超聲波作用下液滴的冷卻凍結規律

高蓬輝，張夢，杜玉吉,2，程博，張東海，周國慶

（1中國礦業大學力學與土木工程學院，江蘇 徐州 221116；2中節能城市節能研究院有限公司，江蘇 常州 213001）

超聲波作用下液滴的冷卻凍結規律

高蓬輝1，張夢1，杜玉吉1,2，程博1，張東海1，周國慶1

（1中國礦業大學力學與土木工程學院，江蘇 徐州 221116；2中節能城市節能研究院有限公司，江蘇 常州 213001）

超聲波液體輔助凍結在食品、海水淡化及冰蓄冷等方面的應用得到了廣泛關注。結合聲場理論，在對液滴界面處熱質傳遞分析的基礎上，建立了超聲波作用下的液滴冷卻凍結數學模型，討論了不同超聲波頻率、強度及作用時間對液滴界面處熱質傳遞的影響，得到了超聲波作用下液滴的冷卻凍結規律。結果表明：超聲波作用下界面處的傳質系數隨著超聲波強度的增加而增大，但隨超聲波頻率的增加而減小；在液滴冷卻凍結過程中，質量傳遞與熱量傳遞的方向相同，液滴的冷卻凍結在超聲波作用下得到了強化。在超聲波頻率為20000 Hz（強度為400 W?m-2），經過相同的時間（60 s），超聲波作用下的液滴溫度比無超聲作用的溫度低2.0～2.5℃。研究將有助于深入理解超聲波輔助冷卻凍結機理，并為其工程應用提供了指導和參考。

超聲波；凍結；傳質；相變；溶液

引 言

超聲波輔助液體凍結具有促進液相凍結、控制液相晶體生長速度的作用[1-2]，并逐漸在食品工業、制冰及醫學領域中得到了廣泛應用[3-5]。超聲波分為兩種，一種為高頻低能的診斷超聲波（100×104～3000×104Hz）；另一種為低頻高能的功率超聲波（2×104～10×104Hz），用于強化溶液結晶。超聲波強化液相結晶主要是通過超聲波在液相中引起的機械空化效應產生作用，并影響冰晶的成核和發展。

近年來對超聲波作用下液體凍結的研究受到了廣泛的關注。余德洋等[6-8]通過超聲結晶實驗分析了超聲波作用下的液體結晶成核，明確超聲空化效應是影響溶液結晶的主要因素。文獻[9-12]中利用低溫電鏡等手段分析了超聲波作用參數對冰晶尺寸、凍干速率以及溶液強化凍結的影響，分析表明超聲波能夠有效強化晶核的生成，對溶液的凍結過程起到促進作用。王全海[13]、Saclier等[14]和Jordens等[15]從水的結晶理論出發研究了超聲波對結晶成核及過程的影響，結果表明超聲波具有細化晶粒的作用和促進晶核生成的作用。Inada等[1]、Gondrexon等[16]和Wohlgemuth等[17]進一步通過實驗觀察研究了超聲波作用下水凍結的過程，表明超聲振動是影響凍結相變的主要因素，但沒有進行相關的理論分析。Fen等[18]對除氣水和未除氣水在超聲波作用下的冷凍過程進行了研究，結果表明未除氣水在超聲波作用下冰晶更易生成。同時，文獻[19-22]中分析研究了超聲波作用下冰晶成核溫度對冰晶的一次成核、二次成核以及凍結的影響，以實現對凍結狀態的控制。對于凍結過程，如何通過加載超聲波實現對冰體生成速度和結構的控制，成為制冰、冷凍法海水淡化及食品工業中所關注的問題之一。上述對超聲波作用下溶液凍結的研究，明確了空化效應對溶液凍結的效果和作用，但未揭示超聲波對溶液凍結的內部作用機制，未從凍結自身所必須滿足的能量角度對凍結過程進行分析討論。

本研究將在聲場理論的基礎上，結合超聲波在溶液內的空化效應，通過對液滴凍結過程中熱質傳遞的分析，在能量平衡的基礎上建立超聲波作用下液滴冷卻凍結的數學模型，并由此討論不同超聲波頻率、強度及作用時間對液滴冷卻凍結的影響，為深入理解超聲波輔助冷卻凍結機理及工程應用提供理論基礎和指導。

1 超聲波作用下的液滴凍結過程及數學模型

1.1 聲場作用下的傳質過程

在超聲波作用下，液滴內部由于空化效應將產生大量的氣泡，而氣泡在液滴表面處溢出將有助于界面處的熱質傳遞過程，從而影響液滴的凍結過程。在液滴凍結過程中，熱量傳遞的方向為從液滴內部向液滴外部；傳質的方向為由內到外，兩者方向一致，傳質強化了傳熱，將有助于液滴的凍結。超聲波作用下液滴內氣泡的溢出見圖1。

圖1 液滴內氣泡的溢出Fig.1 Bubbles escaping from liquid surface

空化效應是由于聲波在液相中傳播時產生正負壓交替變化，而介質中的裂隙由此產生，當壓力為正時，迅速合并湮沒；壓力為負時，迅速膨脹[23]。在分析液滴凍結過程中，認為氣泡為球形且分布均勻。

超聲波作用在液相上的壓力變化為

超聲波角頻率 ω=2πf=2π/T。

超聲波強度為

超聲波作用下液體內在空化效應作用下產生氣泡的最大和最小半徑分別為Rmax與Rmin[14]，Rmax可由式（3）獲得

Rmin可由式（4）獲得

超聲波空化效應產生的氣泡數為[24]

式中，A是常數（10-10）。

考慮到所有氣泡溢出是不可能的，令φ為界面處氣泡的溢出率，因此在液體界面處溢出的氣泡數為

當一個氣泡離開液體表面時，所引起的表面更新面積為

由式(6)、式(7)，可得總的表面更新面積為

根據Fick定律，液滴界面處的質量傳遞滿足

式中，Cw為界面處的水蒸氣濃度；CAf為計算位置處的水蒸氣濃度。

根據表面更新理論及文獻[25-26]中對傳質系數的計算，可得液滴表面對流傳質系數為

在式(9)、式(10)中，超聲波作用下可以認為τc=1/f。

球狀液滴表面的對流傳質系數為[27]

因此，液滴表面的對流傳質系數可以認為由兩部分組成：一部分為氣泡溢出引起的部分，可以采用式(10)進行計算；其他部分采用式(11)計算。總的液滴表面的對流傳質系數為

式中，φ為液滴表面更新比例，φ=SN/SL，SL為液滴外表面，

1.2 聲場作用下的液滴凍結模型

液滴與周圍環境的對流傳熱系數為[27-28]

超聲波在介質中傳播時存在熱效應，可表示為[29]

式中，α為吸聲系數，α=0.26f1.1。

圖2 超聲波作用下液滴凍結物理模型Fig.2 Physical model of droplet freezing

2 超聲波對液滴凍結模擬結果及分析

為了揭示超聲波對液滴凍結過程的影響，先后分別對不同頻率、強度的超聲波作用下，液滴內氣泡數、氣泡半徑、液滴表面更新比、液滴凍結半徑等的變化規律進行了分析研究。在分析計算過程中主要計算參數見表1。

表1 計算中的主要參數Table 1 Main parameters in calculation

超聲波強度和頻率對液滴內氣泡最大半徑的影響見圖3。圖3(a)、(b)表明在一定的超聲波頻率下，液滴內在超聲波作用下產生的氣泡最大半徑隨著超聲波強度的增大而增大；氣泡最大半徑在相同的超聲波強度下，隨著超聲波頻率的增強而減小。原因為超聲波強度有利于氣泡的生成發展，而超聲波頻率的增大將導致作用在液滴內的壓力發生較快的變化，導致氣泡更加劇烈地相互碰撞湮沒，從而使氣泡半徑減小。因此在超聲波輔助凍結中，為了強化界面處的傳質進而促進凍結，應選擇低頻高強度的超聲波。

圖3 不同超聲波強度和頻率下液滴內氣泡的最大半徑Fig.3 Maximal bubbles radius in different ultrasound intensity and ultrasound frequency

不同超聲波強度和頻率對液滴內氣泡數的影響見圖4。從圖4(a)可以看出在一定的超聲波頻率下，隨著超聲波強度的增加，液滴內產生的氣泡數在下降；而在一定的超聲波強度下，隨著超聲波頻率的增加，氣泡數在增加。原因為在一定的超聲波頻率下，高強度超聲波強化了氣泡的碰撞湮沒，從而使氣泡數下降；而超聲波強度一定時，高頻超聲波導致壓力發生較快的變化，從而使液滴內氣泡數增加。

圖5給出了不同超聲波頻率和強度下，液滴表面更新率的變化規律。從圖5可以看出，在一定的超聲波頻率下，隨著超聲波強度的增大，液滴表面更新率逐漸增加；當超聲波頻率增大時，表面更新率下降。總體來說，液滴表面更新率與液滴內氣泡數的多少相關，氣泡數越多，液滴表面更新率越大；氣泡數越少，液滴表面更新率越小。

圖4 不同超聲波強度和頻率對液滴內氣泡數的影響Fig.4 Bubbles numbers in different ultrasound intensity and ultrasound frequency

圖5 不同超聲波強度對液滴表面更新率的影響Fig.5 Variation of surface renewal ratio in different ultrasonic intensity

圖6給出了超聲波對液滴表面傳質系數的影響。從圖中可以發現，超聲波作用下液滴表面的傳質得到了強化，當超聲波頻率為20000 Hz、強度為200 W?m-2時，液滴表面對流傳質系數為 0.0122 m?s-1，比無超聲波作用時液滴表面的對流傳質系數要大。原因在于超聲波能夠強化液滴表面氣泡的脫離，從而促進液滴表面的傳質，使得液滴表面的傳質系數增加。

圖6 超聲波對液滴表面傳質系數的影響Fig.6 Variation of convective mass transfer coefficient in different ultrasonic intensity

為了反映出超聲波導致的傳質引起的傳熱占全部傳熱量的份額，引入ψ=qm/(qh+qm)表示。

圖7給出了由超聲波引起的傳質而導致的傳熱量占總傳熱量的比例，從圖中可以看出，當超聲波頻率為 20000 Hz、超聲波強度為 200 W?m-2時，ψ=0.1695；當超聲波頻率為80000 Hz、超聲波強度為200 W?m-2時，ψ=0.1645。表明超聲波引起的質擴散導致的傳熱量占總傳熱量的16%左右，說明在液滴凍結過程中加載超聲波將有助于液滴的凍結。

圖7 超聲波引起的傳質導致的傳熱量占全部傳熱量的份額Fig.7 Proportion between heat quantity by mass transfer and total heat

從圖8可以看出超聲波作用下液滴的溫度比無超聲波作用下的液滴溫度下降得快，說明超聲波作用強化了液滴表面的傳質，由于傳質與傳熱同向，傳質強化了傳熱，因此超聲波作用下液滴的溫度下降速度要比無超聲波時快。

圖8 超聲波與無超聲波作用下液滴的溫度變化規律Fig.8 Variation of droplet temperature in effect of ultrasonic and un-ultrasonic

當液滴的半徑為0.004 m、液滴初始溫度為10℃、超聲波頻率為20000 Hz時，圖8給出超聲波和無超聲波作用下液滴的溫度變化規律；當超聲波（超聲波強度為400 W?m-2）作用時間為30 s時液滴的溫度比無超聲波作用的液滴溫度低約1.0℃，當超聲波（超聲波強度為 400 W?m-2）作用時間為60 s時液滴的溫度比無超聲波作用低1.9℃，當超聲波作用時間為90 s時液滴的溫度比無超聲波作用低2.5℃。

圖9給出了超聲波頻率為20000 Hz、超聲波強度為200 W?m-2時，不同大小液滴在超聲波作用下的溫度變化規律。從圖9可以看出，液滴半徑為0.01 m經過200 s后，溫度從10℃下降至0.4℃；液滴半徑為0.015 m時，溫度從10℃下降至5.1℃；液滴半徑為0.02 m時，溫度從10℃下降至7.2℃。說明在相同的超聲波作用下，液滴半徑越小，越有利于液滴的快速降溫凍結。

圖9 超聲波作用下液滴溫度的變化規律Fig.9 Variation of droplet temperature with time

超聲波作用下液滴的凍結過程是從液滴外表逐漸向里發展，直至完全凍結。圖10給出了當超聲波頻率為20000 Hz、超聲波強度為100 W?m-2、液滴外氣流速度為 0.08 m?s-1時，在液滴凍結過程中液滴內部液固界面的漸變規律。從圖10可以看出，隨著液滴半徑的減小，凍結時間也減小。液滴半徑為0.01 m，液固界面經過50 s可以發展至液滴中心位置；液滴半徑為0.015 m，液固界面經過 220 s可以發展至液滴中心位置；液滴半徑為0.02 m，需要經過630 s液固界面可以發展至液滴中心位置。

圖11給出了當超聲波頻率為20000 Hz、超聲波強度100 W?m-2、液滴半徑為0.02 m時，液滴凍結過程中液滴內液固界面的漸變規律。從圖11中可以發現，外部氣流速度為0.8 m?s-1時，液固界面經過200 s可以發展至液滴中心位置；外部氣流速度為0.08 m?s-1時，液固界面需經過600 s才可以發展至液滴中心位置。說明增加外部氣流速度可以強化液滴的凍結過程。

在液滴半徑為0.02 m，當超聲波頻率為20000 Hz、液滴外部氣流速度為0.08 m?s-1時，不同超聲波強度下，液滴內部液固界面的漸變規律見圖12。從圖可以看出，不同超聲波強度下，液滴內液固界面的漸變曲線非常接近，表明在超聲波輔助凍結工程應用中，應采取低強度超聲波。

圖11 不同外部氣流速度對液滴凍結過程中液固界面的影響Fig.11 Solid-liquid interface position in droplet freezing process for different gas velocity

圖12 不同超聲波強度對液滴凍結過程中液固界面的影響Fig.12 Solid-liquid interface position in droplet freezing process for different ultrasonic intensity

3 超聲波作用下的液滴凍結實驗

超聲波用下液滴的凍結實驗系統，見圖13。實驗系統中：恒溫恒濕箱(1)尺寸為 300 mm×300 mm×400 mm，液滴被置于熱電偶(4)上，通過熱電偶(4)可以獲得液滴的溫度變化。液滴的狀態可以通過高度攝像機(7)和電子顯微鏡(8)進行觀察。溫度傳感器(2)用來測量恒溫恒濕箱(1)中的溫度，不同頻率和強度的超聲波由超聲波發生器(11)來提供。

圖13 超聲波作用下的液滴凍結實驗系統Fig.13 Droplet freezing system by ultrasound

表2 主要測試儀器參數Table 2 Technical specification of instrumentations &devices used in experiment system

實驗過程中，液滴半徑大小為0.01～0.02 m，恒溫恒濕機中環境溫度為-10.0℃，考慮到液滴溫度的測量是在恒溫恒濕箱中進行，實驗過程中由于液滴初始溫度為10.0℃，液滴與恒溫恒濕箱體環境之間存在溫差傳熱，進而引起周圍空氣的微運動，因此針對實驗工況的理論分析中將液滴周圍的氣流速度選取為0.005 m?s-1。實驗過程中，液滴周圍超聲波強度通過TD-YP0511C進行測量，實驗過程中的主要測試儀器參數見表2。

對超聲波和無超聲波作用下液體中的氣泡進行了觀測，見圖14。從圖14可以看出，在超聲波和無超聲波作用下液體的狀態是不同的，超聲波作用下液體中產生的氣泡數明顯多于無超聲波作用的。原因在于超聲波空化效應有助于液體中氣泡的生成。

Fig.14 超聲波和無超聲波作用下液體中的氣泡Fig.14 Bubbles in liquid without ultrasound and with ultrasound

為了理解超聲波作用下的凍結機理，利用放大倍數300倍的顯微鏡對超聲波頻率為20000 Hz和無超聲波作用時液滴的凍結進行了對比觀測，見圖15、圖16。從圖15、圖16的對比來看，超聲波作用下能夠明顯觀測到液體中的氣泡，而無超聲波作用的液滴內氣泡較少（較為平靜）。在此過程中，液滴外表面處的傳質與液滴的傳熱方向一致（均為由內到外），因此傳質強化了傳熱，有利于液滴的冷卻凍結。

為了驗證超聲波凍結理論模型的正確性，選取液滴溫度的變化來反映超聲波作用下液滴的凍結過程，對超聲波作用下液滴（液滴半徑分別為0.01和0.015 m）凍結過程中的溫度變化進行了理論和實驗對比，并給出了無超聲波作用時液滴的溫度變化見圖17。從圖17可以看出，理論曲線與實驗測量值吻合，當液滴半徑為0.01 m時，理論值和實驗值的平均誤差為 18.3%；與無超聲波作用的液滴溫度變化相比，超聲波能夠明顯加快液滴的冷卻冷凍凍結，在此過程中當時間為160 s時，超聲波作用下的液滴溫度（實驗值）比無超聲波作用下的液滴溫度（實驗值）低3.13℃；當液滴半徑為0.015 m時，理論值和實驗值的平均誤差為 10.2%；在此過程中當時間為160 s時，超聲波作用下的液滴溫度（實驗值）比無超聲波作用下的液滴溫度（實驗值）低1.65℃。這一對比表明了超聲波作用下的熱質傳遞及凍結模型的正確性，可以利用該模型來對超聲波作用下的液體凍結相關工程應用進行分析與指導。

圖15 超聲波作用下液滴的凍結狀態Fig.15 State variation in freezing process with ultrasound

圖16 無超聲波作用下液滴的凍結狀態Fig.16 State variation in freezing process without ultrasound

圖17 超聲波作用下液滴溫度的變化Fig.17 Variation of droplet temperature with time in ultrasound intensity 100 W?m-2

4 結 論

結合聲場理論，在對超聲波作用下液滴冷卻凍結過程中界面處熱質傳遞分析的基礎上，建立了超聲波作用液滴的冷卻凍結模型，通過分析得到了超聲波作用下液滴的冷卻凍結規律，結論如下。

（1）超聲波空化效應有助于溶液界面處的傳質，由于在冷卻凍結過程中與傳熱方向一致，強化了傳熱從而有利于液滴的冷卻凍結；

（2）超聲波作用下液滴界面處的傳質系數隨著超聲波強度的增加而增大，但隨超聲波頻率的增加而減小；

（3）由超聲波導致的傳質引起的傳熱占總傳熱量份額為15%～18%。當超聲波頻率為20000 Hz、超聲波強度為200 W?m-2時，超聲波引起的強化傳熱效果為ψ=0.1695；

（4）當超聲波頻率為20000 Hz、超聲波強度為400 W?m-2時，經過相同的時間（60 s后），超聲波作用下液滴的溫度比無超聲作用液滴的溫度低約2.0～2.5℃；

（5）相同頻率超聲波下，超聲波強度對液滴冷卻凍結的影響不明顯；與高頻超聲波相比，低頻超聲波更有利于溶液液滴的冷卻凍結。

符 號 說 明

CAf——計算位置處的水蒸氣濃度，kg?m-3

Cw——界面處的水蒸氣濃度，kg?m-3

c ——聲波速率，m?s-1

D ——分子擴散系數，m2?s

f ——超聲波頻率，Hz

I ——超聲波強度，W?m-2

Le——蒸發潛熱，J?kg-1

Lf——凝固潛熱，J?kg-1

n ——氣泡數

P ——超聲波功率，W

pA——超聲波壓力（振幅），Pa

pa——超聲波作用在液相上的壓力，Pa

ph——流體靜壓，Pa

R ——半徑，m

S' ——超聲波作用面積，m2

SL——液滴外表面，m2

T ——溫度，K

Ta——環境溫度，K

Td——液滴的溫度，K

t ——超聲波作用時間，s

λ ——熱導率，W?m-1·K-1

ν ——運動黏度，N?s?m-2

ρ ——密度，kg?m-3

ρva——周圍環境水蒸氣濃度，kg?m-3

ρvas——液滴表面水蒸氣濃度，kg?m-3

σ ——表面張力，N?m-1

τc——暴露時間，s

φ ——界面處氣泡的溢出率

φ ——液滴表面更新比例

ω ——超聲波角頻率，rad?s-1

下角標

L ——液滴

max ——最大

min ——最小

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date:2017-04-10.

GAO Penghui, gaopenghui2004@126.com

supported by the National Natural Science Foundation of China (51106176) and the Subject Front Research of China University of Mining and Technology (2015XKQY16).

Cooling and freezing law for liquid drop in ultrasound wave

GAO Penghui1, ZHANG Meng1, DU Yuji1,2, CHENG Bo1, ZHANG Donghai1, ZHOU Guoqing1
(1School of Architecture and Civil Engineering,China University of Mining and Technology,Xuzhou221116,Jiangsu,China;2China Energy Conservation and Environmental Protection City Energy Conservation Company Limited,Changzhou213001,Jiangsu,China)

The application of ultrasound to liquid freezing got much attention over the last few years and its potential seems very promising. In order to make clear droplet freezing assisted by ultrasound, the heat and mass transfer characteristic was studied based on ultrasound theory, penetration theory of mass transfer and energy conservation. The ultrasound frequency, ultrasound intensity and operation time were studied in the process of the liquid drop freezing. The results showed that ultrasound could accelerate mass transfer and make droplet rapidly cooling. In the effect of ultrasound, the bubble size in the droplet was decreased with ultrasound frequency, and the bubble number in the droplet was increased with ultrasound frequency. Mass transfer coefficient of droplet was increased with ultrasound intensity and reduced with ultrasound frequency. For the mass transfer and heat transfer,the direction were same in the droplet freezing process, the heat transfer was strengthened by mass transfer in the droplet freezing process. Comparing with no ultrasound, droplet temperature with ultrasound (ultrasound frequency 20000 Hz and ultrasound intensity 400 W?m-2) was lower 2.0—2.5℃ after the same time (60 s). Hence the ultrasound helps to cool and freeze droplet. This study is favor to understanding the freezing by ultrasound and its application.

ultrasound; freezing; mass transfer; phase transformation; liquid

TB 66

A

0438—1157（2017）11—4095—10

10.11949/j.issn.0438-1157.20170381

2017-04-10收到初稿，2017-07-06收到修改稿。

聯系人及第一作者：高蓬輝（1979—），男，博士。

國家自然科學基金項目（51106176）；中國礦業大學學科前沿專項項目（2015XKQY16）。