汞吸附研究進展*

張霞忠 袁烈梅

(1.內江師范學院化學化工學院，四川 內江 641112； 2.果類廢棄物資源化四川省高等學校重點實驗室，四川 內江 641112)

汞吸附研究進展*

張霞忠1，2袁烈梅1

(1.內江師范學院化學化工學院，四川 內江 641112； 2.果類廢棄物資源化四川省高等學校重點實驗室，四川 內江 641112)

汞是常溫常壓下唯一以液態存在的金屬，由于其高揮發性和劇毒性，排放到環境中容易造成嚴重的污染。而且，長期暴露在汞含量超標的環境中對人體具有極大的傷害。主要綜述了當前應用吸附法治理氣體、水體和土壤中汞污染的研究進展，并指出生物吸附技術是今后治理重金屬污染的重要發展方向。

汞 吸附 氣體 水體 土壤

汞是常溫常壓下唯一以液態存在的金屬，為銀白色閃亮的重質液體，化學性質穩定，不溶于酸也不溶于堿，常溫下即可揮發。汞在大氣中的本底值為0.5×10-3～5.0×10-3μg/m3；在河水、海水、雨水、某些泉水中分別為1.0、0.3、0.2、80.0 μg/L左右；在巖石圈、土壤中分別為0.10、0.01～0.30 mg/kg。汞在大氣中主要以汞的化合物形式存在，包括易溶和難溶化合物；在水中存在形式以Hg2+、Hg(OH)2、CH3Hg+、CH3Hg(OH)、CH3HgCl、C6H5Hg+為主要形態；在土壤中主要以金屬汞或甲基汞的形式存在[1]。

汞蒸氣及其化合物大多具有慢性劇毒，有機汞>無機汞>Hg0，加之汞易遷移，具有高度的生物富集性，生物體內隨著食物鏈的升高汞含量增多，且能在環境中持久存在。在一定條件下，任何形式的汞能轉化為劇毒的甲基汞，所以排放到環境中的汞能造成嚴重的汞污染。目前，世界各地均出現了不同程度的汞污染，美洲、亞洲、歐洲、非洲形勢較嚴峻，其中亞洲最甚，排放的汞占全球汞排放量的50%以上。我國汞污染在貴州、吉林、陜西、湖北、遼寧和重慶等地最嚴重[2]，其來源主要有自然和人為來源。自然來源主要包括汞的地質沉淀、火山噴發、森林火災、土壤、水體和植物表面的自然釋放以及從海洋中揮發等；人為造成的汞釋放主要包含汞化石燃料的燃燒、有色金屬冶煉、城市垃圾和醫療垃圾的焚燒、氯堿和水泥制造、土法煉金、造紙和塑料等工業排放的廢水、廢氣、廢渣以及大量的廢舊節能燈具釋放的汞等[3]151，[4-6]。

長期暴露在汞含量超標的環境中對人體具有極大的傷害。人體主要通過呼吸、皮膚吸收、口腔攝入無機汞，對中樞神經系統和腎臟影響較顯著，造成記憶減退、視力模糊、呼吸系統中毒、免疫系統功能減弱、心血管中毒等[3]151。而人體攝入甲基汞等有機汞的主要途徑是食用魚類及其他水產品等，甲基汞中毒的不良后果根據其中毒程度深淺可分為能造成大多數人很快死亡的急性中毒、引起典型神經癥狀的亞急性中毒、會出現不典型或不完全的神經癥狀的慢性中毒和呈潛伏狀態的潛在性中毒。

由于汞的巨大污染和毒性，世界各國一直在研究如何改善汞污染現狀，采取的策略大概分為：減少工業對汞的用量、加強對汞污染控制及治理技術的研究、加強宣傳力度和以法律手段監督企業的汞排放等[3]152。

目前，對于氣體中汞的治理方法主要包含吸附法和氧化脫除法等[7]50。水體汞污染的常用治理方法主要有：電解法、溶劑萃取法、還原法、化學沉淀法、離子交換法、微生物處理法、吸附法等[8]。土壤中汞的治理方法主要有：深耕反轉法、換土、客土法、熱處理法、淋洗法、洗土法、物理化學固化法、電動修復法、植物修復法和微生物修復法等[9]。其中，吸附法具有吸附效率高、操作簡單安全等優點[10]206。吸附法中吸附劑通常包括吸附能力較強的礦物質[11]1371、活性炭[12]31以及鈣基吸附劑[13]50等。吸附劑對吸附物質的吸附主要是因為固體吸附劑有表面能，它有吸附某種物質以降低表面能的傾向。固體吸附劑表面粒子的剩余價力和被吸附物分子間的聯合吸引力能構成一種吸附親和力，該吸附劑的吸附能力隨著這種親和力的增大而增強。本研究主要總結了當前應用吸附法治理氣體、水體和土壤中汞污染的研究進展。

1 氣體中汞的吸附

化石燃料的燃燒是大氣中汞的主要來源之一，進入大氣的汞能與大氣中的氧化劑如O3等作用，轉化為Hg(Ⅱ)，Hg(Ⅱ)也能被還原為Hg0，且易通過大氣活動遷移造成全球性的汞污染問題，因此治理大氣汞污染刻不容緩。

1.1 改性活性炭吸附氣體中的汞

活性炭具有比表面積大、吸附量大的特點，但是普通活性炭并不具備吸附汞的能力，而是作為載體。在活性炭與汞蒸氣間的親和力很小，所以活性炭對汞蒸氣的吸附能力在正常大氣壓和較低溫度下很弱[10]206。羅錦英等[14]在小型固定床實驗臺上對中孔分子篩、煤基活性炭、不同含水率活性炭、苯酚和苯甲酸改性活性炭進行氣態汞的吸附實驗，結果表明：微孔比中孔更有利于氣態汞的吸附；物理吸附在吸附過程的初始階段比化學吸附更具競爭力；適量水分存在于活性炭表面時有利于氣態汞的吸附；活性炭對氣態汞的吸附能力隨含水率的增加而增強，當含水率為14.49%時，吸附性能達到最佳。

1.1.1 金屬改性活性炭對氣體中汞的吸附

金屬銀不易被氧化，且與汞有很強的親和力。諸永泉[12]31將活性炭作為銀的載體得到載銀活性炭新材料，大大增大了金屬銀的比表面積，該材料和銀有很強的親和力，和汞形成銀汞齊而吸附廢氣中的汞，這種銀汞齊在吸收能量時較易發生解吸，汞以蒸氣形式從載銀活性炭表面分離出來從而使金屬汞得以回收，而且載銀活性炭可再次用于吸附汞，達到多次利用的效果。

1.1.2 含氧官能團對活性炭吸附廢氣中汞的影響

當前，國內外研究人員廣泛認為，活性炭之所以能吸附汞是由其表面不同種類的活性位點決定的，因此增加活性炭表面活性位點能有效增強活性炭對汞的吸附效率，活性炭表面含氧官能團的存在可為活性炭吸附汞提供活性位。

活性炭表面含氧官能團因種類不同，對汞的吸附也存在差異。張璧等[15]通過改變活性炭表面的含氧官能團的含量及種類，研究了含有不同含氧官能團(酯基、羰基、酚基、羧基等)的活性炭對汞吸附的溫度范圍和先后順序，結果表明：活性炭表面存在酯基與羰基時能提高活性炭對汞的吸附效率，當溫度在100 ℃以上時，酯基與羰基成為影響活性炭對汞吸附效率的主要因素；物理吸附發生在化學吸附飽和后，原因在于活性炭在與汞接觸后，吸附能高的化學吸附位點會優先對汞進行吸附。

相比于普通活性炭，活性炭纖維的吸附速度是其的10～100倍，吸附量是其的1.5～10.0倍，且易再生、耐熱性好、脫附速度快。活性炭纖維對汞的吸附存在化學和物理兩種吸附原理，較低的溫度對物理吸附較有利，較高的溫度則較利于化學吸附[16]。OLSON等[17]以褐煤和瀝青為原料，研究了在流動系統中的汞、氣體組分與活性炭的反應，進而確定在吸附劑表面發生的化學相互作用的類型，發現活性炭表面的含氧官能團能與Hg0提供的電子形成Lewis酸點，使Hg0發生氧化而被化學吸附，而活性炭纖維表面含有大量的含氧官能團。

譚增強等[18]用KMnO4和HNO3對竹炭進行氧化改性，制作出一種經濟實惠的多孔材料，并研究了該材料對廢氣中汞的脫除特性，結果發現，雖然氧化改性嚴重破壞了竹炭的物理結構，使其孔容和比表面明顯減小，但是C=O結構和π-π鍵共軛效應增強，從而形成了更多的化學吸附位，顯著提高了竹炭對汞的脫除能力。

1.2 改性鈣基吸附劑對廢氣中汞的吸附

鈣基吸附劑主要有碳酸鈣、氫氧化鈣、氧化鈣、水合硫酸鈣等，這一類吸附劑具有耐高溫和來源廣泛等獨特的優點，而鈣基吸附劑對汞的吸附效率與廢氣中汞的化學形態有相當大的聯系。如鈣基吸附劑對Hg(Ⅱ)鹽吸附很好，對Hg0的吸附效果卻不理想[19]，所以當前國內外亟待解決的難題與研究熱門之一是怎樣提高鈣基吸附劑對Hg0的脫除能力。

當前，主要可從兩個方面進行探索：增加鈣基吸附劑捕捉Hg0的活性區域；將氧化性物質加入鈣基吸附劑中。趙毅等[13]53研究了飛灰、消石灰以及由兩者混合改性的物質對廢氣中Hg0的吸附及其機制，結果表明，消石灰、普通高活性鈣基吸附劑、有添加劑的高活性鈣基吸附劑對Hg0的吸附效率依次增高。

1.3 金屬礦物質對廢氣中汞的吸附

金屬礦物質是金屬元素的化合物，主要是硫化物和部分氧化物，當其吸附汞時有物理和化學兩種吸附機制，因而造成吸附過程的影響因素多樣，如溫度、吸附劑形態、其他氣體含量等。金屬氧化物與廢氣中汞接觸后，一部分通過表面反應生成氧化態的吸附汞，另一部分則以物理吸附態的形式存在，該反應機制極可能是因為被硫化的樣品表面與汞間發生了非均相反應。

1.3.1 氧化鐵

當只有N2存在時，氧化鐵吸附Hg0主要為物理吸附。通常來說，隨著溫度的升高，物理吸附能力會減小。侯文慧等[20]通過超聲波輔助沉淀法制備了氧化鐵吸附劑，在模擬煤氣條件下探索了氧化鐵吸附劑吸附Hg0的特點及其原理，結果表明：通入一定濃度的H2S氣體對氧化鐵吸附劑吸附Hg0的效率有明顯的提高，該吸附過程主要是化學吸附，遵循Eley-Rideal機制，從吸附的全過程來看，H2S濃度變化對吸附Hg0的效率影響并不明顯。因此，在較低的溫度下，通入H2S氣體、采用氧化鐵吸附Hg0實現了以較低的成本同時消除Hg0和H2S。

孔凡海等[21]向納米氧化鐵吸附劑中分別加入了NO、SO2來探究其對氣態Hg0的吸附，結果表明：納米氧化鐵吸附劑對吸附Hg0的促進作用隨NO濃度的增加而增強，最高可達到96%以上；由于SO2能占據納米氧化鐵表面及一部分孔隙，造成一些活性區域對Hg0的捕捉能力喪失，而引起競爭吸附，最終使得吸附Hg0的能力大大降低；當SO2和NO同時參加反應時，SO2濃度變化對納米氧化鐵吸附劑吸附Hg0有一定的影響，當其濃度較低時有一定的促進作用，而當濃度升高至一定程度時，則SO2的抑制能力強于NO的促進能力，造成納米氧化鐵吸附劑吸附Hg0的效率減小。

1.3.2 氧化鋅

納米氧化鋅是常見的脫硫劑，能通過增加比表面積和改變表面特性來增加脫硫容量。此外，納米氧化鋅在脫除汞方面也有應用。周勁松等[11]1372-1375通過均勻沉淀法制備了納米氧化鋅吸附劑，與普通的氧化鋅相比，該吸附劑比表面積更大、孔徑更小、更有利于氣體分子在其表面被吸附，同時研究了在H2S、CO、H2存在下對納米氧化鋅吸附劑吸附汞的影響，結果表明：因為H2S在納米氧化鋅表面發生了非均相反應，H2S的通入能明顯促進納米氧化鋅吸附劑對汞的吸附[22]。

1.3.3 納米金

KAMARUDIN等[23]在微波輻射條件下，通過多醇法制備的納米金吸附劑可用于吸附廢氣中的汞，且多邊形納米金顆粒對汞的效果優于球形納米金顆粒，粒子越大，對汞的吸附量越小。

1.3.4 元素鈰

元素鈰作為催化劑行列中的寵兒，研究人員對其進行了較多的研究。LI等[24]對CeO2-TiO2催化劑的研究發現，NO和SO2同時存在于無HCl環境中時，對汞的吸附有良好氧化催化效果，有望將其應用于真實環境大氣的治理。FAN等[25]制備出了以沸石分子篩為載體的CeO2催化劑，該催化劑對汞具有相當高的脫除效率。WAN等[26]制備的CeO2-WO3/TiO2催化劑，能以較高的效率應用于汞的脫除。WEN等[27]將CeO2負載于γ-Al2O3上制成的催化劑，用于脫除氣態汞取得了較理想的成果。此外，將CeO2摻雜稀土元素后制成的催化劑也能較好地吸附汞[7]51。

1.3.5 其他金屬氧化物

相對于顆粒汞和氧化態汞，Hg0熔點較低、蒸氣壓高、水中溶解度較低、難以從廢氣中除去，且能在大氣中長時間存在，因而具有較大的危害，發展高效脫除Hg0的技術是一大難題[28]。對汞具有催化作用的金屬氧化物能催化廢氣中的Hg0，比如WO3、CeO2、V2O5、TiO2等，這些金屬氧化物能使Hg0轉變為化合物而降低揮發性，進而從氣體中除去，該反應過程與氣體成分、溫度、吸附劑自身的形態和組成有關[7]50。Hg0與此類金屬氧化物反應時，可將其中的氧原子置換出來，而自身被氧化為Hg(Ⅱ)，且當氯化物存在時，金屬氧化物催化劑對Hg0的催化能力會得到增強，但反應機制尚待研究確認，因此需要研究催化Hg0效率高的催化劑以及探究其反應的最佳條件。LEE等[29]研究的納米V2O5-TiO2催化劑是該類催化劑的典型代表，廢氣中的O2能作為持續的氧化劑以催化氧化Hg0，實驗中Hg0總去除率與溫度和吸附劑進料率相關且隨溫度升高而增加。KAMATA等[30]在HCl存在時，將TiO2混合金屬氧化物用以催化氧化Hg0，結論表明，當反應系統中存在NO時，NO能生成NH3而與HCl反應，阻礙催化劑催化氧化Hg0，且NO的濃度與催化效率成反比。

2 水體中汞的吸附

我國工業長久以來向環境排放的一部分工業廢水中含有大量的重金屬，對水體和土壤造成了極大的污染，由于其生物富集性，故對人體有極大的危害，汞是這些重金屬中的典型代表。水體中含汞的物質包括有機和無機汞鹽兩大類，主要通過吸附法和化學沉降法來處理，其中吸附法以其獨特的優點而應用較廣泛。

2.1 活性炭

吸附法處理汞所用的吸附劑中，活性炭較常見。李自航等[31]用H2處理木質活性炭消除其表面化學基團，結果表明，中孔所占比例大、比表面積大的活性炭吸附Hg2+的能力較強，而活性炭粒度對Hg2+的吸附幾乎無影響。研究人員對竹炭活性炭的研究表明，竹炭活性炭對汞的吸附為放熱過程，隨溫度升高，吸附量會減少，且在pH為3.2～6.2時對汞的吸附效率較好[32-33]。高達[34]通過摻雜硫磺、溴化鉀、碘化鉀等對竹活性炭進行改性，得到的吸附劑對Hg2+具有較高的吸附效率，且能再生。巰基乙酸與活性炭的酯化反應制得的巰基改性活性炭對溶液中的汞吸附能力較強，且實用的pH范圍較廣泛，但如有Cl-存在，則因其能與Hg2+形成吸附性能較差的絡合物而抑制吸附劑對Hg2+的吸附[35]。此外，對石墨烯、活性炭、膨潤土、高嶺土改性用于對汞的吸附，也取得了較好的效果。

2.2 生物吸附法

與普通吸附法相比，生物吸附法具有吸附速度快、成本較低、來源廣泛、廢棄物便于儲存與分離、污染較小、不易受環境溫度和pH變化的影響等特點，具有廣泛的應用前景[36]。常見的生物吸附劑包括藻類、淀粉、菌類等，如細菌、真菌、酵母菌、霉菌等，木屑、稻稈等天然有機吸附劑。

趙凌宇等[37]將木屑和稻稈制成生物質炭，并探究不同類型生物質炭對水溶液中Hg2+的吸附，結果表明：生物質炭對Hg2+的吸附機制為離子交換作用，可能還有還原作用和生物質炭羥基、羧基與Hg2+的絡合作用，該吸附過程受內擴散和膜擴散共同控制；當pH為5.0、木屑和稻稈生物質炭投加量為3 g/L時，Hg2+去除率高達97%；以稻稈為原料制得的生物質炭對Hg2+的去除率在強酸條件下仍然較高，因此可用于去除酸性工業廢水中的Hg2+。

3 土壤中汞的吸附

土壤中汞主要來自于土壤母質、大氣中汞的干濕沉降、工農業污染源、含汞廢棄物等，這些汞可通過食物鏈在人體內富集，當超過一定濃度后則對人體產生巨大的危害，因此開發高效合理的治理技術至關重要。而土壤的pH對金屬離子的吸附具有顯著的影響，當pH增大時，汞離子在土壤中的溶解度降低，會形成更容易被土壤吸附的氫氧化物，黏土礦物、水合氧化物及有機質表面會因表面負電荷增多而吸附更多的汞離子。在一定的pH范圍內，黏土礦物對汞的吸附量與pH成正比，且酸度降低利于形成金屬羥基復合物，使得離子平均電荷降低，從而增加汞離子在土壤中的專性吸附，此外黏土礦物還會降低H+對交換位點的競爭能力，增強有機質-重金屬絡合物的穩定性，增加汞在土壤中的吸附效率[38]。

3.1 有機質

土壤有機質泛指土壤中來自于生命的物質，如土壤微生物、土壤動物及其分泌物，以及土體中植物殘體和植物分泌物等，主要由糖類化合物、(半)纖維素、木質素、含氮化合物、灰分物質等組成。土壤有機質因含有多種含氧官能團，對金屬離子表現出較強的螯合能力，因而對土壤中汞的吸附能力較強；有機質自身含有大量負電荷而有較多的吸附點位，對汞有較強的吸附能力；有機質擁有較大的表面積從而能吸附相應量的汞；有機質還能影響Hg2+在土壤中的存在形態[39]。

腐殖酸是土壤的主要成分，具有高分子量和高穩定性，它對土壤的結構、性質、質量、吸收性、緩沖性以及與金屬絡合性都有相當大的影響[40]。馮素萍等[41]采用靜態吸附法探究了腐殖酸對汞的吸附，結果表明：當溫度在20 ℃以下時，腐殖酸對汞的平衡吸附量與溫度成正比；當溫度上升至20 ℃以上時，溫度對腐殖酸吸附汞的影響不大。因此，利用腐殖酸與汞的吸附、絡合作用，可通過調節外部條件來調控土壤中絡合物的含量、組成以及形成速度，可有效地控制汞對土壤的污染[42]。

3.2 礦物質

土壤礦物質粒徑和與汞結合物的穩定性成反比。無機礦物質中對汞固定作用最大的是黏土礦物，其中的K、Na、Ca、Mg等構成的晶格能為無機離子提供廣泛的吸附空間，使得汞離子能通過取代-吸附方式而被除去[43]。

鐵錳氧化物對汞的吸附主要是專性吸附，因其對汞的強吸附作用，土壤中汞含量與鐵、錳含量成正比。姚愛軍等[44]對土壤礦物質吸附汞性質的研究表明，其吸附汞的能力為MnO2>Fe2O3>膨潤土>高嶺土>碳酸鈣。

此外，溫度、Cl-以及汞在土壤中的形態均對汞的吸附有一定影響。如溫度升高能增加泥炭對汞的吸附速度；Cl-的存在會抑制土壤中汞的吸附；有機膠體對非極性和非離子態的汞吸附能力更強。

4 展 望

近年來，我國的汞污染現象一直令人堪憂，高效合理的治理技術并不完善，仍在開發當中。汞因其高揮發性和劇毒性，一直以來備受關注，在汞的治理過程中，化學法對汞的處理較徹底，卻容易引入新的物質。在物理法處理汞污染當中，吸附法較傳統、方便，所用吸附劑較穩定、一般不會引入新的污染物質，但所使用的吸附劑處理不當則會造成固體廢棄物污染。應用吸附法治理汞的技術中，生物吸附法具有吸附速度快、成本較低、來源廣泛，其廢棄物便于儲存與分離，且污染較小、不易受環境溫度和pH變化的影響等優勢。因而，生物吸附技術是今后治理重金屬污染的重要發展方向。農林廢棄物(如秸稈、果皮等)容易被環境降解、再生周期較短、有較高的孔隙度和大量的活性物質，有利于汞的吸附，目前的處理方法大多是焚燒，這樣不但得不到合理的應用，還會污染空氣，可將其作為原料生產生物吸附劑，用于重金屬污染的治理。但是，生物吸附劑最大的優點是可在大自然中自然產生，而不用人工合成，成本低，所以對生物吸附劑自身的回收很少見報道，所引用的文獻中都沒有提及回收利用的問題。而只有少數文獻對金屬汞進行回收，如對于物理吸附的汞主要采用加熱脫附的方法；對于化學吸附的汞主要利用硫化鈉或多硫化鈉溶液與汞反應生成沉淀物來回收利用。但是，這些回收方法很多仍處于實驗室研究階段，還需要做大量工作才能將其推廣到工業化應用中。

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Researchprogressofmercuryadsorption

ZHANGXiazhong1，2，YUANLiemei1.

(1.CollegeofChemistryandChemicalEngineering，NeijiangNormalUniversity，NeijiangSichuan641112；2.KeyLaboratoryofFruitWasteTreatmentandResourceRecyclingoftheSichuanProvincialCollege，NeijiangSichuan641112)

Mercury is the only metallic element that is liquid at standard conditions for temperature and pressure, which may easily cause serious pollution because of its extreme volatility and toxicity. Furthermore, great harm would occurred by long-term exposure to the environment which has excessive mercury. Recent research progress by the adsorption treatment of mercury pollution in gas, water and soil was summarized in this review. Among these adsorption methods, biosorption technology would be the important directions for the future control of heavy metal pollution.

mercury; adsorption; gas; water; soil

2016-10-15)

張霞忠，女，1984年生，碩士，講師，主要從事綠色有機合成、農業廢棄物資源化等研究。

*四川省教育廳成果轉化培育項目(No.15CZ0026)。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.05.020