松木屑在氧氣-水蒸氣-二氧化碳氛圍下的氣化模擬研究

曹斌奇， 劉運權， 王 奪

(廈門大學 能源學院， 福建 廈門 361102)

·研究報告——生物質能源·

松木屑在氧氣-水蒸氣-二氧化碳氛圍下的氣化模擬研究

曹斌奇， 劉運權*， 王 奪

(廈門大學 能源學院， 福建 廈門 361102)

以氧氣-水蒸氣-二氧化碳作為氣化介質，松木屑為原料，采用Aspen Plus軟件，結合自建模型，對生物質氣化進行了模擬研究。首先，利用文獻中的數據對模型進行了驗證，模擬結果與文獻中的數據基本吻合，證明了該模型的正確性。接著，考察了氣化溫度、 氧氣用量(cER)、 水蒸氣與生物質質量比(mS/mB)、 二氧化碳與生物質質量比(mCO2/mB)對產氣組成、 氣體熱值、 氣體產率、 氣化效率和產氣氫碳比(nH2/nCO)的影響。結果表明：在850 ℃、 101.325 kPa、cER=0.2、mS/mB=1、mCO2/mB=0.6的條件下，氣化產物特性為氣體熱值7.45 MJ/m3、 氣體產率1.78 m3/kg、 氣化效率73.3 %、 氫碳比1.79。適當提高氣化溫度有利于氣化。cER的增大使氣體熱值、 產率和氣化效率均迅速降低；但對產氣中氫碳比的影響較小。此外，氣化劑中水蒸氣的適量增加有利于氫氣的產生并能明顯提高其體積分數，二氧化碳的適量增加有利于一氧化碳的產生并能在一定程度上提高其體積分數，二者均能有效調節產氣的氫碳比。

生物質氣化；模擬；Aspen Plus；氣化介質

隨著化石能源的日益枯竭，生物質氣化技術的應用越來越受到重視[1]。生物質氣化是通過氣化裝置將生物質在缺氧及一定熱力學條件下進行部分燃燒與化學分解，轉化成可燃氣體的過程。氣化劑的選擇是影響生物質氣化過程的重要因素之一，常用的氣化劑有空氣、 氧氣和水蒸氣等。氣化劑可以單獨使用也可以復合使用。單獨使用即為單一氣化劑。復合使用即為復合式氣化，是指2種或2種以上的氣化劑結合使用，由于結合了不同氣化劑各自的優點，復合式氣化的性能往往更為優越。較常見的氣化劑組合有空氣-水蒸氣和氧氣-水蒸氣等，一方面氧氣的存在可以保障系統的自供熱從而省去外部熱源，另一方面水蒸氣裂解可以提供部分氧氣節省外部供氧，同時還能將焦油重整得到更多的氫氣及碳氫化合物。針對單一氣化劑的生物質氣化過程，利用Aspen Plus軟件進行模擬的文獻報道已經較多[2-4]；而復合式氣化的模擬研究報道則相對較少[5-7]。目前，將二氧化碳作為氣化劑應用到生物質領域的研究受到廣泛關注，但基本停留在理論階段，相關報道也較少。張建社等[8]建立了以二氧化碳為氣化劑的生物質流化床氣化模型，考察了氣化溫度、 壓力及二氧化碳配比對氣化過程的影響。王燕杰等[9]對二氧化碳氣化工藝進行了綜述，指出生物質二氧化碳氣化具有較好的開發前景，但其單獨使用時也不可避免地存在能耗較高及產氣含氫量較低的缺點，因此建議配合氧氣或水蒸氣進行聯合氣化。此外，加入少量的二氧化碳可以改變氣化產氣的組成，特別是增加合成氣中一氧化碳的量。鑒于此，本研究利用Aspen Plus軟件，對松木屑在氧氣-水蒸氣-二氧化碳作為氣化劑條件下的復合氣化進行了模擬研究，考察了氣化溫度、 氧氣用量(cER)、 水蒸氣與生物質質量比(mS/mB)、 二氧化碳與生物質質量比(mCO2/mB)等參數對產氣組成、 氣體熱值(QLHV)、 氣體產率(y)、 氣化效率(η)和產氣氫碳比(nH2/nCO)的影響，并與未添加二氧化碳的情況作了對比，以期為氣化試驗及工業放大提供數據參考與支持。

1 生物質氣化過程建模

1.1 生物質氣化過程

溫度升高到一定程度時，生物質會發生熱解反應而析出揮發分，反應產物主要有碳、 氫氣、 水蒸氣、 一氧化碳、 二氧化碳、 甲烷、 焦油及其他烴類物質等；當氣化爐內溫度達到熱解氣體的最低著火點時，可燃性氣體與熾熱的炭開始和氧氣發生燃燒，同時釋放出大量的反應熱；燃燒后熾熱的炭與CO2、 高溫水蒸氣、 H2發生還原反應并吸收一部分熱量，生成一氧化碳和甲烷等可燃性氣體。氣化爐內發生的反應主要有氧化反應(式(1)和(2))、 氣體重整反應(式(3)、 (4)、 (5)和(6))以及甲烷化反應(式(7))，如下所示：

C+O2→CO2

(1)

2C+O2→2CO

(2)

C+CO2→2CO

(3)

C+H2O→CO+H2

(4)

H2O+CO→CO2+H2

(5)

CH4+H2O→3H2+CO

(6)

C+2H2→CH4

(7)

1.2 模擬流程設計

生物質氣化爐內的反應過程非常復雜，模擬時需根據處理過程的特點做合理的假設。參照有關文獻[10～12]，本模擬的假設如下： 1)氣化爐處于穩定運行狀態，所有的參數不隨時間發生變化； 2)生物質中的H、 O、 N、 S全部轉化為氣相產物，而C不完全轉化； 3)氣化爐內壓力完全相同，無壓力降； 4)床料和生物質中的灰分為惰性物質，不參與化學反應； 5)生物質顆粒與氣化劑混合快速且均勻； 6)所有的氣相反應速度都很快，并達到平衡狀態； 7)氣化產物中氣體成分主要考慮CO、 H2、 CO2、 CH4、 H2O、 N2、 H2S、 NH3、 COS、 SO2等10種，固體為灰分和未燃盡的碳，不考慮焦油； 8)系統保溫良好，不考慮熱損失。

生物質氣化的具體機理和動力學目前并無公認闡述，利用Gibbs自由能最小化原理計算系統達到化學平衡和相平衡時的狀態是世界各國普遍采用的方法。在實際氣化過程中，氣相向固相表面的分子擴散速度會影響總反應速度，因此氣化爐內達不到理想的化學平衡[13]。本研究采用Aspen Plus軟件，利用RGibbs模塊的限制平衡法，通過設置氣固相反應的平衡接近溫度來修正模型，從而較好地模擬實際過程，所建立的生物質氣化的模擬流程如圖1所示。

圖 1 生物質氣化模擬流程圖

該流程的基本步驟是：將生物質預處理后進入RYield模塊進行裂解，得到的碳、 氫、 氧、 氮、 硫、 水、 灰分等物質進入RGibbs模塊，同時通入氣化劑，混合并發生反應。從氣化爐出來的氣化產物進入旋風分離裝置CYC(模塊類型SSPlit)，將未燃盡的碳和灰分分離出來排出，得到的氣體進入CONDENSE(模塊類型Heater)冷凝，最后得到干燥產氣。該模擬流程圖的思路較簡單，但由于能夠排除一些次要因素的干擾而在生物質氣化模擬中被廣泛采納。在本模擬中，假定氣化過程處于穩定工況狀態，即在某一氧氣用量(cER)條件下，氣化溫度不隨其他參數發生變化。模擬的初始條件為：氣化溫度850 ℃，氣化壓力101.325 kPa，mS/mB=1，cER=0.2，mCO2/mB=0.6。分析單個參數變化對氣化過程的影響時其他參數保持不變。模擬使用的松木屑原料分析數據來源于文獻[14]，分析結果如表1所示。

表 1 松木屑的工業分析與元素分析[14]

1.3 模型驗證

利用文獻[15]中的數據對模型進行驗證，輸入文獻[15]中的原料分析和實驗條件(包括溫度、 壓力、 氣化劑量等)數據運行模擬，將得出的模擬值與文獻值進行對比，如表2所示。相對于文獻值而言，模擬值中H2體積分數偏大，CO 與CO2體積分數偏小但都與文獻值接近，CH4體積分數偏小且與文獻值相差較大。這是因為模擬中通過RYield模塊直接將生物質裂解為C、 H2、 O2等單質，而不包括CH4，但實際上生物質熱解揮發過程會產生一定量的CH4，該模擬過程本身就增加了H2的含量而降低了CH4的含量；另一方面，模擬計算中認為氣相反應總能達到理想的平衡狀態，而實際中CH4與水蒸氣的重整反應受反應時間限制并未達到平衡，這也造成模擬值中CH4偏低而H2較高的情況。此外，實際氣化過程中會產生其他的碳氫化合物，這部分物質中的氫元素在模擬計算中很大程度上會被轉移到H2中?？傮w來說，模擬結果能較好地反應氣化產物分布，證明了本模型的正確性。文獻[16]中也有類似報道。

表 2 模擬值與文獻值對比

1.4 氣化評價參數

氣體產率(y，m3/kg)是指單位質量生物質氣化后所獲得的氣體燃料在標準狀態下的體積。氣體產率可分為濕氣體產率和干氣體產率，本研究計算的氣體產率均指干氣體產率。

氣體熱值是指標準狀態下的單位體積的氣化氣體所包含的化學能，有高位熱值和低位熱值之分，其中低位熱值不包含水蒸氣所含的潛熱，按下述簡化公式進行計算：

QLHV=126.36wCO+107.98wH2+358.18wCH4+629.09wCnHm

式中：QLHV—氣體熱值，kJ/m3；wCO、wH2、wCH4、wCnHm—CO、 H2、 CH4以及不飽和碳氫化合物總和的體積分數，%。

產氣氫碳比(nH2/nCO)為產氣中H2和CO的體積分數之比，亦即物質的量之比。

氣化效率(η，%)定義為氣化氣體包含的化學能與氣化原料所包含的化學能之比，是衡量氣化過程的主要指標，用如下公式進行計算：

式中：QLHV—氣體熱值，kJ/m3；y—氣體產率，m3/kg；Qb—生物質原料的熱值，kJ/m3。

2 模擬結果與討論

2.1 氣化溫度對氣化過程的影響

作為氣化過程最重要的參數之一，氣化溫度對產氣速率和反應過程中的可逆反應都有影響，從而影響最終的氣化效果。氣化溫度對氣體組成的影響如圖2所示。由圖2所知，隨著氣化溫度的升高，H2體積分數先略有升高然后逐漸降低，CO2體積分數逐漸降低，CO體積分數逐漸升高，CH4體積分數不斷降低趨近于零。在600 ℃時產氣組成為44.25 % H2、 12.11 % CO、 41.78 % CO2、 1.46 % CH4；在900 ℃時產氣組成為40.87 % H2、 25.08 % CO、 33.62 % CO2、 0 % CH4。這是因為溫度的升高促進了焦炭的CO2還原反應和甲烷重整反應，且對于甲烷化反應不利，導致氣體組成的變化出現上述趨勢。周俊杰等[17]對生物質空氣氣化的模擬研究得到了相近的組分變化規律，李斌等[3]在生物質氧氣氣化制備合成氣的模擬研究中做出了類似解釋。

氣化溫度對氣體熱值、 氣體產率、 氣化效率和氫碳比的影響如表3所示。由表3可知，溫度從600 ℃升高到900 ℃時，氣體熱值從6.83 MJ/m3升高到7.58 MJ/m3，氣體產率先略有升高然后逐漸降低，從1.86 m3/kg變化到1.76 m3/kg，氣化效率從70.3 %升高到73.6 %，氫碳比從3.65降低到1.63。氣體熱值主要受3種可燃氣體體積分數的影響，由于H2和CH4體積分數降低的不多，而CO體積分數明顯升高，因此氣體熱值表現為隨氣化溫度的升高而升高。模擬過程中，除氫氣外其他氣體的產率升降基本抵消，導致總的氣體產率變化情況與氫氣體積分數變化趨勢相吻合。氣體熱值和氣體產率隨溫度的變化并不顯著，而氣化效率的高低取決于二者數值大小，故其變化也不明顯?？傮w來說，溫度升高對于氣化是有利的，但實際過程中受氣化爐材料與系統能耗的限制，氣化溫度不宜過高。

2.2 氧氣用量對氣化過程的影響

氧氣用量(cER)的定義是氣化實際供給的氧氣量與生物質完全燃燒理論所需的氧氣量之比。實際過程中cER的大小直接影響著氣化爐內的反應溫度，本模擬為研究氧氣用量單方面變化對氣化過程的影響，僅從氧氣作為氣化反應物的角度出發，忽略其與氣化溫度的關聯性。cER對氣體組成的影響如圖3所示。

圖 2 溫度對氣體組成的影響 圖 3cER對氣體組成的影響

Fig. 2 Effects of temperature on the produced Fig. 3 Effects ofcgas compositionERon the produced gas composition

由圖3可知，隨著cER的增大，H2和CO的體積分數不斷降低，CO2的體積分數不斷升高，甲烷體積分數接近于0。cER=0時，產氣組成為48.85 % H2、 27.06 % CO、 23.71 % CO2；cER=0.5時，產氣組成為26.41 % H2、 15.04 % CO、 58.03 % CO2。cER增大意味著氧氣用量的增加，因此氣化過程中氧化反應進行得更充分，從而導致CO和H2的體積分數相應減少，并產生更多的CO2。

cER對氣體熱值、 氣體產率、 氣化效率和氫碳比的影響如表3所示。隨著cER從0增大到0.5，氣體熱值從8.70 MJ/m3降低到4.75 MJ/m3，氣體產率從2.03 m3/kg降低到1.41 m3/kg，氣化效率從97.6 %降低到37.1 %，氫碳比從1.81降低到1.76。這是由于氣化產物中可燃性成分的大量消耗導致氣體熱值迅速降低，氣體產率降低，氣化效率也顯著降低。而H2和CO體積分數的同時降低導致產氣氫碳比變化較小?？傮w來說，cER的增大對于氣化屬不利因素，對產氣氫碳比影響較小，而實際過程中為了保證足夠的氣化溫度，往往都需要提供一定量的氧氣以使氣化反應順利進行，cER大小常取0.2左右，此時氣化效率一般在70 %以上。

表 3 氣化條件對氣體熱值(QLHV)、 氣體產率(y)、 氣化效率(η)和氫碳比(nH2/nCO)的影響

2.3 水蒸氣與生物質質量比對氣化過程的影響

水蒸氣氣化本身是一種行之有效地將低品質生物質能轉換為高品質氫能的途徑，氣化劑中水蒸氣的添加對改善燃氣品質具有重要意義。本模擬研究了水蒸氣與生物質質量比(mS/mB)對氣體組成的影響結果，如圖4所示。由圖4可知，隨著mS/mB的增大，H2和CO2的體積分數逐漸升高，CO的體積分數不斷降低，CH4體積分數幾乎可忽略。在mS/mB=0時，產氣組成為30.66 % H2、 46.66 % CO、 22.18 % CO2、 0.01 % CH4；在mS/mB=1.2時，產氣組成為42.68 % H2、 21.25 % CO、 35.66 % CO2、 0 % CH4。作為氣化反應的反應物之一，水蒸氣用量的增多促進了碳和水蒸氣之間的水煤氣反應，并有利于水氣重整變換反應的進行，導致CO體積分數減小而H2和CO2的體積分數增加。高楊等[18]在生物質氣化制氫的模擬中得到了相似的組分變化趨勢，李斌等[19]在生物質水蒸氣氣化制氫模擬研究中，也從化學反應平衡的角度對組分變化規律做出了相關分析。

mS/mB對氣體熱值、 氣體產率、 氣化效率和氫碳比的影響如表3所示。由表3可知，隨著mS/mB從0升高到1.2，氣體熱值從9.21 MJ/m3降低到7.29 MJ/m3，氣體產率從1.50 m3/kg升高到1.81 m3/kg，氣化效率從76.2 %降低到73.0 %，氫碳比從0.66升高到2.01。在CH4體積分數可以忽略的情況下，CO體積分數的迅速降低相比H2體積分數的升高對熱值的影響更大，因此氣體熱值呈降低趨勢。水蒸氣用量的增多有利于氣化反應的進行，從而得到了更多的氣化產氣，使得氣體產率不斷升高。氣化效率略有降低，這是氣體熱值降低與氣體產率升高綜合作用的結果。綜合以上分析，mS/mB的增大有利于H2的生成，并能有效提高產氣氫碳比，需要注意的是，實際過程中水蒸氣的過量通入會導致爐內溫度下降，不利于氣化反應的進行從而降低產氣質量，因此要注意添加適量。

2.4 二氧化碳與生物質質量比對氣化過程的影響

以二氧化碳作為氣化劑的生物質氣化研究鮮有報道，這種做法的出發點主要基于氣化過程中二氧化碳的再利用。本模擬中二氧化碳與生物質質量比(mCO2/mB)對氣體組成的影響如圖5所示。由圖5可知，隨著mCO2/mB的增大， H2的體積分數不斷降低，CO和CO2的體積分數升高，甲烷體積分數可忽略。在mCO2/mB=0時，產氣組成為53.14 % H2、 20.87 % CO、 25.51 % CO2；在mCO2/mB=1.2時，產氣組成為33.28 % H2、 24.23 % CO、 42.11 % CO2。二氧化碳用量的增多本身就提高了CO2在產氣中的體積分數和氣體產率，而且作為氣化過程反應物之一，二氧化碳的增多有利于其與焦炭轉化生成一氧化碳的反應，并促進水氣重整變換反應的逆反應進行，從而降低氫氣產率并提高一氧化碳的產率。由于氣體總產率也同時升高，因此氫氣體積分數表現為迅速降低，一氧化碳體積分數則表現為一定程度的升高并趨于緩慢。文獻[3]中以氧氣和二氧化碳為氣化劑的模擬研究也有類似規律與解釋。

mCO2/mB對氣體熱值、 氣體產率、 氣化效率和氫碳比的影響如表3所示。由表3可以看出，隨著mCO2/mB從0增大到1.2，氣體熱值從8.38 MJ/m3降低到6.66 MJ/m3，氣體產率從1.57 m3/kg升高到2.02 m3/kg，氣化效率從72.4 %升高到74.1 %，產氣氫碳比從2.55降低到1.37。二氧化碳的添加直接稀釋了產氣中的可燃性氣體成分，導致氣體熱值不斷降低，氣體產率升高則是由于一氧化碳和二氧化碳的產率升高大于氫氣的產率降低，受熱值與產率的雙重影響，氣化效率表現為略有升高。綜合以上分析，mCO2/mB的增大有利于CO的生成，并能有效降低產氣氫碳比，需要注意的是，當二氧化碳過量添加時，一氧化碳變化很小，而氣體總體積增大，反而導致一氧化碳體積分數的降低。

圖 4mS/mB對氣體組成的影響 圖 5mCO2/mB對氣體組成的影響
Fig. 4 Effects ofmS/mBon the produced gas composition Fig. 5 Effects ofmCO2/mBon the produced gas composition

3 結 論

本研究以松木屑為原料，采用Aspen Plus軟件對生物質氣化過程進行了模擬，并通過文獻中的實驗數據對模型進行了驗證，結果表明模型能較好地預測生物質氣化過程。結合單因素試驗的模擬結果表明，在850 ℃、 101.325 kPa、cER=0.2、mS/mB=1、mCO2/mB=0.6的條件下，氣化產物特性為：氣體熱值7.45 MJ/m3，氣體產率1.78 m3/kg，氣化效率73.3 %，氫碳比(nH2/nCO)1.79。適當提高氣化溫度對于氣化是有利的。增大cER使氣體熱值、 產率和氣化效率均迅速降低，對產氣氫碳比的影響較小，但由于氧氣會對氣化溫度產生影響，因此應當適當加入。氣化劑中水蒸氣的適量增加有利于氫氣的產生并能明顯提高其體積分數，二氧化碳的適量增加有利于一氧化碳的產生并能在一定程度上提高其體積分數，二者均可有效調節產氣氫碳比，以滿足不同的化工合成應用。目前，生物質的氧氣-水蒸氣-二氧化碳復合式氣化研究鮮有報道，本模擬可為相關氣化試驗及工業放大提供基礎數據或設計參考。

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Simulation of Pine Sawdust Gasification with Oxygen,Steam and Carbon Dioxide as Gasifying Agents

CAO Binqi, LIU Yunquan, WANG Duo

(College of Energy,Xiamen University, Xiamen 361102, China)

Using Aspen Plus software,a model was developed to simulate the gasification of pine sawdust with steam-oxygen-carbon dioxide as gasifying agent. At first,the model was verified by the data of literature and the results showed that the model was reliable. And then,the effects of gasification temperature,oxygen equivalence ratio(cER),the mass ratio of steam to biomass(mS/mB) as well as the mass ratio of carbon dioxide to biomass(mCO2/mB) on gas composition,low heating value,yield,gasification efficiency and H/C ratio(nH2/nCO) in the produced gas were studied. The low heating value,yield,gasification efficiency and H/C ratio of the produced gas reached 7.45 MJ/m3,1.78 m3/kg,73.3 %,1.79 respectively under the optimum reaction conditions of 850 ℃,101.325 kPa,cER=0.2,mS/mB=1,mCO2/mB=0.6. Higher gasification temperature was favorable to the process of biomass gasification. With the increasedcER,the low heating value,gas yield and gasification efficiency decreased rapidly,while H/C ratio was basically keeping stable. The amount of steam added into gasification agent enhanced H2content in the produced gas;while appropriate amount of CO2added would improve the CO content. Therefore,either of the above two measures could effectively adjust the H/C ratio in the produced gas.

biomass gasification;simulation;Aspen Plus;gasification agent

10.3969/j.issn.1673-5854.2017.03.003

2016-05-11

福建省科技廳高校產學合作項目(2016H61010067)

曹斌奇(1992— )，男，湖南安仁人，碩士，主要從事生物質氣化方面的研究工作

*通訊作者：劉運權，教授，博士，博士生導師，主要從事生物質熱轉化技術研究；E-mail:yq_liu@xmu.edu.cn。

TQ35

A

1673-5854(2017)03-0014-07