豬糞與農田土壤中重金屬累積污染的相關分析①

趙 睿，吳智書，羅 陽，董 麗，王淑楠，王海斌，喻禮懷*

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豬糞與農田土壤中重金屬累積污染的相關分析①

趙 睿1，吳智書2，羅 陽1，董 麗1，王淑楠1，王海斌3，喻禮懷1*

(1 揚州大學動物科學與技術學院，江蘇揚州 225009；2儀征市陳集鎮畜牧獸醫站，江蘇儀征 211900； 3 太倉市金諸農業發展有限公司，江蘇太倉 215436)

為調查豬糞和農田土壤中Cu、Zn、As、Hg、Cr、Cd、Pb、Ni 8種重金屬元素的累積和相關關系，文章抽取了30篇已發表文獻中關于8種重金屬的濃度數據進行分析。原始分析包括上海周邊、浙江、江蘇、福建、山東、陜西、山西、青海、北京、河南、吉林、湘江下游、河北保定、廣東東莞、新疆烏魯木齊和石河子等地，共包括超過2 000個豬糞樣品和1 700個土壤樣品，取其中的均值共550個進行分析。分析發現：豬糞中Cu超標最嚴重，Zn次之；土壤中Cu、Zn累積不多，但是多來自豬糞；土壤中Cd超標最為嚴重，其次為Cr，且主要污染源不是來自豬糞。

豬糞；農田土壤；重金屬

土壤可以通過幾種不同的方式影響人們的健康[1]，如食土癖、粉塵吸入或者通過其上種植的植物。農田土壤中的重金屬可以通過污染蔬菜、谷物及果品等可食用植物進入人體，對人體健康造成潛在的危害[2]。近年來，有機食品生產和消費量大大上漲，在2012—2013年中，有機食品的產量由21萬噸增至32萬噸，漲幅超過53%[3]。在各種有機農副產品的生產中，生物有機肥占據越來越重要的地位。然而，國內的畜禽糞便重金屬超標率較高，尤其以豬糞為最，Cu元素的超標率在54% 以上[4]，有機肥中Pb元素的超標率達80% 以上[5]。重金屬通過食物鏈在人體內累積，會對人體健康造成很大危害，如Pb會傷害人的腦細胞，阻止兒童的智力發育[6]；徐博[7]的研究發現過量的Cu在小鼠體內蓄積會對心、肝、脾、腎等器官造成損害。Dassel等人[8]的研究發現過量的Cu會導致肝硬化。研究發現，長期施用畜禽有機肥的土壤會積蓄糞污中的重金屬[2]。本試驗中采用相關分析及多元統計分析方法，對17篇包含豬糞中重金屬含量[4-5，9-23]及14篇包含農田土壤重金屬含量[10，24-36]的文章數據進行提取分析。

文章的搜索關鍵詞為：豬糞、有機肥、土壤、農田土壤、重金屬；選取原則為：研究性文章，包括豬糞中的重金屬含量和豬糞有機肥，農田土壤中重金屬含量；發表數據包括平均數。排除綜述性文章、文章中為其他動物的糞便重金屬含量及其他因素污染土壤的文章。以保證本文中所選取的土壤中主要的外在影響因素為豬糞有機肥和灌溉水。

探討豬糞中重金屬含量與農田土壤中重金屬含量的聯系，對解釋重金屬轉移、重金屬污染溯源具有重要意義。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

文章中所用數據均為國內已發表論文，其中包含豬糞重金屬污染21篇，農田土壤重金屬含量共14篇，從2005年到2016年，其數據量見表1。

表1 各元素數據量

所選文章中有施用對應豬糞的土壤數據，也有單獨的豬糞、土壤數據，將所有的豬糞和土壤數據合并起來進行分析。所選文章中只有陳芳等[25]報道了施用年限為12 a，且其為研究所內試驗田，并非普通農田。在普通農田的調查研究中，并無豬糞施用年限的數據。

選取每篇報道中Cu、Zn、As、Cr、Cd、Pb、Ni、Hg元素的均值，共包括550個，其采樣地點包括上海周邊、浙江、江蘇、福建、山東、陜西、山西、青海、北京、河南、吉林、湘江下游、河北保定、廣東東莞、新疆烏魯木齊和石河子等地，較大范圍地包括了中國國內地區，所測豬糞樣品超過2 000個，土壤樣品超過1 700個，可以在一定程度上代表國內豬糞和農田土壤中重金屬含量。

1.2 統計分析方法

重金屬單項污染指數評價：P=C/S；P為某種重金屬的污染指數；C為某種重金屬實際含量；S為某項重金屬的含量限值；P≤1為合格，P>1為超標。

統計分析使用Pearson相關分析，檢測豬糞中與農田土壤中的重金屬含量相關性；采用主成分分析，并使用變量投影重要性(VIP)篩選出豬糞和農田土壤中代表性的污染重金屬。

2 結果與分析

2.1 豬糞及農田土壤中的重金屬超標率及含量分布

從表2可以看出，豬糞中重金屬超標率從大到小為Cu、Zn、As、Hg、Cd，各研究中只有Cr、Pb和Ni沒有超標。土壤中重金屬的超標率從大到小為Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Ni、As、Zn，每種重金屬都有超標。

表2 豬糞及農田土壤中的重金屬超標率

注：豬糞As、Cr、Pb、Hg、Cd的限值標準為《有機肥料》(NY525-2012)，Cu、Zn、Ni的限值為臺灣省有機肥標準。土壤中重金屬含量限值標準為《土壤環境質量標準》(GB15618-1995)中二級土壤標準。

豬糞中Cu元素的超標率為100%(表2)，從圖1可以看到，豬糞中Cu元素的濃度多在300 ~ 750 mg/kg，并且在1 050 ~ 1 200 mg/kg時也有一個小高峰，故Cu的平均P較高，為5.30。Zn的超標率為84%，且多集中在較低的超標濃度，平均P為2.44。As的超標率為34.09%，但是As大多數集中在濃度較低的部分，平均P為0.84，標準差為1.27，變異幅度較小。Hg的超標率為11.50%，平均P為0.39，標準差為1.41，有兩個試驗中Hg濃度較高。Cd的超標率為5.00%，平均P為0.78，標準差為2.96，變異較大。

農田土壤中超標率最高的為Cd元素，超標率為52.94%，平均P為2.04，標準差為3.29，超標的試驗數據較多(表2，圖2)；Cr的超標率24.24%，平均P為0.61，標準差為0.64，大部分數據都低于100 mg/kg；Cu的超標率10.26%，平均P為0.64，標準差為0.28，超標率較低，且濃度比較低，所以平均P比較低；Hg的超標率8.33%，平均P為0.29，標準差為0.66；Pb的超標率5.56%，平均P為0.33，標準差為0.30；Ni的超標率5.26%，平均P為0.34，標準差為0.38；As的超標率3.13%，平均P為0.23，標準差為0.28；Zn的超標率2.94%，平均P為0.44，標準差為0.28。Hg、Pb、Ni、As 4個元素的超標率較低。

2.2 豬糞及農田土壤中的重金屬含量相關分析

表3是土壤和豬糞中重金屬含量的相關性分析結果。從表3可以看出，相關性最高的為土壤中Ni含量和豬糞中Hg含量，呈正相關，相關系數為0.913；同時土壤中的Ni與豬糞中的Cd呈顯著負相關，相關系數為–0.625。土壤中的Cr與豬糞中Zn、As、Cr、Cd和Pb重金屬元素均顯著相關。土壤中的Cu、As、Cd與豬糞中重金屬元素無顯著相關。土壤與豬糞中相對應重金屬顯著相關的有Hg、Cr、Pb；土壤中的Ni與豬糞中的Ni因數據原因，無法計算相關性。

2.3 豬糞及農田土壤中的重金屬含量主成分分析

表4是將豬糞和土壤中的8種重金屬濃度數據結合在一起使用主成分分析所得到的結果。從表4中可以看出，兩個成分即可以解釋模型中68% 的變異，成分提取停止。同時結合變量投影重要性分析發現，在8種重金屬元素中，Pb和Ni是最重要的兩種元素，VIP值分別為2.411和2.223；接下來是Cu和Zn，VIP值分別為2.169和2.065。

3 討論

3.1 豬糞及農田土壤中重金屬超標率及含量分布

從結果中看到，豬糞中Cu、Zn超標率極高，這是因為在豬的飼糧中添加高Cu和高Zn可以促進豬的生長[37]，故而在飼料中添加劑量較高，可達到250 mg/kg。而在飼料中多以CuSO4·5H2O、ZnSO4·2H2O和ZnSO4·7H2O等無機物的形式添加，其生物學效價低于金屬螯合物的有機添加形式。有機金屬添加形式在較低添加量時可以達到在無機礦物添加劑在高劑量時才能達到的生物效果，改用有機金屬添加可以降低糞污中金屬元素的排出[38-39]及對環境的污染。

在飼料中添加蛋氨酸鉻對豬的生長育肥具有促進作用[40]，但在試驗中只添加200 μg/kg即可達到很好的效果，其添加量只有有機肥限值的千分之一左右，飼料衛生標準[41]的百分之二，遠低于限值，故而在豬糞中沒有超標。

其余如As、Hg、Cd，雖然有超標，但是這3種元素對豬的生產性能沒有促進作用，反而有很強的毒性，在有機肥的標準中As、Hg、Cd的限值低于其他元素[42]，同時在飼料安全衛生標準中對這3種重金屬的限值也很低，Pb、Ni元素也同上述3種重金屬類似。

而在農田土壤中，超標率最高的元素是Cd，接下來是Cr和Cu元素。除去Cd、Cr、Cu，剩下的重金屬超標率均低于10%，甚至Zn的超標率只有2.94%。土壤中的重金屬可以通過食物鏈進入人體累積，并最終影響人體健康[43]。

表3 豬糞和土壤中重金屬含量的相關性

注：**表示在<0.01 水平(雙側)顯著相關，*表示在<0.05水平(雙側)顯著相關；c因為至少有一個變量為常量，所以無法進行計算。

從單項污染指數可以看出，在豬糞中，Cu、Zn顯著高于其他6種金屬；在土壤中則是Cd遠高于其他7種，說明豬糞和土壤污染的主要貢獻金屬不同。且豬糞的Nemerow綜合污染指數高于土壤，說明在施用有機肥的情況下豬糞中污染最重要的Cu、Zn并沒有大量地累積在土壤中。且從二者的Nemerow綜合污染指數就可以看出，土壤污染較豬糞輕。

表4 豬糞及農田土壤中的重金屬含量主成分得分系數

3.2 豬糞及農田土壤中重金屬含量的相關性

豬糞中的重金屬主要由其飼糧帶來，Cr可以增強胰島素在體內的生理功能，進而提高動物的生長、繁殖性能[44]；Cu、Zn的添加也可以提高動物的生長性能。在畜牧生產中，Cu、Zn、Cr除去飼料原料，如谷物、飼草等所帶來的之外，還由畜牧生產者額外添加礦物原料[45]，導致在豬糞中Cu、Zn過高的超標率。Cr為土壤中超標率排在第二的重金屬，Cr與豬糞中較多重金屬元素存在顯著正相關，可以發現土壤中的Cr元素與豬糞中的Cr、Zn和Cd具有顯著正相關?？梢哉J為土壤中的Cr、Zn在很大程度上由豬糞帶來。農田中超標率最高的元素為Cd，其與豬糞中的其他任何一種重金屬元素都沒有顯著相關，與豬糞中的Cd元素更是呈負相關。金屬Cd具有較大的動物毒性，在動物生產當中并無積極作用，故而土壤中的金屬Cd不是由施用動物糞便的有機肥所導致。金屬Cd較多地應用在電子制造行業中，如鎘鎳電池[46]、鎘鍍層[47]、顏料[48]等，故土壤中的金屬Cd有很大可能是灌溉水被污染所導致。土壤中Cu的超標率也較高，且在豬糞中Cu的超標率為100%，可以推測在生產中Cu的添加量極高；相關分析中，土壤和豬糞中Cu并無顯著相關，只有較小的相關性，由此推測土壤Cu在一定程度上是由豬糞所帶來，但并不是主要因素。

土壤與豬糞中相對應重金屬有顯著正相關關系的為Hg、Cr、Pb，說明土壤中這些重金屬在很大程度上是由豬糞所帶來。

3.3 豬糞及農田土壤中重金屬主成分分析及標志性重金屬的篩選

從圖3可以看出，8種重金屬分成兩個主成分，與第一主成分相關性較大的為Ni、Pb、Cr、Hg、Cu、Zn，第二主成分為As、Cd。第一主成分主要由工業廢棄物的重金屬和糞便中的重金屬所組成，第二主成分主要由工業廢水中的重金屬組成。其中Ni、Pb、Cr、Hg聚在一起，Cu、Zn聚在一起，二者在第一主成分上呈負相關。在相關分析中，Hg、Cr、Pb與對應的重金屬呈顯著正相關，Ni元素由于數據問題，無法檢測相關性。As、Cd在主成分分析的變量投影重要性較低，在主成分分析中忽略。

將主成分分析與相關分析結合起來可以看出，Cu、Zn在一定程度上來源于豬糞，通過施用有機肥累積在農田土壤中。土壤中的Pb、Cr、Hg與飼料中相應的Pb、Cr、Hg具有顯著正相關，說明有機肥中的Pb、Cr、Hg在土壤中累積，會提高土壤中相應的濃度。建議在畜牧生產中降低Cu、Zn、Cr的添加量，或者在飼料中的添加改為有機螯合物的添加形式，可以提高動物對金屬元素的利用率。并且在畜牧生產中嚴格控制飼料原料的Pb、Hg含量，防止在糞便有機肥中的累積。

Ni由于數據缺失原因，無法進行相關性分析。在主成分分析中，Ni的VIP值較高，說明Ni的濃度也可以較好地解釋土壤和糞便中重金屬的變異。這個結果與王飛等[5]在2013年的結果不同，他們的分析中，以Cr元素為最大。這可能與其分析中納入了其他動物糞便有關。

從上述分析可以看出，土壤中重金屬超標率最高的是Cd，并且不是來源于糞便有機肥，而是由工業廢棄物通過污水灌溉所致[49]。

4 結論

土壤Pb、Cr、Hg與豬糞有機肥中相應重金屬顯著相關，而Ni因為數據原因無法進行相關分析。但Pb、Ni是重金屬污染中標志性重金屬。土壤Cu、Zn與豬糞有機肥中的Cu、Zn相關性不大，但豬糞有機肥中的Cu、Zn對土壤重金屬中Cu、Zn累積具有一定的作用。

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Correlation Analysis of Heavy Metals Accumulation Pollution in Pig Manure and Farmland Soil

ZHAO Rui1, WU Zhishu2, LUO Yang1, DONG Li1, WANG Shunan1, WANG Haibin3, YU Lihuai1*

(1 College of Animal Science and Technology, Yangzhou University, Yangzhou, Jiangsu 225009, China; 2 Animal Husbandry and Veterinary Station of Chen Town, Yizheng, Jiangsu 211900, China; 3 Jinzhu Agricultural Development Co., LTD., Taicang, Jiangsu 215436, China)

30 published references were used to analyze the accumulation and correlation of heavy metal contents in pig manure and farmland soil. The study areas in the original papers included Shanghai, Zhejiang, Jiangsu, Fujian, Shandong, Henan, Shanxi, Shaanxi, Qinghai, Beijing, Jilin, Baoding, Dongguan, Urumqi, Shihezi, and downstream of the Xiang river, a total of 550 mean values of heavy metals were analyzed from 2 000 more samples of pig manures and 1 700 more farmland soil samples included in these references. It was founded that Cu has highest over standard rate in the pig manure, then followed by Zn; but Cu and Zn were accumulated little in the farmland soil although they mainly came from pig manure. Cd had the highest over standard rate in soil, then followed by Cr, but they did not mainly come from pig manure.

Pig manure; Farmland soil; Heavy metal

10.13758/j.cnki.tr.2017.04.017

S141；X53

A

江蘇省農業科技自主創新資金項目(CX(16)1003)、江蘇省蘇北發展計劃項目(BN2015073)、揚州市產學研合作項目(YZ2016257)和太倉市現代農業項目(TC2015NY11)資助。

(lhyu@yzu.edu.cn)

趙睿(1990—)，男，山西太原人，碩士研究生，主要從事反芻動物營養研究。E-mail: 734948896@qq.com