重金屬污染土壤的植物仿生和植物修復(fù)比較研究

郝大程周建強王闖韓君

（1. 大連交通大學(xué)環(huán)境化工學(xué)院 生物技術(shù)研究所，大連 116028；2. 北京新源國能科技集團股份有限公司，北京 100016）

重金屬污染土壤的植物仿生和植物修復(fù)比較研究

郝大程1周建強2王闖1韓君2

（1. 大連交通大學(xué)環(huán)境化工學(xué)院 生物技術(shù)研究所，大連 116028；2. 北京新源國能科技集團股份有限公司，北京 100016）

土壤是人類賴以生存和發(fā)展的重要物質(zhì)基礎(chǔ)，但是隨著工業(yè)化、城市化的快速推進，我國面臨的土壤環(huán)境安全問題日益嚴峻。探討新型植物仿生修復(fù)技術(shù)修復(fù)重金屬污染土壤的可行性，采用基于植物仿生的重金屬污染土壤原位自持修復(fù)技術(shù)，研究該方法對重金屬污染土壤的修復(fù)能力。研究不同填充材料（海泡石、高嶺土、活性炭、硅藻土）的仿生修復(fù)裝置修復(fù)同一種金屬離子（鉛、鉻、鎘或鋅）的效果和同一填充材料的仿生修復(fù)裝置對不同金屬離子的修復(fù)效果，并首次將植物仿生修復(fù)與植物修復(fù)效果進行對比。結(jié)果顯示，植物仿生修復(fù)裝置對不同的重金屬離子具有不同的降低效率，海泡石組Cr含量降低最多，4種填料均顯著降低褐土Zn和Cd含量，含硅藻土的裝置Pb去除率最高。這與重金屬本身性質(zhì)有一定關(guān)系，也與吸附填料類型相關(guān)，同時與重金屬含量及飽和吸附位點密切相關(guān)。與單純植物修復(fù)比較，仿生修復(fù)與植物修復(fù)聯(lián)用，顯著降低紅土Cd和Pb含量，且對植物富集Cd和Pb無消極影響，同時海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭組填料中Pb和Cd含量高于其它填料組合。該技術(shù)可以與植物修復(fù)技術(shù)、微生物修復(fù)技術(shù)、物理-化學(xué)修復(fù)技術(shù)等聯(lián)用，構(gòu)建污染土壤的復(fù)合修復(fù)技術(shù)。植物仿生修復(fù)作為一種新型修復(fù)技術(shù)可以有效降低土壤重金屬含量。在同一條件下，植物仿生修復(fù)與植物修復(fù)相比，效率較高，吸附重金屬的量較大。

重金屬污染；土壤；仿生修復(fù)；植物修復(fù)

土壤是人類生態(tài)環(huán)境的重要組成部分，是人類生存與發(fā)展的重要自然資源，其重要性不言而喻。世界面臨的糧食短缺、資源不足和環(huán)境污染問題均與土壤密切相關(guān)。近年來，由于我國經(jīng)濟的快速發(fā)展，以及人類大量的生產(chǎn)活動，使我國部分地區(qū)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)力下降，農(nóng)作物被污染，生態(tài)環(huán)境遭到破壞。例如，中國南方部分酸性水稻土壤的Cd（鎘）污染十分嚴重［1］。數(shù)據(jù)顯示，在過去50年里，全球排放到環(huán)境中的Cd、Cu（銅）、Pb（鉛）和Zn（鋅）分別達22 000 t、93 900 t、783 000 t和135 000 t，其中相當一部分進入土壤。我國各地區(qū)也遭受不同程度的土壤重金屬污染，韓君等［2］發(fā)現(xiàn)廢棄電鍍工業(yè)園周邊農(nóng)田土壤均受到了不同程度的重金屬污染，其中Cr（鉻）、Ni（鎳）、Cu、Zn、Cd的含量平均值分別為重慶土壤環(huán)境背景值的6.77、2.02、4.05、4.29、3.14倍，土壤總體表現(xiàn)為以Cr、Zn為主的多種重金屬富集。中國受Cd、As（砷）、Cr、Pb等重金屬污染的耕地面積高達2 500萬hm2，約占我國總耕地面積的1/5，而每年受重金屬污染的糧食高達1 000萬t，合計造成經(jīng)濟損失至少200億元，土壤重金屬污染已經(jīng)成為一個重要的環(huán)境問題，受到越來越多的重視和關(guān)注。為了人類未來生存和農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展，有效且可應(yīng)用于大面積重金屬污染土壤修復(fù)的新技術(shù)、新方法成為環(huán)境、土壤等學(xué)科研究的熱點。

本研究報道一種新的植物仿生的土壤原位修復(fù)方法［3］，通過模擬植物根系對土壤水分的吸收和植物葉片的蒸騰作用來帶動遷移土壤中的重金屬和有機污染物［4］，將土壤中的污染物轉(zhuǎn)移至修復(fù)裝置中，被修復(fù)裝置內(nèi)的吸附材料吸附固定或鈍化材料截留在修復(fù)裝置內(nèi)，使污染物富集固定于修復(fù)裝置，降低土壤重金屬和有機污染物的濃度。本研究系列試驗證明植物仿生的原位土壤修復(fù)Pb、Cr、Cd和Zn污染的可行性；首次與植物修復(fù)對比，證明其優(yōu)越性和兩者聯(lián)用的可行性，以期為進一步大規(guī)模實施應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。

1 材料與方法

1.1 材料

原子吸收分光光度計V5000（上海元析儀器有限公司），可調(diào)溫電熱板N78-O（上海力友電氣有限公司），聚四氟乙烯坩堝AFG561（上海力友），鉛、鎘、鉻元素空心陰極燈F7864（上海力友），酸度計FDSF（天津光復(fù)精細化工研究所），pH玻璃電極451SA（天津科密歐試劑有限公司），飽和甘汞電極AF445（北京紅星化工廠），攪拌器79-1（紅杉實驗設(shè)備廠）。

1.2 方法

1.2.1 盆栽實驗 采用土壤盆栽試驗方法，供試土壤為采自湖南株洲市的兩種重金屬污染土壤（褐土和紅土），供試油菜（Brassica campestris L.）品種為四月仙。植物仿生修復(fù)裝置填料分別為海泡石、硅藻土、海泡石+活性炭、海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭共4種組合，以不加仿生修復(fù)裝置的實驗作為對照處理，每組處理設(shè)置3次重復(fù)，共計30個處理。

將蛭石均勻倒入準備好的穴盤中，再將油菜種子分別撒播于穴盤的每個小格表面，稍覆一層蛭石，蓋住種子即可，無需太厚，用噴霧的方式將表面的蛭石噴濕以保持濕潤狀態(tài)，將穴盤放在人工氣候培養(yǎng)箱中，剛?cè)霾ズ鬁囟缺３衷?0-25℃，一般3-4 d發(fā)芽，出苗后降至15-20℃，夜間10℃。幼苗期保持土壤濕潤，早、晚各澆水1次。出苗2周后每兩日澆一遍營養(yǎng)液（自行配比）。待油菜長出4-5片真葉時移栽定植，選取長勢最好的油菜植株移植于準備好的小花盆中，定植后澆透水，稍遮陰，成活后在花盆中插入對應(yīng)材料的“仿生植物蒸騰-吸附修復(fù)柱”并正常管理，每日記錄。定植45 d后收獲植株，洗凈后測定鮮重，烘干后測定干重，粉碎后測定樣品Cd、Cr、Pb、Zn等含量，同時取盆中土壤測定其重金屬有效態(tài)。

圖1 植物仿生修復(fù)裝置

1.2.2 Cd、Cr、Pb、Zn定量 土壤和填料中重金屬測定采用硝酸+氫氟酸消解，消解后趕酸，然后直接用電感耦合等離子體-質(zhì)譜（ICP-MS）［5］測定重金屬含量。植物樣品全株用蒸餾水洗凈、烘干后粉碎；使用硝酸消解，電感耦合等離子體-質(zhì)譜（ICP-MS）測定混合植物樣品中的重金屬含量。

2 結(jié)果

2.1 植物仿生修復(fù)對土壤Cd、Cr、Pb、Zn含量的影響

2.1.1 土壤中Cr含量的變化 修復(fù)3個月后，取土壤（褐土）樣品分析4種仿生修復(fù)裝置修復(fù)后土壤Cr含量的變化，修復(fù)效果如圖2。4種仿生裝置修復(fù)后的土壤Cr含量均顯著下降（單因素方差分析（ANOVA，p =0.000 43），其去除率依次為25.04%（海泡石）、22.18%（硅藻土）、24.26%（海泡石+活性炭）、22.86%（海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭），其中以海泡石組Cr含量降低最多；不同填料條件的植物仿生修復(fù)裝置對Cr含量具有不同的降低效率，這與吸附填料的類型相關(guān)，同時與重金屬的含量及飽和吸附位點密切相關(guān)，海泡石對Cr離子的吸附能力比硅藻土大，所以修復(fù)效果較硅藻土組好［6］。

圖2 不同填料條件下植物仿生修復(fù)裝置對土壤Cd、Cr、Pb、Zn含量的影響

2.1.2 土壤中Zn含量的變化 修復(fù)3個月后，取土壤樣品分析4種仿生修復(fù)裝置修復(fù)后土壤Zn含量的變化。由圖2可知，4種填充材料的仿生裝置修復(fù)后土壤Zn含量明顯下降（ANOVA，P =0.000 21）。供試土壤中的Zn含量很高，較容易被吸附，導(dǎo)致土壤Zn含量有很大降低；但各處理之間修復(fù)效果差異并不顯著，4種處理的去除率依次25.17%、26.93%、27.23%和27.40%，這是因為重金屬離子主要通過與這些吸附材料之間的離子交換、靜電吸附、絡(luò)合吸附、配位吸附等物理化學(xué)作用來降低重金屬含量，由于4種處理后的修復(fù)效果差異不大，提示這些吸附材料對Zn離子的吸附能力相差不大［7］。

2.1.3 土壤中Cd含量的變化 修復(fù)3個月后，取土壤樣品分析4種仿生修復(fù)裝置修復(fù)后土壤Cd含量的變化（圖2）。仿生修復(fù)顯著降低土壤Cd含量（ANOVA，P ＜ 0.000 1），但4種修復(fù)處理對Cd含量降低的絕對值均較小，可能是因為土壤Cd含量太低，填料吸附率太低，導(dǎo)致仿生裝置對Cd離子的修復(fù)效果降低；硅藻土組的Cd去除率稍低，為44.12%；其它3組處理的去除率同為51.47%，表明單用仿生修復(fù)時硅藻土對Cd的吸附能力不及其它3種填充材料，這與Cd離子本身特性和不同吸附劑填料對Cd離子吸附能力的差異有關(guān)。

礦化對巖性選擇不明顯，屬于全巖性鈾礦化，但礦體主要產(chǎn)于斷裂下盤次級破碎帶或膨大部位，而斷裂上盤的偉晶白崗巖僅有少量的鈾富集(圖9)。

2.1.4 土壤中Pb含量的變化 修復(fù)3個月后，取土壤樣品分析4種仿生修復(fù)裝置修復(fù)后土壤Pb含量的變化（圖2）。仿生修復(fù)顯著降低土壤Pb含量（ANOVA，P ＜ 0.000 1），填充材料中含有硅藻土的兩組裝置的Pb去除率高于另兩組，分別為29.02%、28.07%，表明硅藻土對Pb離子的吸附能力強于其它填充材料；海泡石組和海泡石+活性炭組的去除率相差不大，分別為24.88%、24.73%，說明活性炭對Pb離子的吸附能力很小或無吸附，這與活性炭本身的特性有關(guān)。

2.2 聯(lián)用植物仿生修復(fù)和植物修復(fù)：與植物修復(fù)的對比

2.2.1 土壤中Cd、Pb的含量變化 由圖3可知，在4組填料的仿生裝置修復(fù)后，紅土中的Cd含量均有不同程度的降低（ANOVA，P = 0.035 5），去除率分別為53.75%、66.41%、54.13%和64.60%，填料含有硅藻土的兩組處理Cd含量減少的相對明顯，而填料中無硅藻土的兩組的Cd減少相對小一點，表明仿生修復(fù)和植物修復(fù)聯(lián)用時硅藻土對Cd的吸附能力很強，效果很明顯，這可能與金屬離子本身性質(zhì)和硅藻土對Cd的特殊作用性質(zhì)有關(guān)，植物在其中所起作用值得進一步研究。

圖3 仿生修復(fù)和植物修復(fù)聯(lián)用時，不同填料條件下仿生修復(fù)裝置對土壤Cd、Pb含量的影響

在4組填料的仿生裝置修復(fù)后，除了海泡石+活性炭組，各土壤中的Pb含量均明顯下降（圖3，ANOVA，P =0.019 4），這可能是由于供試土壤中的Pb含量很高，易被吸附，導(dǎo)致土壤Pb含量有很大降低。但各處理之間修復(fù)效果有明顯差異，其去除率分別為38.58%、6.96%、31.05%和46.34%，其中減少程度最大的是硅藻土組和海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭組，同圖2結(jié)果，硅藻土對Pb離子吸附率高，吸附效果好。海泡石組和海泡石+活性炭組的對比可知，加入活性炭處理反而抑制海泡石對Pb的吸附，表明活性炭對Pb離子的吸附效率很小或者無。

2.2.2 油菜體內(nèi)Cd、Pb的含量變化 由圖4可知，4組處理相對于對照組植物體內(nèi)均有大量的Cd離子存在（ANOVA，P =0.264 6），富集量依次為9.51 mg/kg、9.99 mg/kg、8.4 mg/kg和10.31 mg/kg。其中海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭組植物的平均體內(nèi)含量最高；由海泡石組和海泡石+活性炭組對比可得，加入活性炭的一組富集Cd量比未加入一組低（單側(cè)t檢驗，P =0.024 4），這是因為加入活性炭后，仿生修復(fù)裝置的Cd富集量升高，導(dǎo)致植物修復(fù)效果相對下降。

4組處理相對于對照組植物體內(nèi)均有大量Pb存在（圖4，ANOVA，P =0.850 4），富集量依次為 1.296 mg/kg、1.465 mg/kg、1.415 mg/kg和2.066 mg/kg。海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭組植物的平均體內(nèi)Pb含量最高，結(jié)合圖2和圖3可知，當填充材料為4種物質(zhì)復(fù)合添加時吸附Cd、Pb離子的效果最好；由海泡石組和海泡石+活性炭組的對比可知，向植物仿生修復(fù)裝置加入活性炭后，植物體內(nèi)吸附的Pb含量變化不很顯著（雙側(cè)t檢驗，P =0.811 6），說明修復(fù)柱在加入活性炭后吸附Pb的能力未得到顯著加強，從而使植物修復(fù)效果未發(fā)生太大變化。4種處理修復(fù)的Pb富集量很小，是因為土壤Pb離子含量很低，植物修復(fù)吸附Pb的機會減少。

2.2.3 填料內(nèi)Cd、Pb的含量變化 由圖5可知，4種不同填充材料的仿生植物修復(fù)裝置對Cd的富集量分別為10.66 mg/kg、 11.61 mg/kg、14.86 mg/kg和15.47 mg/kg。海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭組Cd含量最高，不同填充材料對相同重金屬的吸附量間存在明顯差異（ANOVA，P =0.001 0），這與填料吸附劑的種類、土壤重金屬種類、金屬離子之間的競爭作用和吸附方式密切相關(guān)。吸附劑填料中各種混合黏土礦物、金屬離子種類、競爭吸附作用和吸附方式等因素都會影響填料對重金屬離子的吸附和富集。

圖5 仿生修復(fù)和植物修復(fù)聯(lián)用時，仿生修復(fù)裝置不同填料的Cd、Pb含量

4種不同填充材料的仿生植物修復(fù)裝置對Pb的富集量分別為26.84 mg/kg、 32.15 mg/kg、46.92 mg/kg和51.28 mg/kg（圖5）。海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭組Pb含量最高。Pb在不同的處理情況下，填料對其吸附存在顯著差異（ANOVA，P ＜ 0.000 1）。在仿生修復(fù)與植物修復(fù)共同作用下，兩種方法均得到了不同程度的修復(fù)效果，最好的仿生修復(fù)柱的填充材料為海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭，修復(fù)后的土壤中重金屬含量最少，同時修復(fù)柱填料中重金屬含量較高。在同一條件下，植物仿生修復(fù)的效果好于植物修復(fù)技術(shù)。

3 討論

本文研究植物仿生修復(fù)技術(shù)對重金屬污染土壤的修復(fù)，對植物仿生修復(fù)和植物修復(fù)進行對比分析，研究二者對重金屬污染土壤的修復(fù)效果。植物仿生修復(fù)在國內(nèi)外文獻中報道很少［3，4］，本研究結(jié)果為今后植物仿生修復(fù)技術(shù)的發(fā)展和推廣應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。

利用植物仿生修復(fù)技術(shù)對Cr、Zn、Cd、Pb四種金屬污染的褐土進行修復(fù)，3個月后土壤Cr含量最低為38.43 mg/kg，降低率為25.04%；Zn含量最低64.86 mg/kg，降低率27.40%；Cd含量最低0.33 mg/kg，降低率51.47%；Pb含量最低28.01 mg/kg，降低率28.07%。可見植物仿生修復(fù)作為一種新型土壤修復(fù)技術(shù)可有效降低土壤重金屬含量。

王等［8］研究硅藻土、海泡石和沸石3種黏土礦物對Cd2+的吸附效果，發(fā)現(xiàn)在較低礦物投加量條件下，對Cd2+的吸附能力從大到小依次為硅藻土、沸石和海泡石；張金池等［9］研究Pb在活性炭中的吸附特征發(fā)現(xiàn)，活性炭對Pb的吸附能力接近0，這些結(jié)果與本研究相符。試驗結(jié)果提示適用于Cr污染土壤修復(fù)的最佳填料為海泡石；適用于Zn污染土壤修復(fù)的最佳填料為海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭；適用于Cd污染土壤修復(fù)的最佳填料為海泡石+活性炭；適用于Pb污染土壤修復(fù)的最佳填料為海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭。孫約兵等［10，11］發(fā)現(xiàn)添加海泡石提高了土壤pH值，污染土壤中Cd和Pb由活性較高的可提取態(tài)向活性低的有機結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)以及殘渣態(tài)轉(zhuǎn)化，可溶態(tài)Cd和Pb含量分別較對照降低了1.4%-72.9%和11.8%-51.4%。海泡石輔助的原位修復(fù)長期有效［12］，經(jīng)濟簡便，環(huán)境友好，可在現(xiàn)場尺度上有效減少進入食物鏈的Cd［13］。活性炭適用于去除Cd污染［14］，靜電離子交換和復(fù)雜反應(yīng)是主要機制，移除過程可用假二級動力學(xué)模型擬合，但其效果受溫度影響大［15］，需與海泡石等聯(lián)用。人工模擬Cd污染土壤進行原位固定修復(fù)試驗［16］表明，不同產(chǎn)地硅藻土均能有效固定土壤中的Cd。硅藻土經(jīng)改良后增加了電負性［17］，進一步提高了其修復(fù)Pb和Cd污染的能力，未來可用于仿生修復(fù)。

利用植物仿生修復(fù)技術(shù)對Cd、Pb兩種金屬污染的紅土進行修復(fù)，3個月后土壤Cd含量降低5.14，降低率為66.41%；土壤Pb含量降低55.34，降低率為46.96%。植物仿生修復(fù)3個月后填料富集的Cd和Pb分別為15.47 mg/kg、51.28 mg/kg。植物修復(fù)2個月后，油菜中Cd和Pb的富集量分別為10.31 mg/kg和2.066 mg/kg，由此可知，油菜作為一種Cd和Pb的超富集植物，可有效降低土壤重金屬含量。在相同外界條件下，聯(lián)用仿生修復(fù)和植物修復(fù)的效果優(yōu)于單用植物修復(fù)。仿生修復(fù)成本低廉，不改變土質(zhì)，也不受季節(jié)影響，有望用于各種環(huán)境重金屬污染土壤的大規(guī)模修復(fù)。

4 結(jié)論

采用基于植物仿生的重金屬污染土壤原位自持修復(fù)技術(shù)，研究不同填充材料（海泡石、高嶺土、活性炭、硅藻土）的仿生修復(fù)裝置修復(fù)同一種金屬離子（鉛、鉻、鎘或鋅）的效果和同一填充材料的仿生修復(fù)裝置對不同金屬離子的修復(fù)效果，首次將植物仿生修復(fù)與植物修復(fù)效果進行對比。植物仿生修復(fù)裝置對不同的重金屬離子具有不同的降低效率，海泡石組Cr含量降低最多，4種填料均顯著降低褐土Zn和Cd含量，含硅藻土的裝置Pb去除率最高。與單純植物修復(fù)比較，仿生修復(fù)與植物修復(fù)聯(lián)用，顯著降低紅土Cd和Pb含量，且對植物富集Cd和Pb無消極影響，同時海泡石+硅藻土+高嶺土+活性炭組填料中Pb和Cd含量高于其它填料組合。

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（責(zé)任編輯 狄艷紅）

Plant Bionic Remediation and Phytoremediation of Heavy Metalcontaminated Soil

HAO Da-Cheng1ZHOU Jian-qiang2WANG Chuang1HAN Jun2
（1. School of Environment and Chemical Engineering/Biotechnology Institute，Dalian Jiaotong University，Dalian 116028；2. Beijing E & E Technologies Co.，Ltd.，Beijing 100016）

Soil is essential for human survival and development. With the rapid advance of industrialization and urbanization，China is undergoing the increasingly serious soil pollutions. The aim of this study is to explore the feasibility of the novel plant bionic remediation and compare the effects of plant bionic remediation and phytoremediation on the heavy metal-contaminated soil. The effects of different filling materials of the bionic device，i.e.，sepiolite，kaolin，activated carbon，and diatomite，on the same metal ion（cadmium，chromium，zinc，or lead），as well as the effects of the same filling material on the different metal ions，were investigated，and the effects of bionic remediation and phytoremediation were compared. Results showed that the bionic device differentially reduced four heavy metal ions. Cr of brown earth reduced most significantly in the sepiolite group，Zn and Cd dramatically reduced by all four types of filling materials，while diatomitecontaining equipment was the most efficient in reducing Pb. This was correlated with the different features of heavy metals and the type of filling materials，closely correlated with the heavy metal abundance of soil and the saturated adsorption sites. Compared with single phytoremediation，the combined use of bionic remediation and phytoremediation substantially decreased Cd and Pb in red earth，and this approach caused no negative effects on the Cd and Pb accumulation in Brassica campestris，while Pb and Cd of filling materials were higher in sepiolite+diatomi te+kaolin+activated carbon than in other types of filling materials. The bionic technology may be combined with phytoremediation，microbialremediation，and physicochemical remediation to perform the hybrid restoration of contaminated soil. The plant bionic remediation，as a novel restoration technology，may cost-effectively reduce the content of heavy metals in soil. Under the same conditions，the bionic remediation demonstrates higher efficiency and much better adsorption of heavy metals than phytoremediation.

heavy metal pollution；soil；bionic remediation；phytoremediation

10.13560/j.cnki.biotech.bull.1985.2017.02.010

2016-07-14

遼寧省自然科學(xué)基金項目（2015020663），大連交通大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計劃項目（2016）

郝大程，男，副教授，研究方向：植物生物技術(shù)；E-mail：hao@djtu.edu.cn；并列第一作者：周建強，男，工程師，研究方向：環(huán)境污染修復(fù)；E-mail：995774933@qq.com

韓君，女，博士，研究方向：環(huán)境污染修復(fù)；E-mail：329933096@qq.com