基于低溫制冷機的流體液化與凝固過程可視化裝置

周紹華，黃永華，耑銳，陳虹，高旭

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基于低溫制冷機的流體液化與凝固過程可視化裝置

周紹華1，黃永華1，耑銳2，陳虹3，高旭3

（1上海交通大學制冷與低溫工程研究所，上海200240；2上海宇航系統工程研究所，上海201108；3航天低溫推進劑國家重點實驗室，北京100028）

液化和凝固是流體系統工程中常見的兩種基本現象。由于低溫流體液化點和凝固點溫度都非常低，給受控條件下觀測流體的液化和凝固過程帶來了困難。設計并搭建了基于G-M低溫制冷機的流體受控液化和凝固過程可視化實驗裝置，并對氮氣（44～80 K）、氬氣（50～90 K）、氧氣（50～90 K）3種低溫流體的液化和凝固過程進行控制觀測，獲得了3種流體在一定溫度下的相變過程的視頻圖像。實驗結果表明，3種低溫流體的凝固過程表現出較明顯的固化行為特性差異。

低溫流體；液化；凝固；溫度控制；可視化

引 言

液氫/液氧航天低溫推進劑無論是地面過冷補加還是漿態貯存，都涉及液固相變問題。高溫超導電纜的冷卻和低溫環境維持大都采用過冷液氮實現，其過冷態若控制不好，過低的溫度有可能使得液氮凝固。再如天然氣液化[1-2]后體積縮小為氣態的1/600左右，有利于槽車、槽船的長距離運輸，但其各組分的液化溫度不一，氣液混合物的液化特性復雜。對于諸如此類的低溫應用，都有必要了解低溫流體的液化特性以及液固相變（凝固和熔化）特性。但由于低溫流體液化點及凝固點溫度都非常低，給受控條件下觀測流體的液化和凝固過程帶來了困難。不同的低溫流體液化和凝固后的形態又不盡相同，通過可視化觀測有助于理解氣液和固液相變的共性機理和差異特性，而這需要具備安全、方便、可靠且可重復操作的相關可視化實驗裝置。

Schmidt-Wellenburg等[3]設計了一套以G-M低溫制冷機為冷源的氦氣液化實驗系統，結構如圖1所示。儲存在氣瓶中的常溫氦氣經過減壓閥、針閥、截止閥后進入真空絕熱腔，在纏繞于制冷機回熱器及冷頭上的扁平通氣管路中被冷卻、液化。Thummes等[4]使用4 K脈管制冷機進行了類似的氦氣液化實驗。類似的使用低溫制冷機液化氦氣的實驗[5-8]重點研究氦氣液化的效率，從而獲得一定產量的液氦。

1—cold trap; 2,3—heat exchanger; 4—condenser spiral; 5—storage volume

Ewald等[9]設計了氮、氫和氘的可視化冷凝實驗裝置，如圖2所示。加熱器中的飽和蒸氣上升到冷凝器管外側，并在該壁面上液化，液化后的低溫流體又流到加熱器內，形成自然循環過程。該裝置的冷凝器外壁及真空罩均采用透明玻璃，故可對低溫流體的液化過程進行觀察。Ohira等[10-11]采用類似上述兩種方法的結合體，研究了氮和氫在豎直管內的膜狀冷凝特性，國內外已開展了較多關于膜狀冷凝特性[12-16]的研究。張家源等[17-18]為了研究低溫流體在翅片通道內的冷凝過程，建立了低溫可視化實驗系統，其冷凝實驗段與真空罩上對應的位置均設置觀察窗，利用高速相機拍攝，同時采集相關溫度及壓力數據。程通銳等[19]設計搭建了水冷扁平管內可視化流動凝結實驗臺，開展管內凝結換熱研究。

氮漿研究[20-23]中也涉及固液相變問題，如Matsuo等[24]和Ohira等[25-26]采用凍結-融化法制備氮漿，通過攪拌裝置將大的固體打碎成形狀不規則的顆粒，平均直徑1.3～1.4 mm，進而研究其管內流動特性。江芋葉等[27]也對漿氮進行了在水平直管中的流動特性研究，通過觀察窗察看真空泵抽速對所形成的固體層形態的影響。這些研究主要關注氮漿的制備及其流動特性，通常并不針對液氮固化這一物理現象本身進行可視化研究。

上述文獻中提及的系統，或者僅用于獲得一定產量的液氦，但無法實現其液化過程可視化；或者雖可以實現可視化，但側重于低溫流體在固體表面上的凝結與換熱特性，缺少對低溫流體固化過程的直觀展示。為此，本文工作設計并搭建了一套低溫流體的受控液化及凝固可視化實驗裝置。

1 實驗裝置組成及功能實現

所設計的低溫可視化實驗系統如圖3所示。盛放樣品流體的試樣瓶其下部主體為高純石英玻璃，上部為不銹鋼CF刀口法蘭，兩者之間通過可伐過渡連接為一體；石英玻璃瓶體上對稱熔接4根電極用于電信號穿艙。與試樣瓶配對連接的瓶蓋CF法蘭內嵌有螺接紫銅材質翅片式換熱器，裝配后插入到石英玻璃試樣瓶內，該法蘭上留有微小通氣孔并經一段不銹鋼管引至真空隔熱腔外，最終與氣囊及真空分子泵三通切換連通，用于實現試樣瓶內樣品流體的充注或抽空。上述組合部件再通過一片紫銅轉接法蘭與住友SHI RDK-500B型二級G-M低溫制冷機的冷頭緊密連接，通過導熱將冷量傳遞給試樣瓶內的翅片式換熱器。需要說明的是，一方面，不同流體的實際相變溫區存在一定的差異；另一方面，由于該G-M制冷機在50～100 K溫區冷量很大（130 W @ 50 K; 200 W @ 100 K），直接采用電加熱控制制冷機冷頭溫度需要輸入上百瓦的熱量，這對于溫度控制的穩定性不利。因此，本文工作采用在過渡法蘭與制冷機冷頭之間安插多片不銹鋼薄片增加熱阻熱容[28-30]的方法來調控溫跨，結合錳銅電熱絲與PID溫控儀對瓶內翅片式換熱器的溫度進行控制。

1—quartz sample cell；2—CF flange lid；3—adapter flange；4—heater；5—stainless steel slice；6—shim；7—cold head thermometer；8—electrode； 9—cell thermometer；10—cryocooler；11—pressure transducer；12—cut-off valve；13—valve of gasbag；14—gasbag；15,16—vacuum valve；17—tee coupling；18—molecular pump；19—observation window；20—aviation connector；21—PID programmable power supply；22—data acquisition instrument； 23—computer；24—vacuum chamber

圖4給出了實驗裝置各部分的實物圖片，包括制冷機冷頭端裝配情況、石英玻璃試樣瓶、翅片式換熱器裝配情況、加熱器以及不銹鋼溫跨調節片等。

測試用儀器及傳感器情況如下：流體溫度由經過標定的Pt100鉑電阻溫度計測量，測量精度為±0.1 K；壓力由MIK-PX300型壓力傳感器測量，量程為-0.1～0.2 MPa，精度0.2%；測試流體廠家標稱純度為99.99%。溫度計和壓力傳感器讀數均由Keithley 2700數據采集儀和自行編寫的圖形化程序實現自動采集記錄，時間間隔最快為1 s。

實驗開始前對石英玻璃試樣瓶、翅片式換熱器以及瓶蓋CF法蘭等進行酒精浴超聲波清潔，然后對石英玻璃試樣瓶和真空絕熱腔內都進行抽空。前者目的是形成負壓吸入被測樣品流體，并保證樣品流體的純度；后者是為了形成高真空絕熱，防止觀察窗上結霜結露影響實驗觀察。當翅片換熱器溫度被控制在流體的沸點溫度值后，打開閥門使流體進入石英玻璃試樣瓶內液化。若進一步降溫并將溫度控制在流體的凝固點溫度值，則可用于研究流體的凝固過程。

2 實驗結果與分析

2.1 溫度控制的精確性和穩定性

溫度控制的精確性和穩定性對于樣品流體的液化和凝固過程控制至關重要。如前所述，本實驗裝置通過在低溫制冷機冷頭夾塞不銹鋼熱阻片，聯用電加熱器以及PID控制的冷熱對沖法來平衡翅片換熱器的溫度。其中加熱器由線徑0.7 mm、長度2 m的錳銅線纏繞在厚度為6 mm的紫銅轉接法蘭上做成，最高加熱功率可達180 W；所采用的不銹鋼片每片厚度為0.8 mm，片數則根據實際控溫需要確定。實驗發現，通過插入1～4片不銹鋼片，不僅可在制冷機冷頭冷量相對過剩的情況下制造8～110 K的溫跨，并在翅片換熱器上獲得30～125 K溫區任意溫度的控溫，而且可以有效地抑制溫度波動，將溫度波動范圍控制在±5 mK以內（以液氮正常沸點溫度為例），如圖5所示。

2.2 低溫流體的液化及凝固過程分析

圖6給出了氮、氬、氧3種低溫流體在一定溫度區間（氮44～80 K、氬50～90 K、氧50～90 K）內隨時間的變化。以氮氣為例，當翅片式換熱器的溫度達到流體當前壓力對應的沸點溫度時，打開截止閥，依靠瓶內真空度自動吸入常壓氮氣。此時可觀察到試樣瓶內的不銹鋼管出氣口處噴出液化后的白色霧狀流體。由于瓶內流體的對流作用，懸掛于真空瓶內的溫度計示數快速下降至與翅片換熱器相當的沸點附近。隨后低溫流體在翅片換熱器上凝結出小液滴并不斷長大，最終在重力作用下滑落到試樣瓶底部，積聚形成低溫液池。瓶內溫度計浸沒在低溫液體中，其示數保持在77.3 K附近不變。待獲得足夠的液態氮后，關閉截止閥，進一步降低翅片換熱器溫度至當前壓力下的凝固點。且浸沒在液體中的溫度計示數也隨之慢慢下降。當瓶內液體溫度降低至當前壓力下的凝固點時，瓶內液體開始凝固，再次出現對應于固液相變的溫度平臺，但該過程相比于前面的液化過程要短暫得多，且由于凝固過程的潛熱釋放緣故，溫度計示數略有升高。需說明的是，翅片換熱器安裝于試樣瓶頂部，實驗過程中，翅片始終沒有與底部液池接觸。換句話說，瓶內低溫液體固化所需的冷量主要來自玻璃壁面的導熱，部分來自頂部翅片對它的輻射。由于進氣閥門關閉，該凝固過程發生在遠低于一個大氣壓的真空下，其對應的凝固溫度也要低于大氣壓下的63 K。上述實驗結果驗證了所設計實驗裝置的可行性和準確性。

在此基礎上，分別以氮氣、氬氣以及氧氣作為研究對象進行凝固過程的可視化觀測實驗。獲得了3種流體的液態圖像，如圖7所示。其中液氮、液氬均為無色透明液體，液氧為淺藍色透明液體。

進一步的控溫降溫將實現低溫流體的固化。通過對比3種流體的凝固過程發現，它們存在明顯差異。圖8按時間順序給出了液氮的凝固過程，0～1 s內，類似沸騰現象，原本平靜的液體，在進行到0.63 s的瞬間突然產生劇烈的“孔泡”，在后續“孔泡”的擠壓、沖擊作用下破裂后與試樣瓶內其余液體混合，使得原本澄清的液體轉變為懸濁液，即初態氮漿。1.26～7 s的時間內，由于固液混合物凝稠程度的增加，溫度計周邊的液體量減少，因此“孔泡”產生的劇烈程度減弱，但該過程中類似的“孔泡”產生現象依然持續存在，且懸濁液逐漸變為濃稠的漿態流體；10～108 s內，漿態液體逐漸凝固，最終成為雪狀的蓬松固體。

圖9顯示了液氬的凝固過程。與液氮凝固時產生劇烈“孔泡”不同，液態氬凝固時雖也有“孔泡”在液體上表面產生，但其生長速度相對緩慢且細小；新的“孔泡”也不斷層疊和向上隆起，最終全部變為固態物質，其泡狀特征更加明顯。

氧氣的凝固過程又與上述兩種低溫流體具有明顯的不同。圖10給出了液氧凝固過程的系列圖像?？梢杂^察到：在該過程中液體表面最先出現薄層氧冰，然后液固相變界面慢慢向液體內部（下部）發展，直至藍色的液體全部變為白色致密固體。該過程中無“孔泡”產生，且過程平靜、持續時間相對較長。

如前所述，為了測得試樣瓶中液體的溫度，需將溫度計插入到液體中。考慮到鉑電阻溫度計本身在信號采集過程中相當于液體內部的一個熱源點，盡管上述3組實驗（包括液氧）都將微型溫度計浸入液體中，仍有理由懷疑隆起的“孔泡”現象與溫度計熱點局部產生氣泡有關。因此，為了驗證/排除這種可能性，對每種流體都做了溫度計浸入和非浸入液體兩組對比實驗。現以此前“連續并溫和”地出現“孔泡”隆起現象的液氬凝固過程為例，給出溫度計未浸入液體條件下的凝固過程圖像，如圖11所示。與含溫度計的液氬凝固過程相比較，未插入溫度計的液氬依然發生了類似的“孔泡”隆起與層疊現象，不同之處僅在于溫度計的插入使得“孔泡”最先從溫度計附近產生。

3 結 論

本文工作設計并搭建了基于G-M低溫制冷機的流體受控液化及凝固過程的可視化實驗臺，試樣瓶內溫度計波動可控制在±5 mK以內，保證了低溫流體相變溫度的控制精度。對氮氣、氬氣以及氧氣的液化及凝固過程進行了視頻圖像采集，發現液氮、液氬和液氧的凝固過程現象各不相同，其中液氧的凝固現象與人們日常生活中常規認知的容器內水等液體的凝固相同，其液固相變界面自上而下，平靜而緩慢地向液體內部推移，直至全部變為結實的固體；而液氮及液氬的凝固過程會在氣液界面上出現向上拱起的固體薄膜“孔泡”，持續隆起并形成低密度層狀或絮狀晶體，直至全部液體轉變為此類固態物質，整個過程持續時間較短。

References

[1] 公茂瓊, 郭浩, 孫兆虎, 等. 小型可移動式天然氣液化裝置研究進展[J]. 化工學報, 2015, 66(S2): 10-20. GONG M Q, GUO H, SUN Z H,Advances in mobile natural gas mini-liquefiers[J]. CIESC Journal, 2015, 66(S2): 10-20.

[2] 李京瑤, 公茂瓊, 湯奇雄, 等. 小型LNG裝置纏繞管換熱器的設計[J]. 化工學報, 2015, 66(S2): 108-115. LI J Y, GONG M Q, TANG Q X,Design of coiled-wound heat exchanger in small plant of LNG[J]. CIESC Journal, 2015, 66(S2): 108-115.

[3] Schmidt-Wellenburg P, Zimmer O. Helium liquefaction with a commercial 4 K Gifford-McMahon cryocooler[J]. Cryogenics, 2006, 46(11): 799-803.

[4] THUMMES G, Wang C, Heiden C. Small scale 4He liquefaction using a two-stage 4 K pulse tube cooler[J]. Cryogenics, 1998, 38(3): 337-342.

[5] WANG C. Efficient helium recondensing using a 4 K pulse tube cryocooler[J]. Cryogenics, 2005, 45(12): 719-724.

[6] WANG C. Helium liquefaction with a 4 K pulse tube cryocooler[J]. Cryogenics, 2001, 41(7): 491-496.

[7] NAGAO M, INAGUCHI T, YOSHIMURA H,. Helium Liquefaction by a Gifford-Mcmahon Cycle Cryocooler[M]// Advances in Cryogenic Engineering. US: Springer, 1990: 1251-1260.

[8] RILLO C, GABAL M, LOZANO M P,. Enhancement of the liquefaction rate in small-scale helium liquefiers working near and above the critical point[J]. Physical Review Applied, 2015, 3(5): 051001-051001-5.

[9] Ewald R, Perroud P. Measurements of Film-condensation Heat Transfer on Vertical Tubes for Nitrogen, Hydrogen, and Deuterium[M]// Advances in Cryogenic Engineering. US: Springer, 1971: 475-481.

[10] Ohira K. Laminar film condensation heat transfer of hydrogen and nitrogen inside a vertical tube[J]. Heat Transfer—Asian Research, 2001, 30(7): 542-560.

[11] OHIRA K, FURUMOTO H, SHIMAKITA M. An Experimental Investigation of Film-condensation Heat Transfer of Hydrogen in a Vertical Tube[M]// Advances in Cryogenic Engineering. US: Springer, 1990: 421-428.

[12] 范銘, 高鷹, 葛海燕, 等. 豎壁膜狀凝結理論分析[J]. 化工學報, 2000, 51(2): 278-281. FAN M, GAO Y, GE H Y. Theoretical analysis of film condensation on a vertical plate[J]. Journal of Chemical Industry and Engineering(China), 2000, 51(2): 278-281.

[13] REVANKAR S T, POLLOCK D. Laminar film condensation in a vertical tube in the presence of noncondensable gas[J]. Applied Mathematical Modelling, 2005, 29(4): 341-359.

[14] SHU J J. Laminar film condensation heat transfer on a vertical, non-isothermal, semi-infinite plate[J]. Arabian Journal for Science and Engineering, 2012, 37(6): 1711-1721.

[15] YONG L I, YAN C Q, SUN L C,. Laminar flow condensation heat transfer characteristics in vertical tube under natural circulation condition[J]. Nuclear Power Engineering, 2010, 31(5): 67-71.

[16] KIM S, LEE Y G, JERNG D W. Laminar film condensation of saturated vapor on an isothermal vertical cylinder[J]. International Journal of Heat & Mass Transfer, 2015, 83: 545-551.

[17] 張家源, 唐媛, 邱利民, 等. 低溫冷凝可視化實驗裝置設計[J]. 低溫工程, 2015, 203(1): 8-12. ZHANG J Y, TANG Y, QIU L M,. Design of visual cryogenic condensation experimental device[J].Cryogenics, 2015, 203(1): 8-12.

[18] 張家源, 唐媛, 張小斌, 等. 微通道內低溫冷凝可視化實驗裝置設計[J]. 低溫工程, 2014, (1): 8-12.ZHANG J Y, TANG Y, ZHANG X B,. Design of visual cryogenic condensation experimental device in microchannel[J].Cryogenics, 2014, (1): 8-12.

[19] 程通銳, 杜小澤, 楊立軍. 蒸汽在扁平管內逆流流動凝結實驗與理論分析[J]. 化工學報, 2015, 66(12): 4806-4814. CHENG T R, DU X Z, YANG L J. Experimental and theoretical analysis on reflux flow condensation of vapor inside flat tube[J].CIESCJournal, 2015, 66(12): 4806-4814.

[20] 江芋葉, 張鵬. 漿氫與漿氮技術研究現狀[J]. 低溫與超導, 2007, 35(3): 205-214. JIANG Y Y, ZHANG P. Research status on slush hydrogen and slush nitrogen[J]. Cryogenics and Superconductivity, 2007, 35(3): 205-214.

[21] MACHIDA A, HATTORI K, MATSUO K. Method and apparatus for producing slush nitrogen: US7526925[P]. 2009.

[22] OHIRA K. Study of production technology for slush hydrogen[J]. Aip Conference American Institute of Physics,2004, 710(1): 56-63.

[23] ISHIMOTO J, OHNO R, YANAGI H,. Basic study on two-phase flow characteristics of slush nitrogen in a pipe[J]. Aip Conference American Institute of Physics, 2004, 710(1): 1099-1106.

[24] Matsuo K, Ikeuchi M, Machida A,Fundamental study of the pipe flow characteristics of slush nitrogen[J]. Journal of Cryogenics and Superconductivity Society of Japan, 2004, 39(10): 475-482.

[25] OHIRA K, Ishimoto J, Nozawa M,Heat transfer characteristics of slush nitrogen in turbulent pipe flows[C]// Transaction of the Cryogenic Engineering Conference. US: American Institute of Physics, 2008: 1141-1148.

[26] OHIRA K, OTA A, MUKAI Y,. Numerical study of flow and heat-transfer characteristics of cryogenic slush fluid in a horizontal circular pipe (SLUSH-3D)☆[J]. Cryogenics, 2012, 52(7/8/9): 428-440.

[27] 江芋葉, 張鵬, 王如竹. 漿氮制備及其管內流動特性的實驗研究[J]. 工程熱物理學報, 2012, 33(8): 1403-1406. JIANG Y Y, ZHANG P, WANG R Z. Experimental study of production and flow characteristics of slush nitrogen[J]. Journal of Engineering Thermophysics, 2012, 33(8): 1403-1406.

[28] Hasegawa Y, Nakamura D, Murata M,. High-precision temperature control and stabilization using a cryocooler[J]. Review of Scientific Instruments, 2010, 81(9): 094901-094901-4.

[29] Dubuis G, He X, Bozovic I. Sub-millikelvin stabilization of a closed cycle cryocooler[J]. Review of Scientific Instruments, 2014, 85(10): 103902-103902-4.

[30] 張祥, 周剛, 李青, 等. 高精度低溫溫度穩定性的實驗研究[J]. 低溫工程, 2013, 195(5): 20-23. ZHANG X, ZHOU G, LI Q,. Experimental study on cryogenic temperature stability of highest accuracy[J]. Cryogenics, 2013, 195(5): 20-23.

Visualization of controlled cryogenic fluids’liquefaction and solidification by cryocooler

ZHOU Shaohua1, HUANG Yonghua1, ZHUAN Rui2, CHEN Hong3, GAO Xu3

(1Institute of Refrigeration and Cryogenics,Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China;2Shanghai Institute of Aerospace Systems Engineering, Shanghai 201108, China;3State Key Laboratory of Aerospace Cryogenic Propellant, Beijing 100028, China)

Liquefaction and solidification are two common phenomena in engineering fluid systems. The low temperatures of the boiling point and melting point of cryogenic fluids make it relatively difficult to observe the liquefaction and solidification processes under controlled conditions. An experimental setup for visualization of such processes has been designed and fabricated to capture the moments of the vapor-liquid and liquid-solid phase transition of nitrogen (44—80 K), argon (50—90 K) and oxygen (50—90 K), based on a G-M cryocooler as the cold source.The experimental results showed that these three cryogenic fluids behave considerably different during the solidification process.

cryogenic fluid; liquefaction; solidification; temperature control, visualization

10.11949/j.issn.0438-1157.20161715

TB 661

A

0438—1157（2017）08—2991—07

黃永華。第一作者：周紹華（1992—），男，碩士研究生。

上海航天技術研究院-上海交大航天先進技術聯合研究中心資助項目（USCAST2016-32）；航天低溫推進劑國家重點實驗室開放課題（SKLTSCP1507-W）；國家自然科學基金項目（51676118）。

2016-12-06收到初稿，2017-05-07收到修改稿。

2016-12-06.

HUANG Yonghua, huangyh@sjtu.edu.cn

supported by the Shanghai Academy of Spaceflight Technology -Joint Research Center for Advanced Aerospace Technology, Shanghai Jiao Tong University (USCAST2016-32), the Open Research Fund of the State Key Laboratory of Technologies in Space Cryogenic Propellants (SKLTSCP1507-W) and the National Natural Science Foundation of China (51676118).