超臨界CO2管道減壓過程中的熱力學特性

喻健良，朱海龍，郭曉璐，閆興清，曹琦，劉少榮

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超臨界CO2管道減壓過程中的熱力學特性

喻健良，朱海龍，郭曉璐，閆興清，曹琦，劉少榮

（大連理工大學化工機械與安全學院，遼寧大連 116024）

基于工業規模CO2管道（長258 m，內徑233 mm）實驗裝置開展了3組不同泄放口徑的超臨界CO2的泄放實驗，測量了CO2減壓過程中管內介質壓力變化以及介質與管壁的溫度分布，分析了減壓過程中CO2相態、密度變化及管壁內外傳熱過程。研究表明，超臨界CO2泄放導致管內介質壓力、溫度及管壁溫度均下降，最終趨于穩定，介質由超臨界相變為氣液兩相最終變為氣相。初始階段的溫降幅度最大，對流換熱強度最大。距離泄放端越遠，管內頂部和底部介質的溫降幅度越大，對流換熱強度越小，在泄漏口附近的對流換熱最為劇烈。隨著泄放口徑的變大，泄放時間和管道內介質與管道的換熱時間都變小，且沿著管道方向的管道內流體和管壁的溫度梯度變大，對流換熱強度也變大。

二氧化碳；管道泄放；溫度響應；傳熱；相變

引 言

CO2捕集和封存技術（carbon capture and storage，CCS）被認為是實現全球CO2減排，緩解氣候變暖的最有效方式。碳捕集、輸運和封存是CCS鏈中最重要的3個組成部分[1]。其中，管道運輸是CCS技術鏈中的重要環節，也是較安全、環保和經濟的運輸方式[2]。美國已經建立了全長7500 km的CO2輸運管道；挪威天然氣石油公司建立了3200 km的CO2輸運管道向800 m深的海中注入CO2[3]。然而，國內外的CO2管道輸運技術并不成熟，特別是在輸運過程中泄漏擴散和管道斷裂方面的研究需要進一步發展[4]。為了實施大規模CO2管道輸運，需要對CO2管道泄漏過程中管道內的溫度變化和熱量傳遞等進行更加深入的研究[5-6]。

CO2一般是在超臨界或密相狀態下輸運的，而超臨界CO2輸運最為經濟和高效[7]。當超臨界CO2長輸管道發生泄漏時，管道內壓力和溫度會發生驟變，而管道內流體減壓和介質傳熱是研究超臨界CO2管道低溫脆斷過程的關鍵[8]。

國內外研究人員已經初步展開了CO2管道泄漏時管道內泄漏特性的研究。Ahmad等[9]介紹了COSHER聯合工業項目開展的一次大規模全口徑密相CO2埋地管道斷裂實驗，該實驗采用了148 m3圓柱形儲罐的回路管道，回路管道中間安裝一段3.3 m長的斷裂管，研究了管道內壓力和溫度變化過程，為高壓CO2管道斷裂風險研究提供了數據基礎。Cosham等[10]介紹了三次全尺寸密相CO2管道斷裂實驗，在管道預制裂縫兩側安裝了高頻壓力傳感器、熱電偶以及測量斷裂速度的電阻線，對管道斷裂過程中的壓力和溫度變化進行了分析，認為CO2的相態變化對介質減壓行為有很大影響[11]。Brown等[12-13]研究了管道減壓行為對延性斷裂的影響，表明管道在斷裂的過程中，管道內的減壓波傳播與CO2飽和曲線有直接聯系。Koeijera等[14-15]通過建立規格長140 m管道裝置研究了過冷液相CO2減壓過程，研究發現液相CO2很快轉變為兩相泄放，最后轉變為氣相泄放。Xie等[16]建立了一套長23 m回路管道，在管道壁面上連接氣動閥和噴嘴來進行垂直泄放實驗，該實驗結果表明超臨界CO2泄放過程中管道內熱邊界層的不斷變化，距離泄放口較近的位置對流強度最強。

近年來，本課題組在CO2長輸管道安全方面開展了較多工作，取得了較多成果。通過建立的工業規模實驗裝置[17]，研究了超臨界CO2、密相CO2以及氣相CO2管道泄漏過程中管道內介質理化特性[18-20]，實驗結果表明泄放過程中管道內的減壓波主要與泄放口徑的大小以及介質相態變化相關，該研究成果能夠通過壓力響應和壓力變化速率的規律判斷出管道泄漏口出現的位置。同時，也對泄放區域進行了CO2濃度、溫度分布以及泄放口處的欠膨脹結構進行了研究[21-22]。以上研究關注了泄放過程中管道內介質理化特性以及泄漏擴散規律，對傳熱問題尚未進行深入研究。

因此，本文基于工業規模CO2管道裝置對泄放管道內介質溫度和壁溫變化進行了測量和分析，研究了管道內介質溫度與壁面溫度的熱傳遞規律，為CO2管道斷裂擴展和泄漏的研究提供實驗依據。

1 實驗裝置及條件

1.1 裝置結構

圖1為實驗裝置結構[17]，主要由長257 m、273 mm×20 mm的16Mn主管道、雙膜爆破裝置、加熱裝置、保溫絕熱裝置以及數據采集系統等組成。

在管道末端設置1 m長雙膜爆破裝置，能夠實現安全、可控地瞬間打開泄放管道，泄壓速率在1×104～4×104MPa·s-1之間[23]。采用不同口徑（15 mm、50 mm、全口徑）孔板實現不同口徑泄放。

1.2 測量采集系統

在實驗過程中，管道上布置了18個管頂熱電偶、7個管底熱電偶，分別測量管道內上、下部分介質溫度；布置12個管外壁熱電偶測量管壁溫度。圖2為測量點在管道截面上的位置示意圖，其中管頂與管底處安裝的熱電偶與豎直方向的夾角為20°；測量管壁溫度的熱電偶位于管道頂部附近位置，并緊貼管道外壁面。本文選用其中一部分傳感器測得的數據作為現象的解釋說明，所選的不同熱電偶及壓力傳感器的分布位置見表1、圖3。熱電偶響應時間200 ms，誤差±1℃。采集系統使用NI公司的cRIO 9025嵌入式可編程控制器和NI 9144以太網數據擴展機箱進行數據通信，由4通道通用模塊NI 9219和16通道熱電偶輸入模塊NI 9213對壓力和溫度進行采集。本裝置的測量系統可靠性及精度已被多次實驗證實。

表1 實驗測量點位置

1.3 實驗條件及假設

選取3組初始相態為超臨界相態下的CO2開展不同口徑的泄放實驗。實驗初始條件見表2，初始相態在相圖中的位置如圖4。

表2 實驗初始條件

2 實驗結果與討論

2.1 管道內的壓力響應

圖5為3組實驗的壓力響應曲線。Test 1、Test 2、Test 3泄放持續時間分別為2520、312和22 s。在Test 1和Test 2中，由于泄放時間較長，管道內各測點處的壓降趨于一致；在Test 3全口徑泄放中，泄放時間僅為22 s，壓降速率遠大于15 mm和50 mm口徑實驗，能夠明顯觀察到在泄放瞬間管道內泄放口附近0.74 m處的壓降速率明顯高于泄放口遠端248.6 m處的壓降速率。

3組實驗介質初始相態為超臨界相，當泄放開始后，管道內壓力迅速降低至臨界壓力，分別用時34、5.9、0.2 s，在此過程中，管道內的超臨界相CO2處于過熱狀態；隨著泄放的進行，管道內壓降速率不斷降低，最終壓力趨于穩定，此過程中管道內CO2由超臨界相首先轉變為氣液兩相，隨后逐漸向氣相轉變，直至泄放結束[18]。

2.2 管道內熱力學特性研究

圖6為Test 1中泄放開始后管道內溫度分布。圖中選取了管道上距離泄放端7.4、54.1、248.6 m處管頂、管底介質和管壁溫度隨時間的變化。

從圖6中可以看到，當泄放開始后，管道上所有測點溫度開始下降。由于管道內壓力下降，介質膨脹做功，導致管道頂部與底部測點處的介質溫度在泄放開始時有較快的下降趨勢[18]。當管道內介質溫度降至臨界溫度時，管道內的CO2由超臨界相態變為氣液兩相[20]。在1300 s后由于管道內的液相介質已全部轉變為氣相，管內與管壁溫度則有回升趨勢；管道內壓力不斷降低說明管道內剩余較少的介質，膨脹導致的溫降與介質泄放出管道時帶走的熱量總和小于管道與環境間的換熱，使介質與管壁的溫度趨于穩定。

當超臨界CO2轉變為氣液兩相時，由于管道底部的液相CO2的體積分數大于管道頂部，同時管道頂部的氣相CO2體積分數大于管道底部，泄放過程中管道底部較頂部有更多的液相介質揮發吸熱，導致管道底部介質溫度低于頂部介質溫度，在Test 1中管道內底部介質較頂部介質最低溫度低2～5℃。由于泄放時間長，導致管道與介質之間的換熱時間較長，隨著與泄放口距離的增大，管道內頂部和底部的溫降幅度差距不明顯。

圖7所示為Test 2中50 mm口徑下，距離泄放端7.4、54.1和248.6 m處管內頂部、底部介質溫度和管壁溫度變化。

由于該實驗中的泄放口徑較大，導致泄放速率快，促使管底部液相CO2揮發，使溫降速度更快，下降溫度更低。在230 s附近，管道底部形成少量干冰，預測干冰厚度約為8 mm，使管底溫度傳感器檢測到溫度波動，說明管道底部最低溫度低于-56℃，但由于管道內流體以氣相介質為主，流速較快，使管道底部形成的干冰快速被吹起，形成氣固兩相流。

在泄放過程中，泄放口附近的管道頂部與底部的介質溫度變化同步且變化幅度相同，但泄放口遠端處管頂部與管底部的溫度變化卻截然相反，這是由于管道尾部有更多的氣液分層時間，液相介質大部分沉降在管道底部，氣相介質集中于管道頂部，液相介質揮發吸收大量熱，使管道底部介質的溫度明顯低于管道頂部介質的溫度。

圖8所示為Test 3中距離泄放口7.4、108.8、161.9、237.4和248.6 m處管道頂部、底部介質溫度以及管壁溫度變化曲線。

泄放開始后，距離泄放口7.4 m處的管頂與管道底的介質溫度率先開始下降并迅速降至0℃附近，此過程中泄放口近端處介質處于過熱狀態，由超臨界相變為氣液兩相。隨著泄放的進行，泄放口附近的過熱狀態傳播至遠端，使237.4 m處和248.6 m處的超臨界CO2變為氣液兩相。如圖8中abced段，管道內超臨界介質距離泄放口由近及遠依次變為過熱狀態進而變為氣液均相。隨后液相介質不斷揮發為氣相介質，并從泄放口處向泄放口遠端處傳播，如圖中ABCD段，直至管內介質全部變為氣相，管道內介質溫度達到最低，隨著氣相介質的不斷泄放，管道內介質溫度開始回升。

由圖8中可以發現，在泄放過程中，泄放口附近的管道頂部與底部的介質溫度變化趨勢與Test 2幾乎相同；但由于Test 2泄放時間比Test 3長，管道頂部與管道底部介質溫度差別較大，而Test 3中的管底與管頂介質溫度幾乎相同，由此可以說明，由泄放口徑不同導致泄放時間的不同會對泄放過程中管頂與管底的介質溫度有著直接的影響。

在泄放過程中，因流體流過壁面時與壁面之間進行對流換熱，引起壁面法向方向上溫度分布的變化，在靠近壁面處形成顯著的溫度梯度。該流體溫度發生顯著變化的區域是進行對流傳熱的主要區域[24]。在泄放過程中，隨著管內流量和介質的物性變化，熱邊界層的分布也在不斷變化[24]。在工程中，常用Nusselt數來表示泄放過程中流體與管道表面的換熱強度。在工程經驗公式的基礎上進行簡化，本文根據以下公式[25]進行計算

(2)

(3)

式中，Nu為Nusselt數，為管道內徑，h是傳熱系數，e為單位面積熱通量，w為管壁溫度，in為管內流體介質的溫度，v,stl為管道金屬材料的熱容（常數），stl為管道金屬材料的密度，stl為金屬管道的體積，e為管道的溫度。為了獲得管道內超臨界泄放過程中的Nusselt數，在管道上布置的傳感器中，選取7個截面上管道內介質溫度、管壁溫度，如圖3所示的7個截面與傳感器的分布，由于管道材料相比管中介質熱阻非常小，因此可假設管道壁面溫度一致。

在Test 2中，分析了測量點T1、T2、T3、T5和T7截面處的傳熱過程。圖9為Test 2中距離泄放口7.4、54.1、108.8、161.9、248.6 m處管頂部Nusselt數隨時間變化趨勢。

在泄放過程中，管道頂部的Nusselt數在泄放開始時最大，且有快速下降趨勢，而后下降趨勢變緩。這是由于在爆破片打開時形成的減壓波沿管道的不斷傳播使管道中的超臨界CO2變為過熱狀態而發生氣泡成核，進而使CO2轉變為氣液均相[20]，氣泡的生成影響了熱邊界層，導致傳熱系數變小。隨著CO2流出和壓力下降，氣液均相向氣相CO2的轉變從管道泄放端頂部開始，向管道末端頂部傳播，而后向管道底部傳播，直到整條管道轉變為氣相泄放[19]，使管道徑向的溫度梯度降低，管道頂部的Nusselt數逐漸降低并趨于穩定。

圖10為Test 2中泄放后第13、50、90、140、235 s時刻Nusselt數隨距離的變化曲線。由圖可以看出，在管道泄放口處，對流換熱強度更為劇烈，這主要是因為在泄放過程中，管道泄放口附近處介質流動速度最大，使得該處湍流強度最大，傳熱過程以對流換熱為主。而接近管道末端的介質流速接近于零，因此該處Nusselt數很小，對流換熱強度很小，傳熱過程主要以導熱為主。泄放初始階段對流換熱強度明顯高于泄放結束階段。

圖11為在泄放初始階段，管道內介質壓力達到臨界壓力時不同泄放口徑下管道不同位置處Nusselt數。

由圖可知，泄放口徑對實驗過程中管道內對流傳熱產生影響。隨著泄放口徑的增大，管道內對流傳熱更加劇烈，這是由于泄放口徑越大，泄放率將變大，溫降速率也變大，導致管道內介質與壁面的溫度梯度明顯，對流換熱過程將變得更加強烈。在泄放初始階段，隨著距離泄放口距離的增加，管道頂部的Nusselt數減小，即管道頂部的對流換熱強度降低。這是由于減壓波自泄放端向管道末端傳播使整條管道的氣液分層，CO2轉變為氣液均相，氣液均相CO2向氣相的轉變由管道頂部開始，而后傳播至底部[19]。

2.3 管道內相態變化與密度關系

圖12為超臨界CO2在不同口徑泄放下管道不同測點處管頂和管底密度的變化曲線。密度變化過程是由管道內采集到的壓力和溫度值結合實際氣體狀態方程計算得到。利用美國國家標準技術研究所（NIST）建立的REFPROP軟件[26]進行計算而得到密度變化過程。該軟件主要是基于Helmholtz能量模型[27]、修正的BWR狀態方程[28]和擴展的ECS專用狀態方程。

開始泄放后，通過計算得到的管內的超臨界CO2密度能夠判斷出管道內介質的相態變化過程。在Test 1中，開始泄放后，管道內介質由超臨界相變為氣液兩相，介質密度逐漸降低，最終液相介質全部揮發，變為氣相介質，介質密度趨于穩定；由于泄放口徑較小泄放時間較長導致不同測點處管道內的密度變化幾乎相同。在Test 2泄放開始后，由于超臨界CO2變為氣液兩相，液相密度上升至約850 kg·m-3，而氣相密度下降至約129 kg·m-3；隨著泄放的進行，氣液兩相全部轉變為氣相時，液相介質沿著氣相密度曲線下降。在Test 3中，開始泄放后，由于超臨界CO2轉變為過熱態，CO2密度由初始值（310 kg·m-3）快速下降至120 kg·m-3；在約0.7 s時液相密度上升至約886 kg·m-3，而氣相密度繼續下降，這時CO2相態由超臨界相進入氣液兩相；全部轉變為氣相時，CO2密度沿著氣相密度下降。

圖12中的密度曲線在表示氣相CO2密度時存在誤差，這是因為REFPROP軟件在計算氣相介質密度時默認為純氣相介質的密度，而實際不同口徑泄放實驗中，管道內的介質相態由超臨界相變為氣液兩相時，由于重力因素在管道內分層，但氣液分層不完全[29]，管道內同一截面上氣液兩相的體積分數不確定導致了計算誤差的存在。隨著泄放的進行，管道內液相介質揮發為氣相介質，管道內氣相介質的體積分數越大，計算結果越接近于實際情況。

3 結 論

根據對泄放口徑15 mm、50 mm、全口徑下的超臨界CO2泄放過程中的熱力學特性進行分析，得到以下結論。

（1）在超臨界CO2泄放過程中，隨著泄放過程的進行，管道內介質溫度和管壁溫度都開始下降，且在初始階段的溫降幅度最大，對流換熱強度最大；由于在泄放過程中管道內介質相變后相態氣液相分布不均勻，導致底部溫度低于管道頂部溫度。

（2）沿著管道的各點中，距離泄放口較近的點處溫降幅度最大，對流換熱最為劇烈，隨著距離泄放口距離的增加，管道頂部對流換熱強度降低。泄放口徑一定的情況下，管道內頂部對流換熱強度隨著距離泄放口距離的增加而減小。對流換熱強度主要取決于管道介質的相態變化過程。

（3）在泄放實驗中，管道內頂部對流換熱強度與泄放口徑有關。在泄放初始階段，泄放口徑越大，管道內溫降幅度越大，管道頂部的Nusselt數越大，對流換熱強度越大。

（4）介質的相態變化可以由壓力與溫度響應來確定，由密度變化過程也可以確定介質開始泄放后，超臨界CO2先變為氣液均相，管內氣液分層，液相逐漸揮發為氣相，最終氣相介質全部泄放。

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Thermodynamic properties during depressurization process of supercritical CO2pipeline

YU Jianliang,ZHU Hailong,GUO Xiaolu,YAN Xingqing,CAO Qi,LIU Shaorong

(School of Chemical Machinery and Safety, Dalian University of Technology, Dalian 116024, Liaoning, China)

A industrial-scale experimental pipeline with the total length of 258 m and inner diameter of 233 mm was developed to study the thermodynamic properties of pipeline discharge of CO2. Three groups of release experiments with pipeline filled with supercritical CO2were conducted with three different orifices with diameters of 15 mm, 50 mm and full bore individually. Thermocouples were installed on the wall of pipeline to monitor the temperature distributions of the medium inside the pipeline. The characteristics of the phase and density changes and heat transfer processes were studied. Experimental results showed that the pressure and temperature of fluid and the temperature of wall decreased, and eventually became stable in the discharge process. The phase of CO2was changed from supercritical state to gas-liquid two-phase and finally to gas phase during discharge. It was also obtained that the drop range of temperature was the largest and the intensity of convection heat transfer was the strongest during the initial stage. And the temperature of inner surface of the pipeline decreased more severe and the intensity of convection heat transfer was weaker with the increasing distance from the discharge port. Both the time of discharge and of heat transfer between medium and pipeline became shorter as the orifice diameter decreased. In addition, the temperature gradient between the fluid and the pipe and the intensity of convection heat transfer increased along the direction of pipeline.

carbon dioxide; pipeline leakage; temperature response; heat transfer; phase change

10.11949/j.issn.0438-1157.20170154

X 937

A

0438—1157（2017）09—3350—08

2017-02-21收到初稿，2017-05-02收到修改稿。

喻健良（1963—），男，博士，教授。

歐盟第七框架（FP7-ENERGY-2009-1，協議號241346；FP7-ENERGY-2012-1-2STAGE，協議號 309102）。

2017-02-21.

YU Jianliang, yujianliang@dlut.edu.cn

supported by the European Union 7th Framework Programme (FP7-ENERGY-2009-1 under grant agreement number 241346, FP7-ENERGY-2012-1-2STAGE under grant agreement number 309102).