農田土壤重金屬健康風險評價對比分析

於嘉聞，周金龍，曾妍妍，賈瑞亮

(新疆農業大學水利與土木工程學院/新疆水文水資源工程技術研究中心，烏魯木齊 830052)

0 引 言

【研究意義】隨著我國農村工業化的快速發展，部分地區農田土壤受到了不同程度的重金屬污染，當重金屬元素進入人體并超出人體所能承受的限值時會對人體健康產生危害，重金屬元素具有致癌和致突變作用，對人群壽命也會產生較大負面影響[1]。因此，相同自然地理特征條件下，長壽區與非長壽區土壤重金屬元素對人體健康的影響進行對比分析和評估具有重要的意義。【前人研究進展】近年來，國內外許多專家利用健康風險評價模型定量分析土壤重金屬污染對區域人體健康及壽命的風險影響。Suvendu D[2]等對印度的恰蒂斯加爾地區土壤中的As進行了健康風險評價，發現該地區土壤中的As對當地兒童存在潛在致癌風險。李良忠等[3]對江蘇省太湖周邊的農田土壤重金屬進行了健康風險評價，發現當地土壤中Pb、Cr、Cu、Fe等元素經口暴露引起的非致癌風險為可接受水平；致癌風險均低于最大可接受水平。李玉梅等[4]對內蒙古包頭某鋁場土壤重金屬進行了健康風險評價，發現該地區土壤中Cd存在潛在致癌風險，同時Ni已達到致癌風險預警值?！颈狙芯壳腥朦c】針對新疆于田縣土壤金屬健康風險對比評價的研究文獻未見。以新疆于田縣拉依蘇良種場(以下簡稱“拉依蘇長壽村”)與鄰近非長壽地區(以下簡稱“對照區”)為研究對象，研究兩對照組土壤重金屬含量差異，對兩對照組土壤中重金屬元素對當地人體的健康風險進行對比分析評價?！緮M解決的關鍵問題】應用Muller地質累積指數法與U.S.EPA推薦的健康風險評價模型對拉依蘇長壽村與對照區土壤重金屬污染狀況及健康風險進行評價，為研究新疆于田縣長壽老人集中區與非長壽地區農田土壤重金屬對居民健康的風險影響提供一定的基礎資料。

1 材料與方法

1.1 材 料

拉依蘇長壽村(N36°49′55"～36°57′58"，E81°14′48"～81°23′00")位于新疆和田地區于田縣西北部，被國際自然醫學會譽為“世界五大長壽村”之一[5]。據2010年全國第6次人口普查數據顯示，該地區總人口2 543人，其中90以上老人16位，100歲及以上長壽老人有7位(占于田縣100歲及以上人口數的46.7%)。對照區總人口247 356人，100歲及以上長壽老人僅有8位。兩對照組氣候條件、生活及飲食習慣基本相同，但長壽人口占總人口比例有較大差異。于田縣土地利用類型主要為農用地，研究在于田縣共采集農田表層土壤樣品764件，采樣深度0～20 cm(圖1)，其中有62個采樣點位于拉依蘇長壽村境內、有702個采樣點位于對照區境內。采樣過程中使用的采樣用具主要為木鏟等非鐵質器皿。經現場踏勘，采用四分法布點，以1 km2的網格為1個采樣布點基本單位。選點原則為在1 km2的范圍內選擇多個表層土壤子樣，在中心子樣點周圍50～100 m取3處以上進行多點采集，將1個采樣網格內這多個子樣均勻混合為一個混合樣，嚴格按照《多目標區域地球化學調查規范(DZ/T 0258-2014)》規范的取樣要求對樣品進行預處理、保存與送樣。采樣時間為2016年7月。圖1，圖2

圖1 于田縣農田土壤采樣點(0～20 cm)分布(2016年)
Fig.1 Distribution of the farmland soil samples(0-20 cm)n Yutian County(2016)

圖2 拉依蘇長壽村農用地土壤(0～20 cm)采樣點分布及Google Earth地形圖(2016年)
Fig.2 Distribution of the farmland soil samples(0-20 cm)in Layisu longevity village and Google Earth topographic map(2016)

1.2 方 法

土壤樣品由國土資源部烏魯木齊礦產資源監督檢測中心(新疆維吾爾自治區礦產實驗研究所)檢測完成。其中現場必測指標包括pH；無機指標包括Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn、Cd 等8項重金屬元素。pH的分析方法采用pH-離子電極法，方法檢出限為0.04；Cu、Zn、Ni的分析方法為ICP-AES法，方法檢出限分別為0.54、0.93和1.24 μg/g；Pb、Cd的分析方法為ICP-MS法，方法檢出限分別為0.84和0.019 μg/g；As、Hg的分析方法為氫化物發生-AFS法，方法檢出限分別為0.30和0.000 5 μg/g；Cr的分析方法為XRF法，方法檢出限為3.06 μg/g。

1.3 數據處理

采用 EXCEL 2010 建立數據庫；運用IBM SPSS Statistics 22進行統計學分析，兩對照組樣本中元素含量采用獨立樣本T檢驗進行差異性分析(以P<0.01為差異極顯著，P<0.05 為差異顯著)；采用MAPGIS進行圖形繪制；運用Muller地質累積指數法對兩對照組土壤重金屬污染程度進行對比評價；參照U.S.EPA(美國國家環保署)推薦的健康風險評價模型對兩對照組土壤中無閾重金屬污染元素(致癌元素)與有閾重金屬污染元素(非致癌元素)分別對當地成人和兒童健康的影響進行風險對比評價。

2 結果與分析

2.1 土壤重金屬含量對比

拉依蘇長壽村與對照區農田表層土壤樣品pH值及Cr(鉻)、Hg(汞)、Ni(鎳)、Pb(鉛)、As(砷)、Cu(銅)、Zn(鋅)、Cd(鎘)元素含量檢測，研究表明，除土壤pH值、Cr與Cd以外，拉依蘇長壽村與對照區土壤中Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn含量均值均低于新疆土壤元素背景值；其中拉依蘇長壽村土壤中Cd含量均值及對照區土壤中Cr、Cd含量均值略高于新疆土壤元素背景值。以我國《土壤環境質量標準》(GB15618-1995)二級標準為限值，拉依蘇長壽村農田表層土壤未出現重金屬含量超標現象；對照區土壤中Cr、Hg、Pb、Cu、Zn、Cd含量均未超標，僅有1個取樣點Ni含量超標、3個取樣點As含量超標。對照區土壤個別點Ni、As含量超標，但總體受污染程度不具普遍性，對當地居民健康存在潛在威脅。拉依蘇長壽村土壤中重金屬元素的變異系數由大到小依次表現為：Hg>Ni>Cd>As>Zn>Cr>Cu>Pb；對照區表現為：Hg>As>Cd>Ni>Cr>Cu>Zn>Pb。兩對照組土壤中Hg、As、Ni、Zn、Cd、Cr變異系數均在10%～100%(屬中等強度變異)，Pb變異系數均在10%以下(屬弱強度變異)，Cu的變異強度在兩對照組間存在差異。說明兩對照組土壤中Hg、As、Ni、Cd離散度相對較大，區域分布相對不均，受人為活動影響較強[4]。對兩對照組土壤中重金屬元素含量進行獨立樣本T檢驗，結果顯示兩對照組土壤中除Cd以外，Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn含量差異均具有統計學意義，土壤中重金屬元素Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn含量表現為：對照區>拉依蘇長壽村，其中Cr、Pb、As、Cu、Zn含量差異極顯著(P<0.01)，Hg、Ni含量差異顯著(P<0.05)。

拉依蘇長壽村土壤中重金屬元素含量均值低于對照區，土壤環境相對對照區總體較好。兩對照組土壤中Cd及對照區土壤中的Cr含量因受人為活動影響高于新疆土壤背景值；對照區個別采樣點Ni、As含量超出人體所能承受的安全限值，且離散度相對較大。表1，表2

表2 拉依蘇長壽村與對照區土壤重金屬元素含量T檢驗結果
Table 2 T-test of soil heavy metals contents in Layisu longevity village and the control area

指標IndexCrHgNiPbAsCuZnCdT值Tvalue-6867-2367-2418-3350-7672-13368-5080-1175顯著性檢驗值Significancetest0000??0018?0016?0001??0000??0000??0000??0240

注：*P<0.05，**P<0.01

2.2 土壤重金屬污染狀況評價對比

運用Muller地質累積指數法對拉依蘇長壽村與對照區農田表層土壤中Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn、Cd進行污染評價與對比分析。該評價法能較為直觀的凸顯人為活動對土壤環境背景值的影響[7]，列出分級標準。表3

表3 土壤重金屬污染評價模型及分級標準
Table 3 Evaluation models and grading standard of soil heavy metals pollution

評價模型EvaluationModels污染等級Pollutiongrade污染指數Pollutionindex污染程度Pollutionlevel參數含義/量綱Parametermeaning/DimensionIgeo=log2Cik×BEi0Igeo<0無污染10≤Igeo<1無污染—中度污染21≤Igeo<2中度污染32≤Igeo<3中度污染—強污染43≤Igeo<4強污染54≤Igeo<5強污染—極強污染6Igeo≥5極強污染Ci：重金屬元素i的含量實測值(μg/g)BEi：重金屬元素i的新疆土壤背景值(μg/g)k：修正系數，取15/無量綱Igeo：Muller地質累積指數

結合以上評價模型，得出兩對照組土壤重金屬元素Muller地質累積指數Igeo評價結果。結果顯示：拉依蘇長壽村Igeo由大到小依次為：0>Cd>Cr>Pb>Ni>Hg>As>Zn>Cu；對照區Igeo由大到小依次為：0>Cd>Cr>Ni>Pb>Hg>As>Zn>Cu，兩對照組土壤重金屬元素Igeo均小于0，表明兩對照組土壤總體處于無污染水平。對照區土壤中這8種重金屬元素Igeo均值全部高于拉依蘇長壽村。因此，拉依蘇長壽村農田土壤重金屬環境總體受人為活動影響程度相對對照區更小。表4

表4 拉依蘇長壽村與對照區土壤重金屬Igeo對比

2.3 重金屬元素的選取與健康風險評價模型

RAIS(美國國家環保署綜合風險評價與資訊系統)及IARC(國際癌癥研究中心)對重金屬元素致癌效應與非致癌效應進行了可靠度風險評估，確定有閾污染元素為Hg、Ni、Pb、Cu、Zn；無閾污染元素為Cr、As、Cd。由拉依蘇長壽村與對照區土壤重金屬污染狀況評價結果得出：拉依蘇長壽村土壤中Cd含量均值及對照區土壤中Cr、Cd含量均值高于新疆土壤元素背景值；同時對照區土壤樣點中存在As、Ni含量超標現象。故選取兩對照組土壤中Cr、Ni、As、Cd等4種重金屬元素作為兩對照組土壤環境的潛在危險評價因子，進行健康風險評價與對比分析。對有閾污染元素Ni進行非致癌風險評價；對無閾污染元素為Cr、As、Cd進行致癌風險評價，而無閾污染元素同時也具有非致癌風險[8]，因此對Cr、As、Cd還進行了非致癌風險評價。研究采用U.S.EPA推薦的健康風險評價模型，模型及相應參數含義。當風險閾值為Riski>10-4，表示重金屬元素i在該地區存在不可接受致癌風險，10-61時，表示重金屬元素i存在非致癌健康風險，HQi<1表示重金屬元素i不存在非致癌健康風險。表5

2.4 暴露模型及參數的確定

農田土壤健康風險評估暴露模型只考察與研究區農田表層土壤直接相關的暴露途徑，其他途徑并不包括在內，即土壤中重金屬元素會通過手口直接攝入、皮膚接觸及呼吸這三種途徑直接進入人體內[1]。研究暴露模型為經手口途徑暴露(EDIoral)、皮膚接觸暴露(EDIdermal)及呼吸暴露(EDIinh)，評估拉依蘇長壽村與對照區農田土壤中重金屬元素經這三種暴露途徑進入當地人體的長期日均暴露劑量。列出相應的暴露模型及參數含義。表6

表5 U.S.EPA健康風險評價模型與參數
Table 5 Health risk assessment models of U.S.EPA and parameters

評價類別Typesofevaluation評價模型Evaluationmodel參數及含義/量綱Parametermeaning/Dimension致癌風險評價模型EvaluationmodelofcarcinogenicriskRiski=EDIi×SFiEDIi：重金屬元素i的長期日平均暴露劑量(μg/(g·d))SFi：重金屬元素i的致癌風險斜率((g·d)/μg)Riski：重金屬元素i的致癌風險系數，即當地人口因該元素終身發生癌癥的概率非致癌風險評價模型Evaluationmodelofnon-carcinogenicriskHQi=EDIi×(RFDi)-1RFDi：重金屬元素i經各途徑的參考劑量(μg/(g·d))HQi：重金屬元素i的非致癌風險系數

表6 暴露途徑及參數含義
Table 6 Exposure pathways and parameters

暴露途徑/量綱Exposurepathways/Dimension暴露模型Exposuremodel參數及含義/量綱Parametermeaning/Dimension經手口途徑的長期日均暴露劑量Estimateddailyintakeoforal(μg/(g·d))EDIoral=C×IRoral×CF×EF×EDBW×AT經皮膚接觸途徑的長期日均暴露劑量Estimateddailyintakeofdermal(μg/(g·d))EDIdermal=C×CF×EF×ED×SA×AF×ABSBW×AT經呼吸途徑的長期日均暴露劑量Estimateddailyintakeofinhalation(μg/(g·d))EDIinh=C×IRinh×EF×EDPEF×BW×ATC：農用地表層土壤重金屬元素含量實測值(μg/(g·d))IRoral：土壤的日平均攝入量(μg/(g·d))CF：轉換系數(g/μg)EF：暴露頻率(d/a)ED：暴露年限(d/a)BW：體重(kg)AT：積累時間(d)SA：可能接觸土壤的皮膚面積(cm2)AF：土壤對皮膚的黏附系數(mg/cm2)ABS：皮膚對重金屬元素的吸收系數/無量綱IRinh：土壤的日平均吸入量(mg/d)PEF：顆粒物釋放因子(m3·kg)

拉依蘇長壽村與對照區農田土壤重金屬健康風險評價暴露模型中各參數取值參照2011年U.S.EPA《Exposure factors handbook》[9]及中國環境保護部《中國人群暴露參數手冊》[10]推薦值。因成人與兒童自身狀況及對土壤環境風險的響應程度存在較大差異，故部分參數在取值上存在差別。同時，兩對照組土壤重金屬元素致癌風險斜率(SFi)及重金屬經各途徑的參考劑量值(RFDi)。表7，表8[11-12]

表7 健康風險評價模型暴露參數取值
Table 7 Exposure parameters for the health risk assessment models

參數/量綱Parameter/Dimension取值Value成人Adult兒童Children參數來源ThesourceofparametersC(μg/g)現場取樣測定獲得現場取樣測定獲得研究區農用地表層土壤重金屬元素含量IRoral(mg/d)100200中國環境保護部，2013[10]CF(g/μg)10-610-6U．S．EPA，2011[9]EF(d/a)350350中國環境保護部，2013[10]ED(d/a)246中國環境保護部，2013[10]BW(kg)621159中國環境保護部，2013[10]AT(d)365×70(致癌)365×70(致癌)365×30(非致癌)365×30(非致癌)中國環境保護部，2013[10]SA(cm2)57002800中國環境保護部，2013[10]AF(mg/(cm2))00702U．S．EPA，2011[9]ABS/無量綱001(致癌)001(致癌)0001(非致癌)0001(非致癌)U．S．EPA，2011[9]IRinh(mg/d)20765中國環境保護部，2013[10]PEF(m3·kg)136×109136×109U．S．EPA，2011[9]

表8 土壤重金屬在不同暴露途徑的SF與RFD
Table 8 The SF and RFD of soil heavy metals in different exposure pathways

重金屬HeavymetalsSF((g·d)/μg)RFD(μg/(g·d))SForalSFdermalSFinhRFDoralRFDdermalRFDinhCrND．ND．4200300×10-3600×10-5286×10-5NiND．ND．ND．002540×10-3206×10-2As1503661510300×10-4123×10-4123×10-4Cd610610180×10-3100×10-3100×10-5100×10-3

注：表中的“ND.”為沒有數據，下同

Note: ND is not data, similarly here in after

2.5 土壤健康風險評價

拉依蘇長壽村與對照區土壤中Cr、Ni、As、Cd經手口途徑暴露(oral)、皮膚接觸暴露(dermal)及呼吸暴露(inh)三種暴露途徑引起當地成人與兒童的致癌與非致癌風險評價，結果表明，兩對照組土壤中重金屬元素對當地成人和兒童的致癌風險大小為：As>Cd>Cr，其中As、Cd對兒童的致癌風險均高于成人。Cr對成人的致癌風險均高于兒童。Cr、As與Cd的總致癌風險(Riskall)結果均為：對照區>拉依蘇長壽村，兩對照組土壤中的Cr、Cd對當地成人和兒童的Riskall均低于10-6，表示不存在致癌風險；As的Riskall在10-6～10-4范圍內，表示兩對照組土壤中As均存在可接受致癌風險，但對照區Riskall比拉依蘇長壽村高1.90倍。即對照區的居民因土壤中As元素引發癌癥的概率比拉依蘇長壽村高1.90倍。表9

研究表明，兩對照組土壤中Cr、Ni、As、Cd經三種暴露途徑對兒童引起的非致癌風險高于成人。HQoral大小依次為：1>As>Cr>Ni>Cd；HQdermal為：1>Cr>As>Cd>Ni；HQinh為：1>Cr>As>Ni>Cd。表明兩對照組土壤重金屬元素經任何一個暴露途徑產生非致癌風險均是可接受的。圖3為上述6種元素對兩對照組人群的總非致癌風險(HQall)為：1>As>Cr>Ni>Cd，這與HQoral結果一致，說明兩對照組土壤中重金屬元素經手口途徑暴露的非致癌風險貢獻率最大，是引發人群非致癌風險的主要暴露途徑。土壤這4種重金屬元素總非致癌風險系數(HQall)均表現為：對照區(b區)>拉依蘇長壽村(a區)，說明對照區土壤中Cr、Ni、As、Cd引發當地可接受非致癌風險的概率比拉依蘇長壽村要高。表10，圖3

表9 土壤重金屬致癌風險評價結果
Table 9 Carcinogenic risks assessment results of heavy metals in farmland soil

重金屬Heavymetals研究區StudyareaRiskoralRiskdermalRiskinhRiskall成人Adult兒童Children成人Adult兒童Children成人Adult兒童Children成人Adult兒童ChildrenCr拉依蘇長壽村ND．ND．ND．ND．150×10-7561×10-8150×10-7561×10-8對照區ND．ND．ND．ND．165×10-7616×10-8165×10-7616×10-8As拉依蘇長壽村681×10-6133×10-5663×10-7908×10-7101×10-8377×10-9748×10-6881×10-6對照區802×10-6157×10-5781×10-7107×10-6119×10-8443×10-9142×10-5167×10-5Cd拉依蘇長壽村407×10-7794×10-7162×10-8222×10-8177×10-14659×10-15423×10-7817×10-7對照區419×10-7818×10-7167×10-8229×10-8182×10-14679×10-15436×10-7841×10-7

表10 土壤重金屬非致癌風險評價結果
Table 10 Non-carcinogenic risks assessment results of heavy metals in farmland soil

重金屬Heavymetals研究區StudyareaHQoralHQdermalHQinh成人Adult兒童Children成人Adult兒童Children成人Adult兒童ChildrenCr拉依蘇長壽村189×10-2369×10-2377×10-3517×10-3109×10-4292×10-4對照區208×10-2406×10-2414×10-3570×10-3120×10-4320×10-4Ni拉依蘇長壽村144×10-3282×10-3213×10-5292×10-5769×10-8206×10-7對照區153×10-3298×10-3225×10-5309×10-5813×10-8218×10-7As拉依蘇長壽村353×10-2690×10-2344×10-4471×10-4473×10-6127×10-5對照區416×10-2812×10-2405×10-4554×10-4557×10-6149×10-5Cd拉依蘇長壽村156×10-4304×10-4621×10-5851×10-5855×10-9229×10-8對照區160×10-4313×10-4640×10-5877×10-5880×10-9236×10-8

圖3 拉依蘇長壽村(a區)與對照區(b區)土壤重金屬總非致癌風險HQall

3 討 論

研究對于田縣拉依蘇長壽村與對照區農田土壤重金屬含量進行了對比分析與污染狀況評價，同時對當地居民健康產生的風險進行了評價。拉依蘇長壽村農田表層土壤未出現重金屬含量超標現象，土壤重金屬環境相對較好；對照區土壤個別點Ni、As含量超出人體所能承受的安全限值，但不具普遍性，對當地居民健康存在潛在威脅。兩對照組土壤中Cd及對照區土壤中的Cr含量因受人為活動影響高于新疆土壤背景值，但土壤中各重金屬元素總體處于無污染水平(Igeo<0)；各重金屬元素Igeo均表現為：拉依蘇長壽村<對照區，說明拉依蘇長壽村農田土壤重金屬污染程度總體受人為活動影響相對對照區更小。研究提供的拉依蘇長壽村與對照區農田土壤重金屬含量特征有助于了解整個于田縣土壤重金屬含量狀態，有助于進一步對當地土壤環境狀況進行判斷。兩對照組土壤中As、Cd對兒童的致癌風險均高于成人，這與楊敏等[13]的研究結果相符，可能與兒童對環境自身免疫能力相對成人較弱有關。Cr對成人的致癌風險均高于兒童，這可能是由于Cr的致癌效應以呼吸效應為主，成人相對兒童的吸入量較大，對成人的貢獻比率相對兒童較高。因此，從土壤重金屬對居民健康風險的角度分析，拉依蘇長壽村相對對照區更有利于當地居民健康，為拉依蘇長壽村居民長壽提供了基礎條件。

4 結 論

4.1 拉依蘇長壽村農田表層土壤中Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn、Cd含量均值低于鄰近對照區；拉依蘇長壽村土壤中未出現重金屬含量超標現象，對照區個別土壤樣點Ni、As含量超出我國《土壤環境質量標準》(GB15618-1995)二級標準限值。拉依蘇長壽村土壤重金屬總體環境優于對照區。

4.2 由Muller地質累積指數法得出兩對照組土壤處于無污染水平，但拉依蘇長壽村農田土壤重金屬污染程度受人為活動影響相對對照區更小。土壤健康風險評價結果顯示，兩對照組土壤重金屬引起的總致癌風險(Riskall)與總非致癌風險(HQall)均表現為：對照區>拉依蘇長壽村；兒童>成人。土壤中的Cr、Cd對兩對照組居民不會產生致癌風險(Riskall<10-6)；土壤中的As對兩對照組居民產生可接受致癌風險(10-6

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