李超,李娥賢,張承明,葉宏,王璐,郭青,秦云華
1 云南中煙工業有限責任公司技術中心,卷煙產品質量檢測中心,昆明市五華區紅錦路181號 650023;2 云南省農業科學研究院生物技術與種質資源研究所,云南昆明 650223;3 玉溪師范學院商學院,云南玉溪 653100
基于因子分析的烤煙香型定量判別及其與產區的對應關系
李超1,李娥賢2,張承明1,葉宏3,王璐1,郭青1,秦云華1
1 云南中煙工業有限責任公司技術中心,卷煙產品質量檢測中心,昆明市五華區紅錦路181號 650023;2 云南省農業科學研究院生物技術與種質資源研究所,云南昆明 650223;3 玉溪師范學院商學院,云南玉溪 653100
抽樣采集2012年國內14個 省29個地區500個煙葉樣品,測定了117種化學指標,采用因子分析進行降維處理,基于因子得分構建了Bayes香型定量判別模型,對香型與產區進行對應分析。結果表明:①原始指標可提出24個公因子,其對原變量的總方差解釋率為83.294%。②定量判別模型能依據巨豆三烯酮、呋喃、生物堿等18種物質的含量對煙葉樣品香型進行較好的預測,回判及預測正確率≥ 95.3%。③經因子得分加權的香型與產區對應分析結果與感官評吸結果總體一致,各省份香型特質排序:清香:云>閩>蜀;中間香:渝>黔>黑>鄂;濃香:豫>皖>粵>贛。④豫中部、陜東南煙葉屬中偏濃香型,黔西南煙葉屬中偏清香型。
烤煙煙葉;化學組成;因子分析;判別分析;對應分析
根據其燃燒時所產生的香氣風格,烤煙可劃分為清香型、中間香型和濃香型三個類別[1-3]。煙葉香型很大程度上決定著不同卷煙的感官風格特征,是維護卷煙感官質量穩定的重要因素[4],也是工業生產與配方選用的要素之一。煙葉產區的自然條件對其香型的形成起著至關重要的作用,不同產區煙葉通常具有各自獨特的香型[5]?;瘜W成分是香型的物質基礎,對不同香型煙葉的化學指標特征剖析一直以來都是研究熱點[6-8]。目前,研究內容多集中于不同香型煙葉的化學組成差異[9-10],不同部位煙葉特征與化學成分的相互關系[11],以及不同品種煙葉對香型特征的影響[12-13]等,有關烤煙香型的化學組成評價[5,14]及產區分布情況[15]雖有一定報道,但存在樣本種類數量少、分析方法比較單一、數理模型適用性差、研究不夠深入具體等問題。對香型的定量判別模型研究,及其與產區的對應關系尚未見報道。本文基于因子分析[16-17]篩選適合的變量,并與多種統計方法聯用,對煙葉香型進行定量判別,并研究了香型與產區的對應關系,可為烤煙種植區劃及卷煙配方設計提供參考。
采用經典抽樣方法,從國內14個省份29個市(縣)采集2012年的烤煙煙葉樣品,總計16個品種,500個樣品,根據感官評吸結果可劃分為:清香型烤煙煙葉樣品161個,中間香型烤煙煙葉樣品168個,濃香型烤煙煙葉樣品171個,具體見表1。
主要對45種中性致香成分(例如β-大馬酮、香葉基丙酮、β-紫羅蘭酮、降茄二酮、巨豆三烯酮、二氫獼猴桃內酯等)[18-19];6種細胞壁物質(總細胞壁物質、果膠、木質素、全纖維素、a-纖維素、半纖維素)[20];18種常規化學成分(氯、鉀、總氮、總植物堿、總糖、還原糖、纖維素、葡萄糖、果糖、蔗糖、石油醚提取物、揮發堿、揮發酸、硝酸根、硫酸根、磷酸根、氨氮、淀粉)[21-30];8種金屬元素(鐵、錳、銅、鋅、硼、鈣、鎂和鈉)[31];3種多酚(綠原酸、莨菪亭和蕓香苷)[32];6種生物堿(煙堿、降煙堿、麥斯明、假木賊堿、新煙草堿、2,3'-聯吡啶)[33];8種有機酸(草酸、丙二酸、蘋果酸、棕櫚酸、硬脂酸、檸檬酸、亞油酸、亞麻酸)[34];胡蘿卜素,葉黃素以及21種氨基酸[35];共117種指標根據現行相關的煙草行業標準及文獻方法進行定量檢測。

表1 烤煙煙葉樣品的地區品種描述Tab. 1 Description of regional variety flue-cured tobacco samples
本研究由于涉及煙葉中117種指標物質含量的測定,變量較多,所以考慮采用Richard創立的因子分析模型[16]來進行降維處理。該模型是采用較少個數的具有一定相關性的公共因子的線性函數與特殊因子之和來表達原變量X的每一個分量,以便達到合宜的解釋原變量X相關性并降低其維數的效果,設MFA的模型為:

公式可簡寫為:X=AF+ε
公式(1)中F=F1,F2, …,Fm(m≤P)為向量X各分量Xi(i=1, 2, …,p)的公共因子,各Fj(j=1, 2,…,m)的均值為0,方差為1,公因子間相互獨立;εi(i=1, 2, …,p)為Xi的特殊因子,只對Xi起作用;各εi均值為0,且相互獨立,F與ε獨立,X均值為0,協方差矩陣cov(X) = ∑。矩陣A=(aij)為因子載荷矩陣,其中的元素aij稱為因子載荷,aij的絕對值越大(︱aij︱≤ 1),表明Fj和Xi的相依程度越大,或稱公共因子Fj對于Xi的載荷量越大。為了使Fj和Xi間的關系更清晰和易于理解,通常采用因子旋轉方式,使Fj中一些因子與Xi間的相關關系更強,而Fj中的其它因子與Xi間的相關關系則減弱。根據與某個因子相關性更強的幾個原始變量(指標)給該因子賦予綜合的實際意義,并計算各因子Fj的因子得分Zj(j=1, 2, …,m),所得得分函數為:(Z1,Z2,…,Zm)′=B(X1,X2,…,Xp)′,其中B由回歸估計方程B^=A′ R-1得到,A為因子載荷矩陣,R為原始變量的相關陣。比較各煙葉樣品的公共因子估計得分,就能對原始指標及樣品的特征作進一步的評價和分析。
采用SPSS 22.0統計學軟件(SPSS Inc.,美國)的數據處理模塊對不同煙葉樣品各化學指標及其與香型和產區的關系進行分析。采用因子分析、Bayes判別分析,以及對應分析方法來探索不同煙葉樣品香型和產地間關系的物質基礎。
1.2.3.1 因子分析
對不同煙葉樣本進行因子分析,由于各指標間量綱及數值差異較大,所以從相關陣出發,采用主成分提取方法,并進行最大方差法旋轉,迭代34次收斂。并對取樣足夠度進行Kaiser-Meyer-Olkin及Bartlett檢驗。
1.2.3.2 定量判別模型的構建
以1.2.3.1中降維提取到的24個因子得分為新的自變量對煙葉進行香型Bayes判別分析研究。選擇香型為分組變量,并賦值(0=清香、1=濃香、2=中間香)。采用步進方式篩選因子變量,矩陣為組內相關,距離計算采用Wilks’ Lambda方法,構建Bayes判別函數。根據步進方式篩選的結果,最終進入判別函數的因子為:Fn(n=2、4、5、10、11、12、13、15、21)。Bayes判別函數的表達式可由標準化的判別函數系數矩陣寫出。Bayes判別函數f(x)的具體表達式為:f1= 0.113d2- 0.014d4- 0.155d5- 0.199d10+0.437d11+ 0.021d12- 0.035d13- 0.044d15+ 0.614d21;f2= -0.097d2+ 0.149d4+ 0.551d5+ 0.250d10+ 0.159d11-0.145d12- 0.036d13- 0.199d15- 0.130d21, 式中dh(h= 2、4、5、10、11、12、13、15、21)指的是進入判別函數的各因子的因子得分。
1.2.3.3 不同煙葉香型和產區的對應分析
對500個不同煙葉訓練樣本的香型和省份進行對應分析。以香型為橫欄,定義為行變量,范圍(0,2);省份為縱欄,定義為列變量,范圍(0,13),列出兩變量的列聯表,橫縱欄交叉位置數字為24個因子得分值判別分析結果的計數,并對計數結果進行個案加權。具體為:將任一樣本的24個因子得分帶入到1.2.3.2中Bayes判別函數進行香型判別,判別結果為哪種香型,就在該樣本所對應的產區下對該種香型計數加上1。對同一省的所有樣本均進行香型判別并計數后匯總到列聯表橫縱交叉欄。然后采用卡方作距離度量,正態化方法為對稱法,進行二維解。類似的定義香型為行變量,范圍為(0,2),引入市(縣)為列變量,范圍設定為(0,28),然后采用歐氏距離作為距離度量,正態化方法為主要列法,并進行二維解。
如表2可知,KMO=0.885>0.8,且Bartlett sig.<0.0001,呈1%顯著性水平。其中KMO,即Kaiser-Meyer-Olkin檢驗統計量,是用于比較變量間簡單相關系數和偏相關系數的指標,是衡量取樣足夠度的標尺;當KMO>0.9表示非常適合;0.9≥KMO>0.8表示適合;0.8≥KMO>0.7表示一般;0.7≥KMO>0.6表示不太適合;KMO <0.5表示極不適合。說明樣本適合于進行因子分析。117個指標共可提取24個公共因子,其所能解釋原指標的累積方差貢獻率為83.294%,說明在用所提取的24個因子來表征原始指標特性的同時,可保留絕大部分信息。

表2 不同煙葉樣本的KMO和Bartlett檢驗Tab. 2 KMO and Bartlett test of different tobacco samples
通過因子得分系數矩陣可以列出不同煙葉各原始指標通過線性組合而成的24個公共因子的表達式,如公式(2),公式中Xi為樣本中各指標含量的標準化值,γi為因子的得分系數,Du為各因子的因子得分,i的取值范圍均為(1, 117)。據公式計算各樣本的因子得分,并保存為新變量Du,u=1-24,可用以替代原指標來衡量煙葉的化學組成和品質特征。

采用因子旋轉方法(最大方差法)對24個公共因子的實際意義進行解釋,如表3,以2、4、5、10、11、12、13、15和21號共9個公因子為例來說明相應因子的實際意義。由于每個因子所擬合的原變量數較多(117個指標),所以在旋轉載荷陣中,對9個公共因子的載荷均小于0.500的指標予以省略,表明公共因子對這部分指標的解釋力較弱。經過篩選,可得如表3所示的對9個公因子影響較大的18種指標。所以據公示(2),可寫出9個公因子的因子得分與18種化學指標的表達式:dh=γ1X1+γ1X2+…+γkXk,其中h為公因子編號,h=2、4、5、10、11、12、13、15、21;γk為18種指標的因子得分系數,Xk為18種指標含量的標準化值,k=2、4、5、10、11、12、13、15、21。公共因子對原始指標的解釋能力各不相同。例如,對于因子2,總植物堿、氨氮、煙堿、假木賊堿和新煙草堿的載荷均>0.787,說明因子2對含氮的堿類物質的解釋能力較強,可命名為“堿因子”;對于因子4,巨豆三烯酮的四個異構體(A、B、C、D)的載荷均>0.922,說明因子4對巨豆三烯酮的解釋能力很強,可命名為“巨豆三烯酮因子”;又如,對于因子5,糠醛、2-乙?;秽?-甲基糠醛的載荷均≥0.857,說明因子5對呋喃醛或酮類物質的解釋能力較強,可命名為“呋喃因子”。以此類推,10、11、12、13、15、21號公共因子分別能對應解釋二氫紫羅蘭酮、鎂、氧化異佛爾酮、鋅、鈣和揮發酸類物質,可命名為相應的因子。
將各指標非標準化的含量數據代入到1.2.3.2所構建的2個判別函數f1和f2中可以計算得出樣本的兩個Z得分值Z1和Z2,以這兩個值為橫、縱坐標可作出雙坐標投影圖,見圖1,由圖可知,3種不同香型煙葉樣本在平面投影至不同的區域,區域間并未出現明顯重疊。

表3 因子旋轉矩陣a,bTab. 3 Factor rotation matrixa,b
可以對原始500個訓練樣本各自所屬類別進行回判和留一交叉驗證。輸出結果見表4,從中可知,判別函數對交叉驗證分組案例中的樣品進行回判,即采用預先設定好的所有不同香型樣本進行建模后來返回擬合原樣本數據,正確率為96.0%。對初始分組案例中的樣本進行留一交叉驗證,每個案例都是按照從該案例以外的所有其他案例派生的函數來分類,即用其他預先設定案例建模后來逐一對留下的一個案例進行分類預測,并驗證,其正確率為95.3%。綜上所述,此種定量判別分析模型可對不同煙葉樣品的香型進行正確的判別及分類。綜合2.1中因子旋轉矩陣的分析可做進一步解釋:煙葉香型可以主要依據原始變量中的總植物堿、氨氮、煙堿、假木賊堿、新煙草堿、巨豆三烯酮、呋喃、二氫紫羅蘭酮、鎂、氧化異佛爾酮、鋅、鈣和揮發酸等類物質的含量來進行判別。表7列出了33種不同產區煙葉18種化學指標的檢測結果,以及其判別函數值,從中可以看出,函數判別結果與感官評吸結果完全一致。

圖1 典型判別函數的雙坐標投影圖Fig.1 Two-coordinate projection of canonical discriminant function
對應分析結果(省份)的摘要參見表5,從表中可知,總慣量為1.619,其顯著性sig. <0.001,說明對應分析有意義。另外兩個分慣量對總慣量的解釋能力分別為0.592和0.408,累計解釋能力為1,說明二維解可以很好的解釋對應關系。

表4 不同煙葉樣本判別分類結果b,cTab. 4 Identification and classification results of different tobacco samplesb,c

表5 不同煙葉樣本對應分析情況摘要(省份)Tab. 5 Correspondence analysis of different tobacco samples (provinces)
對分析結果繪制雙坐標圖,圖形的橫、縱坐標來源于1.2.3.3中的二維解。結果見圖2。從圖可知,14個省區按照不同的香型可以劃分為四類,清香型典型省份為:云南、福建和四川;中間香型典型省份為:貴州、重慶、湖北和黑龍江;濃香型典型省份為:河南、廣東、江西和安徽;中偏濃香型省份為:陜西、湖南和山東。其中清香型、中間香型、濃香型各典型省份與感官評吸判斷結果總體一致。對于陜西、山東和湖南中間香偏濃香的香型特征則是從分析數據上首次推導得出。另外,從坐標圖上各省區與香型的相對距離可以看出,對于各清香型省份,其清香特質:云南>福建>四川;對于各中間香型省份,其中間香特質:重慶>貴州>黑龍江>湖北;對于各濃香型省份,其濃香特征:河南>安徽>廣東〉江西;對于中間香偏濃香型省份,其香型特質來說:陜西煙葉更偏重于濃香型,其次是山東,湖南煙葉則偏向于中間香型。
對應分析結果(市/縣)的摘要參見表6,從表中可知,總慣量為2.000,其顯著性sig. <0.001,說明對應分析有意義。另外兩個分慣量對總慣量的解釋能力均為0.500和0.500,累計解釋能力為1,說明二維解可以很好的解釋對應關系。

圖2 煙葉香型和產區(省份)對應分析的雙坐標圖Fig. 2 Two-coordinate projection of correspondence analysis of tobacco flavor and region (provinces)

表6 不同煙葉樣本對應分析情況摘要(市/縣)Tab. 6 Correspondence analysis of different tobacco samples (city / county)
最后對分析結果繪制雙坐標圖,圖形的橫、縱坐標來源于1.2.3.3中的二維解。結果見圖3。從圖可知,29個市(縣)按照不同的香型也可以劃分為四類,清香型典型市(縣)為:曲靖師宗、大理祥云、昆明宜良、涼山會理、玉溪江川、三明寧化、普洱寧洱、龍巖永定和紅河建水;中間香型典型市(縣)為:彭水、牡丹江寧安、臨沂蒙陰、銅仁德江、黔南貴定、遵義、恩施咸豐、巫山、張家界桑植;濃香型典型市(縣)為:韶關南雄、駐馬店確山、南陽內鄉、郴州桂陽、濰坊諸城、贛州信豐、許昌襄縣、皖南宣州;臨界區域香型市(縣)為:平頂山寶豐、安康旬陽、黔西南興仁。其中清香型、中間香型、濃香型各典型市(縣)與感官評吸判斷結果一致。另外,從坐標圖上各市(縣)與香型的相對距離可以看出,對于清香型市(縣),其清香特質:曲靖師宗、昆明宜良、大理祥云及涼山會理等地煙葉的清香特質更為顯著;對于中間香型市(縣),其中間香特質:彭水、銅仁德江、牡丹江寧安及臨沂蒙陰等地煙葉的中間香特質更為顯著;對于濃香型市(縣),其濃香特質:駐馬店確山、韶關南雄、南陽內鄉及郴州桂陽等地的濃香特質更為顯著;對于臨界香型市(縣)的香型特質來說:平頂山寶豐、安康旬陽煙葉屬于中間偏濃香型,而黔西南興仁的煙葉則屬于中間偏清香型。

圖3 煙葉香型和產區(市(縣))對應分析的雙坐標圖Fig. 3 Two-coordinate projection of correspondence analysis of tobacco flavor and region (city / county)
通過因子分析,在不同煙葉的117個指標中共可提取出24個公因子,其所能解釋原指標的累積方差貢獻率為83.294%,說明在用24個因子表征原始指標特性的時,在降維的同時可保留原指標的大部分信息。Bayes判別定量模型可以對不同煙葉樣品的香型進行較準確的判別及分類[16]。并且采用所提取的24個公因子比使用所有原始變量來構建判別函數極大簡化,容易寫出判別表達式,起到降維的效果。綜合2.1中因子旋轉矩陣的分析可以進一步解釋,煙葉香型可以主要依據原始變量中的巨豆三烯酮、呋喃、堿、二氫紫羅蘭酮、鎂、氧化異佛爾酮、鋅、鈣和揮發酸等類物質的含量來進行判別。
對應分析結果與感官評吸結果及經驗[36]總體一致,各省份的香型特質排序為:清香:云南>福建>四川;中間香:重慶>貴州>黑龍江>湖北;濃香:河南>安徽>廣東>江西。各香型特質更為顯著的市(縣)分別為:清香型:曲靖師宗、昆明宜良、大理祥云及涼山會理等地;中間香型:彭水、銅仁德江、牡丹江寧安及臨沂蒙陰等地;濃香型:駐馬店確山、韶關南雄、南陽內鄉及郴州桂陽等地。陜西煙葉更偏重于濃香型,其次是山東,湖南煙葉側偏向中間香型。平頂山寶豐、安康旬陽煙葉屬于中間偏濃香型,而黔西南興仁的煙葉則屬于中間偏清香型。
綜上所述,如果有一批2012年未知香型的煙葉樣品,我們可以主要通過測定煙葉中巨豆三烯酮(A、B、C、D)、糠醛、2-乙酰基呋喃、5-甲基糠醛、總植物堿、氨氮、煙堿、假木賊堿、新煙草堿、二氫紫羅蘭酮、氧化異佛爾酮、鎂、鋅、鈣和揮發酸等18種物質的含量,代入到上述所構建的Bayes定量判別模型,通過Wilks’ Lambda統計量檢驗,最后通過計算判別函數F1和F2的值來對這批煙葉的3種香型進行判別及分類。整個過程均由SPSS軟件完成,替代了傳統的感官評吸流程,使得判定結果也更加快速而客觀。
統計分析結果表明,清香:云南>福建>四川;中間香:重慶>貴州>黑龍江>湖北;濃香:河南>安徽>廣東>江西。陜西煙葉更偏重于濃香型,其次是山東,湖南煙葉側偏向中間香型。平頂山寶豐、安康旬陽煙葉屬于中間偏濃香型,而黔西南興仁的煙葉則屬于中間偏清香型。研究成果對于簡化各地煙葉香型的定量判別流程,快速、準確、客觀的評價煙葉品質具有重要的現實意義。

表7 33 種煙葉18 種化學指標含量檢測結果及判別函數值Tab. 7 Determination of 18 kinds of chemical indicators from 33 kinds of tobacco and its discriminant function value

續表7
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[22] YC/T 173-2003煙草及煙草制品鉀的測定火焰光度法[s].YC/T 173-2003Tobacco and tobacco products -Determination of potassium - Flame photometry[s].
[23] YC/T 159-2002 煙草及煙草制品水溶性糖的測定連續流動法[s].YC/T 159-2002Tobacco and tobacco products -Determination of water-soluble sugars - continuous flow method[s].
[24] YC/T 160-2002 煙草及煙草制品總植物堿的測定連續流動法[s].YC/T 160-2002Tobacco and tobacco products -Determination of total alkaloids - continuous flow method[s].
[25] YC/T 161-2002 煙草及煙草制品總氮的測定連續流動法[s].YC/T 161-2002Tobacco and tobacco products -Determination of total nitrogen - continuous flow method[s].
[26] YC/T251-2008煙草及煙草制品葡萄糖、果糖、蔗糖的測定離子色譜法[s].YC/T251-2008 Tobacco and tobacco products-glucose,fructose-sucrose Ion Chromatography [s].
[27] YC/T 176-2003煙草及煙草制品石油醚提取物的測定[s].YC/T 176-2003 Tobacco and tobacco products -Determination of petroleum ether extract[s].
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:LI Chao, LI E’ xian, ZHANG Chengming, et al. factor analysis based quantitative determination of flavor type and its corresponding relationship with growing areas in flue-cured tobacco [J]. Acta Tabacaria Sinica, 2016, 22(6)
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烤煙香型表征研究
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摘要:從香型的分類、表征指標(感官的,常規化學成分的,香氣物質的,常規化學成分與煙氣前體物復合的)等方面對烤煙香型的表征研究進行了綜述,并提出了進一步研究的方向與建議。
關鍵詞:烤煙;香型;表征
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關鍵詞:烤煙香型;化學成分;相關性;煙葉;聚類分析
Factor analysis based quantitative determination of flavor type and its corresponding relationship with growing areas in flue-cured tobacco
LI Chao1,LI E’xian2,ZHANG Chengming1,YE Hong3,WANG Lu1,GUO Qing1,QIN Yunhua1
1 Cigarette Product Quality Inspection Institute, Technology Center, China Tobacco Yunnan Industrial Co., Ltd., Kunming 650023, China;2 Institute of Biotechnology and Genetic Resources, Yunnan Academy of Agricultural Sciences, Kunming 650223, China;3 Business School, Yuxi Nomal University, Yuxi 653100, Yunnan, China
To study the relationship between chemical composition and its flavor and growing areas, 500 tobacco samples were collected from 14 provinces of 29 regions in 2012. By referring to the relevant industry standards and literature, 117 chemical indicators were determined. The Bayes discriminant model was established based on factor scores derived from factor analysis to reduce dimension.Correspondence analysis was conducted between flavor type and tobacco growing areas. Results showed that: ① 24 common factors were derived from the original indicators, and the total variance of the original variables explained was 83.294%. ② Flavor type could be well determined by quantitative discriminant model based on detected content of megastigmatrienone, furan, alkaloids and other 18 substances , with precision rate of back fitting was≥ 95.3%. ③ After scores weighted, corresponding analytical results between flavor and growing areas were consistent with sensory evaluation results. Yunnan province was the most prominent in light flavor, followed by Fujian province and Sichuan province. Chongqing municipality was the most prominent in intermediate flavor, followed by Guizhou province, Heilongjiang province and Hubei province. .④ Tobacco from central part of Henan province, southeastern part of Shaanxi belong to the intermediate strong-flavor type, and tobacco from part of southwestern Guizhou province belong to the intermediate light-flavor type.
flue-cured tobacco; chemical components; factor analysis; discriminant analysis; correspondence analysis
李超,李娥賢,張承明,等. 基于因子分析的烤煙香型定量判別及其與產區的對應關系[J]. 中國煙草學報,2016,22(6)
云南中煙工業公司2015年度科技項目“適用于卷煙產品質量管控的分析檢測平臺搭建及應用”(2015JC07);云南中煙工業公司2013年度科技項目“模糊綜合評價方法在云煙品牌加香加料中的應用研究”(2013JC13)
李超(1985—),碩士,工程師,主要從事煙草化學、應用統計學研究,Email:super88man66@126.com
秦云華(1969—),碩士,高級工程師,主要從事卷煙產品質量監督工作,Email:qinyh@ynzy-tobacco.com
2015-08-20