本底站和城區站CO濃度變化特征和源貢獻

本底站和城區站CO濃度變化特征和源貢獻

程巳陽，安興琴*，周凌晞，程興宏 （中國氣象科學研究院，災害天氣國家重點實驗室和中國氣象局大氣化學重點開放實驗室，北京 100081）

采用FLEXPART大氣擴散模式結合清單的模擬方法，通過與2010年上甸子大氣本底站和城區海淀寶聯站的CO觀測濃度的比較，研究了北京地區CO濃度變化特征，并統計分析了各類排放源的貢獻差異.研究結果表明:上甸子站和寶聯站CO模擬濃度與觀測濃度的變化趨勢基本一致，相關系數分別優于0.74和0.45；與觀測值相比，兩站模擬濃度值偏低，模式對觀測濃度峰值模擬能力有限.利用不同源清單模擬獲得的同一站點CO濃度值相近，但交通、工業、民用等分類排放源對CO模擬濃度的貢獻差異明顯.與ⅠNTEX-B2006清單相比，利用MEⅠC2010排放清單模擬的寶聯站交通與工業排放貢獻的占比小、民用排放占比大；而上甸子站交通排放貢獻的占比小，民用與工業排放的貢獻占比大.因此，利用FLEXPART模式結合清單的模擬方法對CO濃度具有較好的模擬能力，可以較為準確地反映區域大氣本底站和城區站CO濃度的變化特征；各類排放源對模擬濃度的貢獻不僅受到測站所在地的局地排放源影響，更與影響測站的印痕區域的排放源密切相關.

數值模擬；一氧化碳；排放清單；印痕

一氧化碳（CO）是主要的大氣污染物之一，也被稱作間接溫室氣體，對大氣環境質量和全球氣候變暖產生重要影響［1-2］.CO主要來源是燃料的不完全燃燒及大氣中揮發性有機物的氧化等，大氣中絕大多數CO通過與OH自由基反應去除，CO的生命周期約為30～90d［3］.

通過地基臺站、衛星遙感等多種觀測方式可對CO濃度的時空變化特征開展研究［2,4-7］.結合模式能夠研究CO的源匯變化、大氣輸送等過程［8］.監測顯示北京市2004年大氣中CO濃度有明顯的雙峰型日變化［9］.空間載荷與地表觀測表明從2000年到2010年北京城區的CO濃度呈下降趨勢［10］.烏魯木齊2013年春節前后的機動車排放研究表明，機動車排放對CO等大氣污染物濃度有重要影響［11］.利用浙江臨安站CO濃度觀測數據研究發現：機動車排放、生物質和生物燃料燃燒對CO濃度的貢獻達到總源貢獻的96%［12］.利用空氣質量模式結合集成卡爾曼濾波方法能夠較好反演北京及周邊地區CO排放量，結果表明REASv1.1源清單低估了區域排放，使得CO模擬濃度低估了約50%［13］.通過2組不同的污染源數據對東亞地區對流層CO和O3體積分數的季節變化進行模擬研究，結果表明南鳥島站和綾里崎站O3主要來自于前體物的光化學反應［14］.中國主要的人為CO排放源有工業、民用、交通［15］.民用生物質燃料燃燒是京津冀及周邊地區主要的生物質燃燒源［16-17］.結合擴散模式，能夠追蹤上甸子區域本底站CO的本底和非本底源區［18］.可見，CO作為一種較好的人為排放污染物的大氣示蹤氣體，對北京空氣質量具有重要的指示作用［8］.研究CO的濃度變化特征與源排放貢獻對增進大氣環境認識，制定合理的大氣污染管理與減排措施具有重要意義.

本文利用拉格朗日粒子擴散模式，結合網格化的CO排放清單，模擬研究了2010年北京市人為排放的CO濃度變化特征；并利用海淀寶聯城區站和密云上甸子區域本底站的CO濃度觀測數據，對模式的模擬結果進行了驗證；同時，初步對比分析不同源清單中各類排放源對城區和郊區站點CO模擬濃度貢獻的差異.

1 數據與方法

1.1 源清單

大氣污染物排放清單是影響數值模式結果準確性的關鍵因子之一［19］.通過各地區、各部門、各類排放源的統計數據獲得排放清單，這是一種自下而上的計算方法.蓸國良等［20］給出的CO排放清單計算公式為：

式中：E為排放量；A活動水平；EF排放因子；j，k，1代表地區、部門、排放源種類；η為去除效率.

ⅠNTEX-B2006 （Ⅰntercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B）與MEⅠC （Multiresolution Emission Ⅰnventory for China）源清單是近年來在國內外獲得廣泛應用的2種排放清單［15,21］. ⅠNTEX-B2006清單是在TRACE-P清單基礎上［17,22］，更新了中國區域人為排放源的信息.ⅠNTEX-B2006清單的污染源排放基準年為2006，分辨率為0.5°×0.5°，使用了2004～2006 年能源統計數據，更好地反映了2006年亞洲特別是我國污染物的排放特征.針對我國，該清單考慮了新能源技術的影響，更新了電廠燃煤排放SO2和PM2.5、機動車排放NOx和CO等物種的排放因子，同時也改進了NMVOC（非甲烷揮發性有機物）的分類方法.清華大學編制的MEⅠC清單是一套基于云計算平臺開發的中國大氣污染物和溫室氣體人為源排放清單模型，涵蓋了10種主要大氣污染物和溫室氣體（SO2、NOx、CO、NMVOC、NH3、CO2、PM2.5、PM10、BC和OC）及700多種人為排放源.2006年亞洲地區ⅠNTEX-B排放清單和2010年中國區域（不包括港澳臺）MEⅠC v1.2版本排放清單包括電力、工業、民用和交通等分類排放.

1.2 FLEXPART模式

挪威大氣研究所（NⅠLU）開發的FLEXPART（FLEXible PARTicle dispersion model）模式是一種拉格朗日粒子擴散模式［23］.它通過計算點、線、面或體積源釋放的大量粒子的軌跡，來描述示蹤物在大氣中長距離、中尺度的傳輸、擴散、干濕沉降和輻射衰減等過程.模式內核采用零加速度方案計算粒子軌跡，其表達式為：

FLEXPART模式核心內容是研究大氣污染物的源匯關系：污染排放為“源”，觀測站點為受體，相當于“匯”.該模式既可以通過時間的前向運算來模擬示蹤物由源區向周圍的擴散，也可以通過后向運算來確定對于固定站點有影響的潛在源區的分布，分別得到隨時間序列變化的格點示蹤物濃度（正向模擬）或格點駐留時間（后向模擬）［24］.當研究區域內觀測站點數量少于排放源數量時，后向模擬更具有優勢［25］.經過源-受體關系的轉換，后向模擬中格點i駐留時間公式可表示為：

式中：ΔT為時間分辨率；N為ΔT時間范圍內采樣的數量；J為釋放的粒子總數；fijn是一個函數，決定了對于指定格點有“貢獻”的粒子的多少.

1.3 濃度模擬方法

觀測站點人為排放CO模擬濃度通過印痕（排放源對站點濃度貢獻率）與網格化的排放清單獲得［18,26-27］.格點印痕由駐留時間決定.選用ⅠNTEX-B2006與MEⅠC2010-v1.2中CO排放源清單.模擬輸出的CO濃度是研究區域范圍內所有對測站有影響的排放網格貢獻率（FLEXPART模型輸出的印痕數值）與對應網格排放清單的乘積和.上甸子站和海淀站CO模擬的水平空間分辨率為1°×1°，每3h輸出一次模擬結果.

需要指出的是，CO觀測濃度可以篩分為本底濃度和非本底濃度.本底濃度是指在一定區域內受局地條件和人類活動直接影響而形成的混合均勻的均質大氣含量.因此，當討論測站周圍人為排放源對CO濃度影響時，使用非本底濃度與模擬濃度進行對比分析更具科學性［18］.文中使用穩健局部回歸算法（REBS）將CO觀測濃度時間序列篩分為本底濃度和非本底濃度［28］.這種算法并非直接取最小值當作本底濃度，而非常適合篩分測量序列非本底濃度和本底濃度.

1.4 研究站點與觀測數據

文中CO觀測濃度來自密云縣上甸子區域大氣本底站（117.12°E， 40.65°N）和城區寶聯站（116.28°E，39.93°N） 2010年的觀測結果.上甸子區域大氣本底站（以下簡稱“上甸子站”）位于北京城區的東北方向，測站海拔293.9m，距北京市區約120km，周圍30km沒有密集的工業和居民，主要植被類型為林地和農田等，觀測物種濃度水平代表了京津冀經濟圈的區域大氣狀況.寶聯站位于北京西三環和西四環之間的海淀區北洼西里昆玉河附近的寶聯體育公園，可代表北京市城區的大氣污染狀況.

2 結果與討論

2.1 模擬濃度變化特征與驗證

2.1.1 CO濃度日均值和相關性 利用FLEXPART模式模擬得到的印痕分布和網格化CO排放源清單資料ⅠNTEX-B2006與MEⅠC2010，模擬的上甸子站和寶聯站2010年CO濃度日均值時間序列如圖1所示.CO濃度觀測值有少量缺測，主要原因是儀器的維護維修.同時，圖中非本底觀測濃度和模擬濃度均按“年均值±3倍標準差”方法進行數據質量控制.從圖中可以看出，上甸子站和寶聯站的觀測和模擬濃度變化趨勢基本一致，但是模擬濃度低于非本底觀測濃度.模擬濃度偏低、峰值模擬能力不足，An等［18］研究結果指出了類似問題.這主要有兩方面原因：首先，在觀測濃度篩分為本底濃度和非本底濃度時去本底不完全，造成整體偏差；其次，濃度模擬使用的源清單是基于行業的統計值（自下而上方法），并且在特定峰值時刻可能低估了北京地區排放［13］，造成模擬峰值偏低.此外可以看到，同一站點不同源排放清單的模擬結果一致，但在部分峰值處兩者差別明顯.并且，整體上看上甸子站的模擬效果優于海淀寶聯站.

上甸子站和寶聯站模擬濃度與非本底觀測濃度的相關性較強，采用MEⅠC2010排放清單時兩者相關系數分別達到0.76和0.52，而利用ⅠNTEX-B2006排放清單時兩者的相關系數略低于使用MEⅠC2010排放清單模擬結果，分別達到0.74和0.45，如圖2所示.這表明這種濃度模擬方法對CO有較好的模擬效果.區域本底站相關系數大于城區站，區域本底站觀測濃度對模擬濃度的響應靈敏度較高（斜率大），城區站觀測濃度相對模擬濃度具有較大整體偏差（截距大）.區域本底站受擴散輸送影響較大，而城區站更多地受到局地源排放的影響.同時，采用MEⅠC2010排放清單對CO濃度模擬結果有一定的改善，也可以看到通過源清單和擴散模式的濃度模擬方法在區域本底站效果更好.

圖1 CO模擬濃度和非本底觀測濃度日均值2010年時間序列Fig.1 CO daily mean concentrations of simulation and non-backgroud observation in 2010

2.1.2 CO濃度日變化 CO濃度的日變化受排放源，大氣傳輸（水平、垂直）以及大氣邊界層的日變化共同影響.上甸子站和寶聯站2010年CO模擬濃度和非本底觀測濃度的日變化如圖3所示.非本底觀測濃度日變化在2站均表現出雙峰型［9-10,29］.第1個峰值出現在上午9：00，這與上班早高峰源排放量增加有關.第2個峰值出現在21：00到午夜之間并且高于白天峰值，這主要由于夜間混合層高度較低、大氣邊界層狀態穩定等擴散條件較差，使得CO在低層大氣中積累.寶聯站和上甸子站非本底觀測濃度表現出相同的變化趨勢，但是前者的日變化幅度大、濃度絕對值高.同一站點不同清單的CO模擬濃度變化趨勢相同，但在寶聯站利用MEⅠC2010清單模擬的CO濃度值較高，與觀測值偏差更小.這說明采用MEⅠC2010排放清單在寶聯站對模擬結果有一定的改進作用.同一清單不同站點模擬的CO濃度日變化規律相似，并且城區站濃度絕對值較高，但是未能模擬出上午9：00左右的第1個CO濃度峰值.這主要與排放源的時間分配方案采用的是等權重分配有關.排放源的時空分配是個復雜的過程，更為合理的分配方案要結合更多資料，將是下一步深入研究的內容.

圖2 2010年CO觀測與模擬濃度日均值相關性Fig.2 Correlation analysis of CO daily mean between observation and simulation concentrations in 2010

圖3 上甸子區域本底站（SDZ）與海淀寶聯站（BL）CO模擬濃度和非本底觀測濃度的日變化Fig.3 Diurnal variations of CO concentrations about simulation and non-backgroud observation in SDZ and BL

2.2 不同源對CO模擬濃度的貢獻

2.2.1 測站印痕分布 印痕Footprint（也稱敏感性系數）由網格點的駐留時間確定，單位為秒（s），表示潛在源區對固定站點（文中指上甸子和寶聯兩測站）影響的大小.每個網格格點駐留時間由公式（3）計算，表示不同空間網格點對于固定站點相對貢獻率的大小. 選取NCEP提供的GFS格點資料驅動FLEXPART模式，氣象資料空間分辨率1°×1°，時間分辨率3h.利用FLEXPART模式后向模擬（后向模擬時效為7d）2010年1月1日至12月31日上甸子站和寶聯站的平均印痕分布，模式每3h輸出一個結果，輸出格點水平空間分辨率為1°×1°.為了更好的與地面觀測資料匹配，選取垂直方向第1層輸出結果分析印痕分布F（為了顯示效果，對其取了對數），如圖4所示.從印痕分布圖上可以清楚看到，對上甸子站和寶聯站CO濃度有影響的區域以及各網格對其影響的大小.當印痕值大于5.5時，上甸子站印痕主要分布在北京、天津北部以及與北京臨近的河北地區，而寶聯站印痕主要分布在北京以及其南部的河北地區.當印痕值大于5時，影響寶聯站的空間范圍明顯比上甸子站大，并且覆蓋了山西、河北、內蒙等地區.當印痕值大于4時，2站印痕分布范圍接近.2測站印痕分布的異同說明寶聯站受到局地源排放的影響更大，而上甸子站作為本底站，代表了一定區域內混合均勻的均質大氣含量.關于特定時空尺度下影響測站濃度的空間范圍以及獲取方法的更多詳細介紹參考程巳陽等［30］的報道.

圖4 2010年平均印痕分布Fig.4 Annual average footprint distribution in 2010

2.2.2 排放源占比 文中使用的ⅠNTEX-B2006和MEⅠC2010兩種網格化CO排放清單統計的各區域排放量以及分類源所占比例如表1所示.可以看出，相對于 ⅠNTEX-B2006排放清單，不論是在北京市還是中國區域MEⅠC2010排放清單中年排放量小，這與行業技術進步、低碳綠色發展等因素有關.但隨著機動車數量增加和人口增長，北京市交通和民用兩類源在CO排放量中所占的比重由前一清單的19.90%、21.49%增大到后一清單的34.56%、39.13%，工業源占比從56.59%減小到26.15%.從 ⅠNTEX-B2006排放清單到MEⅠC2010排放清單，在中國區域由于技術的進步、綠色交通等發展，交通源在CO排放中所占比例減小明顯，工業排放占比小幅增大，民用排放占比明顯增大；上甸子站所在網格（0.5°×0.5°）中交通、民用排放占比減小，工業占比增大；寶聯站所在網格（0.5°×0.5°）中交通、工業排放占比增大，民用排放占比減小.定義表1中“印痕區域”，指在印痕分布中印痕值大于0的網格范圍.結合上甸子站和寶聯站印痕分布，統計了對兩測站有影響的“印痕區域”網格排放以及各分類源占比，也在表1中給出.這里需要指出的是，在MEⅠC2010未給出源排放的網格上使用ⅠNTEXB2006相應網格排放清單補全.相對于 ⅠNTEXB2006排放清單，在影響2測站的“印痕區域”中MEⅠC2010排放清單中交通排放所占比例約小6%，民用排放占比約大8%.

圖5給出的是利用不同源清單（ⅠNTEXB2006和MEⅠC2010）模擬獲得的2010年寶聯站（BL）和上甸子站（SDZ）CO年均濃度以及不同類源排放對模擬濃度的貢獻比例.可以看出，在同一站點，利用不同源清單獲得的CO模擬濃度相近，但不同清單中各分類源對CO模擬濃度的貢獻差異明顯.利用MEⅠC2010源清單模擬的寶聯站各分類源對CO濃度的貢獻分別為：交通16.19%、電力0.73%、民用33.07%、工業50.01%，而利用ⅠNTEX-B2006源清單的模擬結果中交通與工業的占比大，分別為23.83%和55.85%，民用的占比小，為19.40%.利用MEⅠC2010源清單模擬的各分類源對上甸子站CO濃度的貢獻分別為：交通15.60%、電力0.68%、民用32.11%、工業51.61%，而利用 ⅠNTEX-B2006源清單的模擬結果中交通的占比大，為36.99%，民用與工業占比小，分別為19.37%和42.77%.在表1中，從ⅠNTEX-B2006排放清單到MEⅠC2010排放清單，交通占比在“北京”以及上甸子站與寶聯2站“印痕區域”內分別增大14.66%，減小5.63%、減小5.97%，但是在CO模擬濃度中交通占比分別減小21.4%、7.65%.對比交通占比的增減變化，可以看出：城區寶聯站受到局地排放的影響更大，排放清單的空間分配特別是對于測站有影響的“印痕區域”排放清單的空間分配對模擬濃度具有較大影響.這對確定減排關鍵區、分類減排等大氣污染管理具有參考意義.

表1 CO排放清單統計Table 1 Statistics for CO emission inventory

圖5 2010年CO模擬濃度及不同類排放源貢獻比例Fig.5 CO simulation concentrations and contribution ratios of emission sources in 2010

3 結論

3.1 利用FLEXPART大氣擴散模式結合排放源清單，模擬了CO的濃度變化特征，并與觀測數據進行對比，研究表明：模式對CO有較好的模擬效果，可以較為準確地反映區域大氣本底站和城區站CO濃度的變化特征；上甸子站和寶聯站CO模擬濃度與觀測濃度的變化趨勢基本一致，相關系數分別優于0.74和0.45.上甸子區域本底站觀測濃度對模擬濃度的響應靈敏度較高，城區站觀測濃度相對模擬濃度具有較大整體偏差.區域本底站CO濃度模擬效果比城區站更好.利用MEⅠC2010排放清單的模擬濃度與觀測值相關性更高，與觀測值更為接近.

3.2 上甸子站和寶聯站2010年CO觀測濃度日變化在2站均表現出雙峰型，與上班早高峰、大氣邊界層日變化等有關.2站的CO濃度模擬值日變化趨勢相同并且城區站濃度模擬值較大.利用MEⅠC2010清單模擬的CO濃度與觀測濃度更為接近.

3.3 在同一站點不同源清單獲得的CO濃度模擬值相近，但源清單中的各分類源對CO模擬濃度的貢獻差異明顯.相對于ⅠNTEX-B2006排放清單模擬結果，利用MEⅠC2010清單模擬的寶聯站交通與工業排放占比小、民用排放占比大，而上甸子站交通排放占比小、民用與工業的排放占比大.研究還發現，測站模擬濃度不僅受到局地排放源影響，更與影響測站的印痕區域的排放源密切相關.

3.4 雖然文中采用擴散模型和排放源清單較好地獲得了上甸子區域大氣本底站和寶聯城區站CO濃度變化特征和源貢獻，但由于FLEXPART擴散模型沒有考慮化學反應過程、源清單的等權重時間分配方案也相對簡單等原因，使得研究結果存在一些局限性，例如：CO模擬濃度值偏低、峰值模擬能力有限、未能模擬出CO觀測濃度日變化的雙峰分布等.

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致謝：感謝北京市氣象局上甸子區域本底站和海淀寶聯站工作人員在觀測等方面的辛勤工作.感謝清華大學提供的MEⅠC排放清單.

Variation characteristic and source contribution of CO concentration at the background and urban station.

CHENG Si-yang， AN Xing-qin*， ZHOU Ling-xi， CHENG Xing-hong （State Key Laboratory of Severe Weather & Key Laboratory of Atmospheric Chemistry of China Metevological Administration， Chinese Academy of Meteorological Sciences， Beijing 100081， China）. China Environmental Science， 2016，36（10）：2930～2937

The simulation method， combining FLEXPART atmospheric diffusion model with emission inventory， has been used to study variation characteristic of CO concentration in Beijing by comparing with CO observation concentrations at Shangdianzi （SDZ） atmospheric background station and Baolian （BL） urban station in 2010. Also， source emission contribution discrepancy of CO concentration was studied with statistical analysis. The variations of simulated CO concentrations were similar to observed values at SDZ and BL， where the correlation coefficients of concentrations were greater than 0.76 and 0.52 between simulation and observation respectively. Compared with observed CO concentrations，simulated values were lower. Observed CO peaks were limited by the capacity of simulation. Using different source emissions for the same site， the simulated CO concentrations were similar， but the contributions of specific classifications（transportation， industry， resident and power） were distinctly different. Using emission inventory MEIC2010compared with emission inventory INTEX-B2006， the contribution ratios of transportation and industry were less and the contribution ratio of resident was greater at BL， and the contribution ratio of transportation was less and the contribution ratios of resident and industry were greater at SDZ. Therefore， the simulated method， combining FLEXPART model with emission inventory， was effective to CO concentration simulation， and variation characteristics of CO concentrations could be obtained at regional atmospheric background station and urban station. The contributions of emission sources were not only affected by local emissions but also determined by source emissions in the footprint area of measurement station.

numerical simulation；carbon monoxide；emission inventory；footprint

X511

A

1000-6923（2016）10-2930-08

程巳陽（1985-），男，安徽安慶人，助理研究員，博士，主要從事大氣污染氣體探測和源匯反演研究.發表論文10余篇.

2016-02-15

國家自然科學基金項目（41505123）；國家國際科技合作專項（2015DFG21960， 2011DFA21090）；中國氣象科學研究院基本科研業務費專項（2015Y002）；中國氣象局氣候變化專項（CCSF201431）

* 責任作者， 研究員， anxq@camscma.cn