福建省核電基地周圍環(huán)境氣溶膠中總α和總β測量日期的探討

黃麗華

福建省核電基地周圍環(huán)境氣溶膠中總α和總β測量日期的探討

黃麗華

福建省輻射環(huán)境監(jiān)督站

通過監(jiān)測核電基地周圍環(huán)境氣溶膠在采樣結(jié)束后第2天至第35天總α和總β的放射性比活度，發(fā)現(xiàn)總α的放射性比活度隨時間先快速降低再呈線性增長，總β的放射性比活度隨時間先快速降低再緩慢增長至基本保持穩(wěn)定。建議核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測的氣溶膠樣品在采樣結(jié)束后30d開始測量總α和總β放射性比活度。

核電 監(jiān)督性監(jiān)測 氣溶膠 總α 總β 測量日期

1 概述

為了確保公眾健康和輻射環(huán)境安全，2007年環(huán)境保護部建立國家輻射環(huán)境監(jiān)測網(wǎng)，對輻射環(huán)境質(zhì)量、國家重點監(jiān)管的核與輻射設(shè)施周圍環(huán)境進行了監(jiān)督性監(jiān)測。福建省現(xiàn)有寧德和福清兩個核電基地，本文根據(jù)《福建省核電廠輻射環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測方案》，對空氣中氣溶膠的總α和總β放射性核素活度濃度進行了監(jiān)測。通過與輻射本底水平對比，并對長期的監(jiān)測數(shù)據(jù)繪制質(zhì)控圖，監(jiān)督核與輻射設(shè)施運行對周圍環(huán)境所產(chǎn)生的實時影響和長期累積趨勢影響。

按照《輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》的要求，《全國輻射環(huán)境監(jiān)測方案》規(guī)定隨機抽取10%～20%核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測的氣溶膠樣品進行留樣復(fù)測。實際上，由于核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測的氣溶膠樣品需先測量γ核素后再進行總α和總β放射性核素活度濃度的測量，采樣后測量日期難以統(tǒng)一。而根據(jù)2015年、2016年氣溶膠中總α和總β的留樣復(fù)測結(jié)果，我們發(fā)現(xiàn)采樣結(jié)束后開始測量的日期不同，氣溶膠中總α的放射性核素活度濃度變化非常大，留樣復(fù)測結(jié)果見表1。故此，我們采集了4個不同的氣溶膠樣品，對存放不同時間進行測量，了解總α和總β放射性核素活度濃度的變化規(guī)律，探討采樣后最佳的開始測量日期。

2 樣品的采集

2.1 采樣地點

1～4號氣溶膠的采樣點均位于福建省核應(yīng)急指揮中心內(nèi)的輻射環(huán)境自動監(jiān)測站，距周邊高大建筑物的距離均大于20m，周圍環(huán)境相對開闊。

2.2 采樣儀器

采樣儀器為HRHA01-SFS800/A超大流量氣溶膠采樣器(北京華瑞核安科技有限公司)。過濾材料均選用聚丙烯氣溶膠濾膜，氣溶膠顆粒徑在0.1μm以上，理論上收集效率大于99%。

2.3 采樣方法

在大氣氣溶膠采樣前后，濾膜均在60 oC烘箱中烘干1 h、稱重。超大流量氣溶膠采樣器流速為600m3·h-1，連續(xù)采樣約18h。采樣總體積、凈塵量及鋪樣量見表2。

表2 氣溶膠采集信息表

3 樣品的測量

3.1 測量方法

由于國內(nèi)沒有氣溶膠中總α與總β的測量方法，我們參考水中總α與總β的測量方法。將采集后的氣溶膠濾膜折疊后放入50mm的壓樣模具，用10t的壓力壓縮濾膜，保持30s，將濾膜壓縮成高度約為6～10mm的圓柱形幾何形狀，經(jīng)過300℃炭化、400℃灰化處理后，稱取約210mg鋪樣測量，每次測量時間為1000min。

3.2 測量儀器

所用儀器為MPC-9604型4道流氣式低本底α、β測量儀。儀器的性能指標見表3。

表3 低本底α、β測量儀性能指標

4 測量結(jié)果與分析

4.1 氣溶膠測量結(jié)果

氣溶膠為采樣后馬上進行炭化和灰化處理，采樣結(jié)束后第二天開始測量，連續(xù)測量10d后，間隔一天測量，最后一次測量日期為采樣結(jié)束后第35d。測量結(jié)果見表4、圖1、圖2。

4.2 測量結(jié)果分析

由表4和圖1可得知，氣溶膠中總α放射性活度濃度的測量值在采樣結(jié)束后前四天急速降低，在7天左右達到最低值，然后再呈線性方式增長。1～4號氣溶膠達到最低值后再進行測量的數(shù)值與測量日期的線性相關(guān)系數(shù)分別為0.996、0.995、0.992、0.998。采樣后35d測量值可達到最低值的3倍左右。

表4 氣溶膠測量結(jié)果

由表4和圖2可得知，氣溶膠中總β放射性活度濃度的測量值也是在采樣結(jié)束后前四天急速降低，在第5天左右達到最低值，然后緩慢增長至數(shù)值基本穩(wěn)定。采樣后35d測量值為最低值的1.1倍左右。

圖1 不同測量日期的總α放射性活度濃度

圖2 不同測量日期的總β放射性活度濃度

在大氣中存在著大量的天然放射性氣溶膠，主要來自氡、釷、錒射氣，其中氡射氣對測量的影響是主要的[1]。因此，氣溶膠采樣結(jié)束后第二天開始測量得到的是222Rn等短半衰期的放射性核素的活度濃度。222Rn的半衰期為3.8d，主要衰變產(chǎn)物為α粒子。在第一個半衰期內(nèi)，隨著222Rn的衰變，總α放射性活度濃度快速降低。因此黃璐璐等也曾建議采用衰變法，將采好的樣品濾膜放入密封袋，保存一周后再進行測量[2]。從實驗結(jié)果可知，一周后進行測量得到的是總α放射性核素活度濃度的最低值，總β放射性核素活度濃度基本是穩(wěn)定值。

然而，在放射性氣溶膠中，長半衰期的放射性氣溶膠更引人注意。因為長半衰期的放射性氣溶膠吸入人體后，能長期貯存在器官中。環(huán)境空氣中長壽命α放射性主要是222Rn的長壽命衰變產(chǎn)物210Po的貢獻[3]。對于核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測的氣溶膠樣品，我們現(xiàn)在采用的是氣溶膠采樣后密封保存20d（5個222Rn半衰期）再進行γ核素的測量。此時得到的是氣溶膠中長壽命的放射性核素的活度濃度。測量完γ核素后再將氣溶膠濾膜炭化、灰化后，測量總α和總β放射性核素活度濃度。2015年和2016年核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測的氣溶膠樣品采樣結(jié)束后開始測量總α和總β放射性核素活度濃度的時間間隔從20d至40d不等。根據(jù)實驗結(jié)果，測量日期與采樣日期間隔天數(shù)為21d和35d所得到的兩個總α測量值之間的偏差為12.2%～18.4%。隨著間隔天數(shù)的增加，測值的偏差將更大。因此，采樣結(jié)束后開始測量日期的不同將對同個點位長期的數(shù)據(jù)分析造成較大的影響。

綜上所述，核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測的氣溶膠樣品在采樣結(jié)束后30天開始測量總α和總β放射性核素活度濃度既能保證測得的是長壽命的放射性核素的活度濃度，又能保證γ核素的測量進度。只有所有監(jiān)督性監(jiān)測的氣溶膠樣品開始測量總α和總β放射性核素活度濃度的間隔時間做到統(tǒng)一，才能更好地進行長期監(jiān)測數(shù)據(jù)的橫向和縱向分析。

[1] 史子康，α/β比值法測定大氣中長半衰期放射性元素氣溶膠[J].福州大學(xué)學(xué)報, 1987(3)：102-107.

[2] 黃璐璐，莫達松，潘揚昌，等. 南寧市大氣氣溶膠總α、總β放射性活度的測定[J].企業(yè)科技與發(fā)展,2016(7)：137-139.

[3] 何華粲. 環(huán)境空氣中長壽命α放射性氣溶膠濃度的測量[J].輻射防護,1993, 13(4)：303-307.