H2O2氧化技術在燃煤煙氣凈化中的研究進展

趙毅，韓育宏,2,王涵

(1.華北電力大學 環境科學與工程學院，河北 保定 071003；2.河北大學 物理科學與技術學院，河北 保定 071002)

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H2O2氧化技術在燃煤煙氣凈化中的研究進展

趙毅1，韓育宏1,2,王涵1

(1.華北電力大學 環境科學與工程學院，河北 保定 071003；2.河北大學 物理科學與技術學院，河北 保定 071002)

總結了國內外關于H2O2氧化技術對煙氣中SO2、NO、Hg0脫除方面的研究概況，包括H2O2氧化及聯用法、Fenton氧化法及類Fenton氧化法，討論了重要的影響參數，脫除效率和相關機理.介紹了光催化-Fenton、氣化H2O2和非均相催化氧化等新技術在煙氣污染控制方面的研究現狀，為該領域實現更高效的凈化效率提供參考.

煙氣凈化；H2O2；Fenton；類Fenton

燃煤導致SO2、NOx、Hg0的大量排放，已經引起了嚴重的環境污染問題.近年來，雖然中國煤炭的消費比重呈現逐年下降的趨勢，但中國一次能源結構中仍是以煤炭為主，其中燃煤發電占有很高的比例，因此燃煤電廠煙氣污染治理是當前中國大氣污染控制領域最為緊迫的任務之一，2012年中國開始實施更嚴格的火電廠大氣污染物排放標準GB13223—2011，用于控制二氧化硫、氮氧化合物(以NO2計)、汞及其化合物的排放，其排放上限分別為100、100、0.03 mg/m3.

目前，國內外對煙氣中SO2、NOx、Hg0處理最為成熟的工藝是在鍋爐尾部安裝濕法煙氣脫硫(WFGD)、選擇性催化還原脫硝(SCR)和活性炭噴射法(ACI)脫汞裝置.盡管這些控制技術在燃煤電廠煙氣的處理中得到大規模的工業化應用，具有技術成熟可靠且脫除效率高等優點，但由于采用傳統的分級治理方式，存在投資和運行成本高等缺點.因此，研發一種系統簡單且經濟有效的多污染物同時脫除技術是該領域的熱點問題之一.

在已研發的多污染物同時脫除方法中，濕式氧化吸收法較傳統工藝最具工業應用前景，其關鍵在于將NO和Hg0氧化為可溶的NO2和Hg2+，之后二者被吸收裝置吸收.已應用的氧化劑包括氯系氧化劑，如次氯酸(NaClO)和亞氯酸鈉(NaClO2)[1,2]，高錳酸鉀(KMnO4)[3]，超價金屬氧化物如高鐵酸鉀(K2FeO4)[4]，過硫酸鈉(Na2S2O8)[5]，過氧化氫(H2O2)等，其中NaClO2(5 500 元/t,質量分數82%),KMnO4(15 500 元/t)，K2FeO4(26 000 元/t)雖然氧化能力很強，但價格昂貴，且引發二次環境污染，所以這些強氧化劑的工業化應用受到限制.相比而言，H2O2(500 元/t,質量分數30%)具有價格低廉，氧化產物為無害的氧氣與水，環境友好等優點.但其不能高效氧化NO和Hg0，需要采取強化氧化能力的措施，如與其他試劑或手段聯合，或加入催化劑等.

1 H2O2氧化及聯用法

純H2O2為淡藍色的油狀液體，常規使用的為質量分數30%的水溶液.近年來，很多學者采用H2O2高級氧化工藝對煙氣凈化進行了研究.Zhou等[6]在半干法脫硫工藝中，利用H2O2水溶液増濕Ca(OH)2顆粒來促進鈣基吸收劑對SO2的吸收.與噴淋水相比，當H2O2溶液的噴淋量為1%～3%(質量分數)時，SO2的脫除效率明顯改進.該法對NO和Hg0脫除效果不甚理想.近些年，為了增強其氧化能力，H2O2與其他氧化劑復合或其他方法聯用的研究已見報道.

Zhao課題組在自行設計的鼓泡反應器上進行了H2O2/堿性溶液復合吸收劑同時脫硫脫硝的實驗研究[7]，在最佳實驗條件(溶液pH為10.5，H2O2濃度為0.817 5 mol/L,反應溫度為47.5 ℃)下，SO2幾乎全部被脫除，氮氧化物脫除效率達到70%.近期該課題組采用液相H2O2復合氧化劑(HNF)預氧化和CaCO3溶液吸收的方法同時脫除煙氣中SO2、NO和Hg0，最佳實驗條件下脫除效率分別為99%，81.5%和91.2%[8].最近又提出了新型的氣相預氧化結合后續吸收的煙氣處理系統，用含有H2O2和NaClO2或Na2S2O8等的氣化復合氧化劑對煙氣進行氧化預處理，氧化產物由Ca(OH)2溶液吸收[9-11].在最優的實驗條件下，SO2、NO和Hg0的脫除效率分別為100%、87%和92%.新型氣化H2O2復合氧化劑預氧化的方法反應迅速、脫除效率高，但氣化裝置增加了運行費用，復合氧化劑的作用機理需要進一步深入研究.

離子液體由有機陽離子和無機或有機陰離子構成，是一種環境友好型溶劑，溶解性好，工藝過程無廢水廢渣，可再生并重復利用，可用于煙氣中氣體的凈化[14].程廣文等[15]首次使用離子液體/H2O2作為吸收劑脫除煙氣中的Hg0，當H2O2和離子液體的質量比為0.5時，吸收劑對Hg0的脫除效率高達98%.Hg0被H2O2氧化為Hg2+，之后Hg2+從水相轉移到離子液體相，二次污染較低.該方法可用于燃煤電廠濕式脫硫裝置之后，存在的主要問題是離子液體合成過程較復雜，成本很高.

紫外光(UV)/H2O2工藝系統能夠產生氧化性很強的·OH等物種，過程如下：

H2O2+hυ→2·OH，H2O2+hυ→H·+HO2.

UV/H2O2法能同時氧化脫除多種污染物，且工藝流程簡單﹑反應過程潔凈環保，目前已在廢水處理領域得到廣泛的研究和應用.近年來，利用其脫除煙氣中的SO2、NO和Hg0的研究也越來越多.Cooper等[16]進行了UV燈照射下向煙氣中注入H2O2的小型實驗，與無UV照射時相比，NO的脫除效率增加了10%～45%.但是UV/水體系不能脫除NO，這表明UV并不是直接作用在NO上，而是被H2O2吸收，提高了活性.存在的問題是UV燈直接置于煙氣中，可能產生運行和維護問題，共存氣體可能沖淡UV的能量.Choi等[17]對模擬柴油機廢氣進行了干法脫硝處理，將霧化的H2O/H2O2引入到UV光化學反應器.單獨霧化H2O/H2O2系統脫硝效果并不理想，但是在UV燈的輔助下，NO和NO2的脫除效率高達100%和97.8%.該方法無液體副產物產生，對環境友好.馬雙忱等為尋求一種高效的煙氣多污染物脫除技術，采用UV/H2O2體系進行煙氣脫硫脫硝實驗研究[18].當pH值保持在3.3左右，氧氣體積分數大于6%，溶液溫度在45 ℃以下，加入金屬催化離子時，SO2和NOx的脫除效率可達到95%以上.該技術有望用于現有傳統濕式脫硫技術的改造.劉楊先等[19]在光化學-鼓泡反應器中通過紫外光照射使用H2O2吸收液進行了同時脫除燃煤煙氣中SO2和NO的實驗研究.研究發現UV和H2O2之間存在重要的協同效應，SO2和NO氧化脫除的過程中·OH的氧化作用占主導，其次才是H2O2.同時，Liu基于穩態近似法和雙模理論，建立了濕法UV/H2O2高級氧化法脫除NO的動力學模型[20]，結果表明，反應為偽一級反應，系統中NO的吸收為快速反應動力學范疇.在此技術上，Liu又利用UV/H2O2方法對燃煤煙氣中單質汞脫除進行了研究[21-22]，254 nm是UV的最佳波長，通過H2O2,·OH，·O,O3的氧化和UV光致激發，Hg0被氧化為Hg2+.

UV/H2O2煙氣凈化法雖然在實驗研究中取得一定成果，得到了較好的脫除效果且不引入副產物，但該工藝還存在一些缺點，如紫外燈能耗高，H2O2用量大，設備易腐蝕等.因此，該技術距離商業應用還很遠，應進一步的研究和改進.

2 傳統Fenton和均相類Fenton法

Fe2+和H2O2的組合為Fenton試劑，H2O2在Fe2+的催化作用下分解生成具有強氧化性的羥基自由基·OH，·OH可與大多數有機物作用使其降解.若作為催化劑的Fe2+被其他水溶性的離子取代，如Fe3+，Cu2+等，則稱為均相類Fenton反應.傳統Fenton及均相類Fenton法同屬均相體系，在煙氣凈化中的研究已有報道.

Tan等[23-24]進行了燃煤煙氣中汞脫除的小型和中試實驗，先利用Fenton試劑將Hg0轉化為Hg2+，進一步在濕式洗滌器中脫除.小型實驗表明，Hg0能被Fenton試劑氧化，Fe基催化劑比Cu基催化劑的性能良好，所以在中試實驗中選擇Fe3+鹽催化劑，與小型實驗相比Hg0的氧化效率不高.考慮到洗滌液的經濟性、無毒性和與現有設備的兼容適應性，本方法值得進一步優化和深入研究.Guo等[25]利用FeSO4/H2O2反應進行了脫除NO的研究，發現NO和Fenton試劑之間的氣液反應為液膜控制，NO氧化脫除效率受pH值影響很大.Zhao等[26]使用鐵離子和H2O2混合液吸收脫除SO2和NO，SO2和NO的脫除效率分別為100%和90%以上.各種熱力學參數表明Fenton反應氧化SO2和NO是可行的.Yang等[27-28]先后在2種不同的反應器上使用類Fenton溶液進行煙氣凈化，Fe3+，Cu2+作為催化劑的條件下，Hg0，SO2和NO的脫除效率分別達到100%，100%，85.3%和100%，100%，75.3%.使用電子自旋共振光譜儀捕獲測量了·OH，認為起氧化作用的首要物種是·OH，其次才是H2O2.這些研究中吸收液的pH值都是在3左右脫除效率達到最高值.

為加快Fenton試劑的反應速度，增強氧化能力可將UV引入Fenton及類Fenton體系，其反應原理與Fenton法類似，起氧化作用的主要是·OH.一般認為，該工藝產生·OH的路徑主要有2方面：一是由Fe2+等水溶性離子催化分解H2O2產生；二是由UV輻射催化分解H2O2產生.李彩亭等[29]使用UV/Fenton系統對模擬煙氣中的單質汞Hg0進行氧化，在存在和缺乏煙氣成分(體積分數9%O2，0.08% SO2，0.06% NO)的最佳實驗條件下(pH=1，[H2O2]=0.05 mol/L,[TiO2]=0.6 g/L，[Fe2+]/[H2O2]=1/2，t=40 ℃)，Hg0的平均氧化效率為94.4%和98.2%.劉楊先也將UV引入類Fenton系統[30,31]，研究發現UV，H2O2和Fe3+/Cu2+具有明顯的協同作用.

傳統Fenton和均相類Fenton法的均相體系雖然氧化能力強、反應速度快且操作維護簡單，但反應必須在酸性條件下進行才能維持較高的脫除效率，反應后溶液需堿液中和才能排放，催化劑回收困難；H2O2利用率不高，運行成本增加，這些制約了該工藝的大規模應用.

3 非均相類Fenton法

Fenton及均相類Fenton反應的主要缺點為催化劑和溶液很難分離，不能循環使用且引發二次環境問題；需要較低的pH值來維持高活性，容易腐蝕設備.因此，越來越多的研究開始轉向非均相催化下的高級氧化過程.通過不同工藝制備非均相催化劑，用于催化分解H2O2產生具有強氧化作用的·OH，稱為非均相類Fenton反應.

目前，非均相類Fenton反應主要被用于水體中有機污染物的脫除，在燃煤電廠煙氣處理中研究很少.因此，制備高效非均相類Fenton催化劑用于脫除燃煤煙氣中的SO2、NO和Hg0，具有較大的研究和應用前景.

Sun課題組[32-34]采用共沉淀法分別制備一系列摻雜Ti、Co、Cu的Fe3O4的催化劑，在小型鼓泡反應實驗臺上進行了非均相類Fenton反應脫汞的實驗研究.發現Ti、Cu摻雜后的催化劑具有較高的催化活性，用電子自旋共振法確定了反應系統存在·OH.反應之后催化劑可以通過磁力分選，3～5個周期性能穩定，實驗中Hg0脫除率保持在90%以上.最佳實驗條件為吸收液pH值為6左右，反應溫度50 ℃.

Zhong等[35]將氧化反應器置于油浴鍋中，預熱后的H2O2(質量分數30%)在蠕動泵的作用下與赤鐵礦催化劑反應之后再和預熱的模擬煙氣一起進入氧化反應器，利用H2O2催化分解下產生的·OH同時脫硫脫硝.NOx和SO2的脫除效率最大分別達到80%和99%.其課題組在上述研究基礎上又進行了赤鐵礦基氧化鋁(Fe-Al)和赤鐵礦基銳鈦礦(Fe-Ti)催化劑的實驗[36]，SO2的脫除效率基本達到100%，NOx的脫除效率則隨催化劑而改變.Fe-Al促進NOx的脫除，Fe-Ti則起抑制作用.該方法無需調節H2O2溶液的pH值，關鍵在于選擇適用于工業應用的催化劑的載體和活性成分，初始投資和運行費用都較低.

非均相類Fenton方法和均相反應一樣反應速度快且氧化效率高，同時其對pH的適應性更強，可在弱酸性條件保持較高的處理效率，催化劑容易回收利用，具有較好的研究前景.

4 結論

H2O2氧化技術的優點是價格低廉、環境友好、氧化速度快、操作簡單易控制、氧化無選擇性可實現多污染物同時脫除.從氧化能力、經濟性和二次環境問題考慮，H2O2是一種適宜工業應用的氧化劑.采取強化措施在增強H2O2氧化能力的同時，也帶來一系列問題.引入其他物質可能會帶來二次污染、氣化裝置和紫外燈能耗偏高.傳統Fenton和均相類Fenton氧化方法的反應環境為酸性，設備腐蝕嚴重，反應后的溶液需堿液中和才能排放，均相催化劑不易回收且處理困難.相比而言，非均相類Fenton方法保留了均相反應中反應速度快和氧化效率高的優點，同時降低了溶液對pH的要求，催化劑容易回收利用，具有一定的研究前景.因此，今后應將研究重點放在制備比表面積大、性能穩定且易回收的固體催化劑，與H2O2構成非均相類Fenton體系，實現煙氣中多污染物同時脫除.與單獨安裝脫硫脫硝脫汞裝置相比，該技術有望降低投資費用和占地面積，是一項具有潛在應用價值的技術.

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(責任編輯：梁俊紅)

Research progress of H2O2oxidation in purifying coal-fired flue gas

ZHAO Yi1,HAN Yuhong1,2,WANG Han1

(1.College of Environmental Science and Engineering,North China Electric Power University,Baoding 071003,China;2.College of Physics Science and Technology,Hebei University,Baoding 071002,China)

Gaseous pollutants emitted from coal combustion are very harmful to environment and human health.As a green oxidant,H2O2has thus received much attention in removing pollutants in coal-fired flue gas in recent years.A review of H2O2oxidation technology to remove SO2,NO and Hg0in flue gas both at home and abroad is briefly summarized，including H2O2oxidation coupling technique,Fenton oxidation and Fenton-like oxidation.The important influencing parameters,removal efficiency and mechanism are discussed.Meanwhile,new techniques such as photocatalysis-Fenton,H2O2gasification and heterogeneous catalytic oxidation in purifying coal-fired fuel gas are introduced.The results provide reference for achieving greater purification efficiency in the field.

fuel gas purification;H2O2;Fenton;Fenton-like

10.3969/j.issn.1000-1565.2016.06.008

2016-05-10

國家高技術研究發展計劃(863計劃,2013AA065403)；國家科技支撐計劃(2014BAC23B04-06)；北京市重大科技成果轉化項目(Z151100002815012)；中央高校基本科研業務費專項資金(2016XS110)

趙毅(1956—)，男，華北電力大學教授，博士生導師，主要從事大氣污染控制研究.E-mail:zhaoyi9515@163.com

韓育宏(1982—)，女，河北大學講師，在讀華北電力大學博士，主要從事燃煤煙氣凈化研究.E-mail:hanyuhong@hbu.edu.cn

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1000-1565(2016)06-0614-06