在相關性以及相關性強弱的最簡單和最直接的指標之一。

圖2 描述 3 個采樣點細顆粒物濃度的室內外相關關系。可以看出, 空閑實驗室與室外的相關性最好, 其相關系數為 0.99 (<0.01), 表明空閑實驗室與室外的細顆粒物呈顯著相關; 辦公室與室外的相關系數為 0.89 (<0.01); 實驗室的室內外細顆粒物之間也存在明顯的正相關關系。3 個采樣點室內外細顆粒物之間的相關性體現了室內細顆粒物受室外的影響程度, 總體來看, 通風條件越好, 室內外細顆粒物之間的相關性越強, 室內細顆粒物受室外環境的影響越明顯。

2.2.3 室外貢獻率

室內空氣質量平衡方程常用于研究室內污染物的濃度變化以及室內外污染物的關系。可以將室內環境看成是放置在大氣環境中的、相對獨立的環境艙, 通過門窗和外圍結構縫隙進行污染物和能量的交換。根據質量平衡模型, 當假設室內污染物濃度分布均勻且忽略污染物在室內可能發生的相變和化學反應過程時, 對于自然通風且沒有額外的室內去除設備影響的室內環境, 室內外質量平衡模型可轉化為下式[7,18]:

其中,in和out分別為室內外污染物的質量濃度(μg/m3);inf為有效穿透因子(無量綱);ig為室內源對室內污染水平的貢獻(μg/m3);為滲透風對應的穿透因子(無量綱), 自然通風對應的=1;為室內空間體積(m3);為空氣交換律(h-1);為顆粒物沉降速率(h-1);in為室內源強度或室內顆粒物排放速率(μm/h)。

室外污染物的貢獻率計算公式[18]為

式中,為室外污染物對室內污染物的貢獻率。

雖然實際條件不能完全吻合公式假設條件, 但在研究顆粒物室內外關系的暴露量中, 利用式(1)對實測濃度和0進行線性回歸, 通過斜率和截距, 可以簡單地判斷室外源和室內源分別對室內顆粒物的貢獻。回歸方程中的斜率可以視為顆粒物的有效穿透因子inf值, 可以指示室外來源對室內污染水平的影響程度, 其值越接近 1, 表明室內顆粒物與室外環境越相似, 室內外顆粒物均質性越明顯;inf值越靠近 0, 表明顆粒物受室內源的貢獻越大, 室外穿透進入室內產生的貢獻越少; 若inf值在 0.5左右, 則表明顆粒物既有室外源貢獻, 也有明顯的室內源貢獻。

對室內外采樣點細顆粒物濃度按照式(1)進行擬合, 同時, 根據式(2)計算室外細顆粒物對室內細顆粒物的貢獻率, 結果如表3所示。

表3 各采樣點細顆粒物的質量平衡方程及室外貢獻率

辦公室、實驗室和空閑實驗室 3 個采樣點的有效穿透因子分別為0.3429, 0.6654 和 0.7905, 即辦公室<實驗室<空閑實驗室; 同樣, 室外源的貢獻率也存在差異, 空閑實驗室的室外貢獻率最高, 實驗室次之, 而辦公室細顆粒物的室外貢獻率最低。辦公室的室外貢獻率最低, 但是仍達 69.63%, 表明室外源是室內細顆粒物的重要來源; 空閑實驗室由于不存在明顯的室內源, 室外貢獻率應為 100%, 可以認為室外源是其唯一來源, 但是, 由于室內無風條件下細顆粒物存在沉降作用, 使得計算出的室外貢獻率超過 100%。可以看出, 通風條件越好, 有效穿透因子和室外貢獻率越高。

綜上所述, 通風條件是影響細顆粒物室內外關系的重要因素, 對細顆粒物的 I/O、室內外相關系數、細顆粒物的滲透因子以及大氣細顆粒物對室內的貢獻率均有影響。通風條件越好, 室外細顆粒物進入室內越容易, 從而導致相對較高的 I/O 比值、更加密切的室內外相關性以及更大的室外貢獻。

2.3 大氣濃度水平

2.3.1 I/O比

選取空閑實驗室為研究對象, 其 I/O 比與室外大氣細顆粒物的濃度之間的關系如圖3所示。

由圖 3 可知, 不同的大氣細顆粒物污染情況下, 細顆粒物的 I/O 比呈現不同的分布特征, 根據圖 3,將大氣細顆粒物濃度分為 0~50mg/m3, 50~100 μg/ m3和 100 μg/m3以上 3 個區間, 對各區間 I/O 比的波動范圍、均值及標準差情況、大氣細顆粒物與I/O間相關性情況進行計算, 結果如表4所示。

表4 不同大氣細顆粒物濃度區間I/O比情況及大氣細顆粒物與I/O的相關性

可以看出, 不同大氣細顆粒物濃度區間的細顆粒物 I/O 比的波動范圍以及均值情況均存在差異, 一方面, 0~50 μg/m3, 50~100 μg/m3和100 μg/m3以上 3 個區間 I/O 比的均值分別為 0.57, 0.79 和 0.80, 表明隨著大氣細顆粒物濃度的升高, I/O有變大的趨勢; 另一方面, 3 個濃度區間 I/O 比的波動范圍分別為0.22~0.97, 0.55~0.91 和 0.74~0.88, 標準差分別為0.24, 0.10和0.05, 均說明隨著大氣細顆粒物濃度的升高, 細顆粒物 I/O 比的波動范圍逐漸減小。正是由于這一原因, 使得大氣細顆粒物濃度與I/O比之間沒有明顯的相關性。

2.3.2 相關系數

對0~50mg/m3, 50~100mg/m3和100 μg/m3以上3個區間的室內外細顆粒物濃度分別做相關性分析, 如圖 4 所示。

由圖 4 可知, 當大氣細顆粒物濃度小于50 μg/m3時, 室內外細顆粒物濃度之間的相關性不明顯; 當細顆粒物濃度為 50~100 μg/m3和大于100 μg/m3時, 室內外細顆粒物間存在明顯的相關性, 二者的相關系數分別為 0.830 和 0.990。即, 隨著大氣細顆粒物濃度水平的升高, 室內外細顆粒物之間的相關系數逐漸增大。

2.3.3 室外貢獻率

考慮到室外源是空閑實驗室內細顆粒物的唯一來源, 其貢獻率理論上為 100%, 不存在變化情況, 故在此不做討論。實驗室和辦公室兩采樣點, 細顆粒物的室外貢獻率與室外細顆粒物濃度水平之間的關系如圖5所示。

由圖 5 可知, 兩個室內采樣點細顆粒物濃度的室外貢獻率隨著室外細顆粒物濃度的升高而逐漸增大, 即室外貢獻率與室外細顆粒物的濃度水平正相關。同時, 室外貢獻率的變化速率與大氣細顆粒物的濃度水平有關, 當大氣細顆粒濃度相對較低時(PM2.5<200 μg/m3), 隨著大氣細顆粒物濃度的升高, 室外貢獻率升高較快; 當大氣細顆粒物濃度較高時, 隨著大氣細顆粒物濃度的升高(PM2.5>200 μg/m3), 室外貢獻率升高較慢。

綜上所述, 大氣污染水平是影響細顆粒物室內外關系的重要因素, 對細顆粒物的 I/O、室內外相關系數和大氣細顆粒物對室內的貢獻率均有影響。隨著大氣細顆粒物濃度的升高, 細顆粒物 I/O 比值有升高的趨勢, 且其波動范圍逐漸減小, 室內外細顆粒物之間的相關性逐漸增強, 室外貢獻率逐漸增大, 但增速逐漸減緩。

2.4 溫濕度因素

室外溫度和濕度數據列于表5。

表5 空閑實驗室室外溫濕度

注: -表示無可用數據。

大氣溫濕度是通過影響大氣細顆粒物濃度水平, 間接對其室內外關系產生影響。溫濕度與細顆粒物之間的相關性如表6所示。

表6 溫濕度與細顆粒物質量濃度之間的相關系數

注: **≤0.01。

由表 6 可知, 最低濕度和平均濕度與細顆粒物濃度之間正相關, 相關系數分別為 0.814 和 0.644 (≤0.01), 而溫度和最高濕度與細顆粒物濃度之間沒有明顯的相關性。這表明, 溫度和最高濕度對細顆粒物的室內外關系沒有明顯影響; 平均濕度和最低濕度條件下, 由于與細顆粒物濃度之間存在一定的相關性, 對細顆粒物的室內外關系可能產生影響。

計算溫濕度與室外貢獻率之間的相關系數, 結果如表 7 所示。可以看出, 溫濕度與室外貢獻率之間均沒有明顯的相關性, 但是最小濕度和平均濕度與室外貢獻率的相關系數明顯大于其他值, 說明最小濕度和平均濕度與大氣細顆粒物濃度之間存在一定的相關性。

表7 溫濕度與室外貢獻率之間的相關系數

表8顯示溫濕度與細顆粒物的 I/O 比之間的相關系數, 可以看出, 溫度和濕度均與細顆粒物 I/O之間沒有明顯的相關性。

表8 溫濕度與細顆粒物I/O之間的相關系數

綜上所述, 雖然最小濕度和平均濕度與細顆粒物濃度之間存在一定的相關性, 但是, 溫、濕度均與細顆粒物的 I/O 以及室外貢獻率等沒有明顯的相關性, 表明溫濕度的大小及變化不能用來衡量細顆粒物的室內外相關性的強弱或者變化。

3 結論

1) 通風條件是影響細顆粒物室內外關系的重要因素, 對細顆粒物的 I/O、室內外相關系數、細顆粒物的滲透因子以及大氣細顆粒物對室內的貢獻率均有影響, 通風條件越好, I/O 越高, 室內外相關系數和室外貢獻率也越大。

2) 大氣污染水平是影響細顆粒物室內外關系的重要因素, 隨著大氣細顆粒物濃度的升高, 細顆粒物I/O比值有升高的趨勢, 且其波動范圍逐漸減小, 室內外細顆粒物之間的相關性逐漸增強, 室外貢獻率逐漸增大, 但增速逐漸減緩。

3) 最小濕度和平均濕度與細顆粒物濃度之間存在一定的相關性, 但是, 溫、濕度均對細顆粒物的 I/O 以及室外貢獻率等沒有明顯的相關性, 表明溫濕度因素的大小及變化不能用來衡量細顆粒物的室內外相關性的強弱或者變化。

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Key Factors Analysis of Indoor and Outdoor Fine Particulate Matter in Heating Season

WU Yatao, LIU Zhaorong?

College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University; ?Corresponding author, E-mail: zrliu@pku.edu.cn

Indoor and outdoor fine particulate matter were sampled and analyzed in Feb.–Mar. and Nov. –Dec., 2014. The influence of ventilation condition, atmospheric pollution level, the temperature and humidity on relationship between the indoor and outdoor fine particulate matters were studied. Studies showed that ventilation and air pollution levels were two important factors affecting the indoor and outdoor relations of PM2.5, they both had effects on I/O ratio, correlation coefficient of indoor and outdoor particles as well as the contribution rate of the atmospheric PM2.5concentrations on the indoor PM2.5concentrations. With better ventilation condition or higher I/O ratio, indoor and outdoor correlation coefficient would be higher, as well as the outdoor contribution rate. When the atmospheric PM2.5concentration went higher, the I/O ratio, indoor and outdoor correlation coefficient and outdoor contribution rate became higher, while the range of I/O ratio and the growth rate of outdoor contribution went less. The temperature and humidity had little effect on indoor and outdoor relations of PM2.5.

indoor and outdoor relationship; PM2.5; correlation coefficient; I/O; outdoor contribution

10.13209/j.0479-8023.2016.037

X131

2015-04-22;

2015-05-19; 網絡出版日期: 2016-09-01

國家重點實驗室專項經費(13Z05ESPCP)資助