近150年呼倫湖重金屬污染歷史及潛在生態風險

孫德堯，臧淑英，孫華杰，張囡囡，張 科，孫 麗

（哈爾濱師范大學，黑龍江省普通高等學校地理環境遙感監測重點實驗室，哈爾濱 150025）

湖泊沉積物是長時間地表物質遷移的結果，連續、精確的記錄了豐富的地理信息，在恢復歷史氣候和環境演化方面具有其他自然歷史記錄無法比擬的優勢[1]。它是湖泊水生態系統的重要組成部分，是多數水生生物生存的物質基礎。與此同時，沉積物也積累了大量的污染物質，在一定程度上反映了湖泊污染狀況，是湖泊的重要指示劑。湖泊沉積物中重金屬含量在自然狀態下通常處于穩定且較低水平，近年來，隨著農業生產和旅游業的發展、工業廢棄物的排放，重金屬通過多種途徑進入自然水體中，并經過一系列物理化學變化形成各種形態的重金屬化合物沉淀于沉積物中，且不易自然降解，對湖泊環境產生持續性的影響。當環境條件發生改變時，沉積物中的這些重金屬會從沉積物中重新釋放出來，對水體造成二次污染[2-5]，并在富集的情況下會通過食物鏈對人類健康產生威脅[6-9]。目前，我國湖泊如太湖[10]、洱海[1]、鄱陽湖[11]、烏梁素海[12]等均出現了不同程度的重金屬污染。因此，識別自然演變和人類活動對湖泊的影響，已經成為地學科研工作者對湖泊沉積研究的重要方向。

呼倫湖位于呼倫貝爾草原西部，匯集了克魯倫河、烏爾遜河以及海拉爾河等河流，被稱為呼倫貝爾草原之肺。近年來由于湖泊周邊經濟社會發展和全球氣候變暖的影響，湖面不斷萎縮、草原退化、生態環境和水質不斷惡化，漁業資源瀕臨枯竭，濕地生態環境亟待保護。

目前，對呼倫湖重金屬的研究主要集中于含量分布、污染評價等，而對垂直分布特征及風險評價研究相對較少[13-14]。本文通過對呼倫湖柱狀巖芯中重金屬的沉積特征及與人為歷史記錄進行對比分析，結合測年數據、相關分析及主成分分析，初步分析得到呼倫湖歷史污染特征并判別各階段污染源。通過來源判讀及潛在生態風險進行評價，以期為相關部門今后進一步探究湖泊環境演化過程及其對流域人類活動的響應機制提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

呼倫湖位于內蒙古自治區呼倫貝爾市西端，東經117°00′10″～117°41′40″，北緯 48°30′40″～49°20′40″。呼倫湖湖盆東邊是大興安嶺山脈，西邊及南邊是蒙古高原。湖面呈不規則斜長方形，長軸為東北至西南方向，長度為93 km，最大寬度為41 km，湖周長447 km，湖水面積2339 km2。平均水深5.7 m，最大水深10 m，是我國北方第一大淡水湖，1992年被批準為國家級濕地自然保護區。湖區屬于溫帶大陸性半干旱氣候，平均氣溫為-0.24℃，多年平均降水量為268 mm，76%的降水集中在6—9月。湖水依賴湖面降水、地表徑流和地下水補給，主要入湖河流為克魯倫河、烏爾遜河、新開河[15]。湖泊周邊海拉爾盆地位于阿爾泰-薩彥-蒙古-鄂霍茨克構造-成礦帶與巴爾喀什-興安構造-成礦帶交界處東北部，斷裂構造發育，地質時期巖漿活動活躍，蘊藏豐富的 Cu、Zn、Pb、Mn、Ag、Fe 等金屬礦產資源[16-21]。

1.2 樣品采集

2016年8月對呼倫湖進行了調查采樣，由于湖泊東部水深較淺，多為沙質淤泥，故將采樣點設在水深較深、受人類活動影響較小、且能最大程度反映匯水的中心位置（48°58′32.48″N、117°25′42.67″E），應用活塞式柱狀采樣器采集了3根柱狀沉積巖芯HL1（圖1），長均介于75～78 cm之間，選取一根長78 cm沉積柱，測定粒徑、金屬元素（Cr、Mn、Co、Cu、Zn、Cd、As、Pb）及年代序列。采集巖芯過程中沉積巖芯保持完好，懸浮層未受到擾動，上層水保持清澈透明。沉積巖芯為灰黑色粉砂狀淤泥，在野外現場按1 cm間隔連續切割分樣，隨即放入聚乙烯自封袋中密封保存，帶回實驗室利用美國Virtis公司生產的Advantage EL-85真空凍干機進行凍干，去除里面的礫石、植物殘體等雜質，混合均勻、研磨、過120目篩，放入聚乙烯塑封袋中保存備用。

1.3 樣品指標測定

取0.1 g過篩后樣品，采用HCl-HNO3-HF-H2O2消解法，應用奧地利安東怕公司生產的Aton-aar微波消解儀對沉積樣品進行消解，直至溶液清澈無殘渣，消解后趕酸，定容到100 mL，采用美國生產的電感耦合等離子質譜儀ICP-MS（7500 Series，Agilent Technologies）進行測定，采用土壤成分分析標準土進行對照（由地球化學勘測研究所提供），標準采用美國Agilent隨機標準溶液（Environmental Calibration Standard），并以5%稀硝酸進行空白分析（扣除超純水本底），質量控制樣品標準誤差不超過5%。共測得Cr、Mn、Co、Cu、Zn、Cd、As、Pb 等 8 種元素。粒度采用英國Malvern公司生產的Mastersizer 2000型激光粒度儀進行分析測定，將粒度機械組成分為粘土（＜4 μm）、細粉砂（4～16 μm）、粗粉砂（16～64 μm）和沙礫（＞64 μm），樣品平行分析誤差<5%。年代測定采用210Pb法，210Pb測定與分析采用美國阿美特克公司生產的高純鍺γ能譜儀，應用ORTEC高壓保護模式，γ能譜儀的測定范圍為10 keV~10 MeV，能量峰效率刻度為46.84 keV，測定時間在24 h以上，測量誤差小于5%。標樣由中國原子能研究所提供。本實驗全部在哈爾濱師范大學地理環境遙感監測重點實驗室分析完成。

圖1 呼倫湖采樣點圖Figure 1 Location of sampling sites in Hulun Lake

1.4 潛在生態風險評價法

為了能夠反映重金屬污染狀況，運用潛在生態風險評價法對呼倫湖的重金屬污染進行評價。潛在生態風險評價法由瑞典學者Hakanson[22]于1980年提出，該方法對沉積物中重金屬的毒性、生態效應與環境效應進行了綜合考慮，能夠消除不同來源污染物的污染和不同區域地域差異的影響。具體公式如下：

2 結果與討論

2.1 沉積巖芯210Pbex年代序列建立及沉積速率的確定

沉積速率在某種程度上反映了湖泊沉積過程及與人類活動的關系。210Pb是一種天然放射性核素，其半衰期為22.3 a，已被廣泛應用于沉積物百年尺度上的定年，并在示蹤流域內沉積速率、平均沉積速率和沉積通量等方面具有重要意義[23-29]。本研究年代時間序列的測定采用210Pbex，進而確定湖泊沉積物的沉積速率[30]。

表1 生態風險評價法指數及分級標準Table 1 Index and classification standard of ecological risk assessment

由圖2可以看出，呼倫湖沉積巖芯210Pbex的比活度隨深度增加總體上呈衰減趨勢。由于湖泊沉積物的沉積速率隨著時間的變化而發生變化，本研究選定CRS模式計算柱狀巖芯年代并建立年代序列。公式如下：

現代建筑施工企業成本管控工作是一項專業性較強的工作，其涉及到的內容也十分復雜，需要企業多個部門的協調配合，并對管控工作人員的綜合素質提出了更高的要求。為了保障成本管控的實際效果，建筑施工企業必須重視成本管控隊伍建設，通過專業化的培訓教育提升成本管控工作人員的專業素質和業務能力，并及時轉變其思想意識，使其更好的適應新時期成本管控工作的要求。

式中：t為沉積物某一層的沉積年代；λ為210Pb的衰變常數（λ=0.031 14·a-1；撞CZ為深度 Z 以下各層沉積物中210Pbex 的累計量，Bq·cm-2；C0為沉積物巖芯中210Pbex的總累計輸入量，Bq·cm-2；Z為沉積柱某一層深度，cm；S 為沉積速率，cm·a-1。

經計算整個沉積巖芯的平均沉積速率為0.52 cm·a-1，HL1采樣時間為2016年8月，因此把沉積巖芯的最上層年代定為2016年，由210Pb CRS模式計算得出沉積年代的初始年代為1865年，即深度為78 cm對應的質量深度HL1記載了150年的沉積歷史。從結果中可以看出（表2），呼倫湖的沉積速率經歷了一個比較復雜的過程，從總體上看沉積速率隨著年代的增加大體上經歷了一個從慢到快的歷史過程，20世紀90年代以前沉積速率呈現緩慢增加的過程，初步推測，呼倫湖沉積速率的變化可能與人類大規模開墾草原及資源開發導致草原沙化、水土流失加劇有關。20世紀90年代至今，由于國家退耕還林還草措施的實施，保護措施的加強，草原沙化和水土流失狀況有所改善，沉積速率增加趨勢放緩。

表2 呼倫湖沉積巖芯沉積速率Table 2 Sedimentation rate in Hulun Lake

圖2 呼倫湖沉積柱210Pbex比活度、年代序列垂直分布圖Figure 2 Result of the vertical210Pbex dating indexes in Hulun Lake

2.2 沉積巖芯重金屬統計及歷史演化特征

湖泊沉積物垂向分布特征被認為是地理環境歷史沉積的記錄，巖芯元素含量的垂直變化反映了不同歷史時期的沉積條件，可了解研究區域重金屬的累積疊加歷史，反映不同歷史階段人類活動對所研究區域重金屬的影響情況[29]。根據圖3、表3可以看出，各重金屬含量變化明顯呈現出階段性變化特征。結合湖泊周邊經濟發展歷史，可以將沉積物大致分為3個不同歷史階段，第一階段為穩定沉積階段（L1），第二階段為劇烈波動階段（L2），第三階段為緩解下降階段（L3）。通過對沉積物柱狀巖芯3個階段重金屬元素含量進行方差分析表明，Cr、Mn、Co、Cu、Zn、Cd、As、Pb 等 8種重金屬在三段不同的沉積深度均呈現顯著性差異（P<0.05），說明3段深度湖泊沉積物具有不同的沉積環境。第一階段為1865—1973年，此階段重金屬含量增加較少，多種重金屬均低于土壤環境背景值，變異系數較小，屬于相對穩定階段。此階段處于我國改革開放以前，本區多以畜牧業為主，湖區周圍人類活動對湖泊環境的影響相對較小，各種重金屬多為自然狀況下沉積。第二階段為1973—1992年，8種重金屬均出現增加趨勢，且波動較大，除Pb以外其他幾種重金屬變異系數均大于0.1，其中Zn、As的變異系數都達到0.37，Mn、Co含量增加趨勢尤為明顯。推測此階段重金屬含量增加可能是強烈人類活動增加引起的。該階段我國開始改革開放，周邊地區工農業迅速發展，城市化加速推進，根據閻任沛[31]、任鐵軍等[32]的研究結果，此階段大量工業廢水和生活污水等未經處理直接輸入到湖泊中，從而導致了重金屬元素含量的增加[31-32]。第三階段為1992—2016年，除了 Pb、As、Cd以外其他幾種重金屬含量整體上都出現下降的趨勢，其中Mn、Co下降趨勢明顯。這可能與此階段國家建立了呼倫湖國家自然保護區，加強污染治理及湖泊環境保護的力度有關。

圖3 沉積物重金屬元素含量垂向分布Figure 3 Vertical profile of heavy metal concentrations in the sediment core

表3 柱狀沉積物主要重金屬含量統計特征（n=78）Table 3 The characteristics of heavy metal concentrations in core sediments（n=78）

將呼倫湖表層沉積物含量與全國其他主要湖泊和水庫相比（表4），呼倫湖幾種重金屬含量均低于梁子湖、洪澤湖和官廳水庫，Mn含量高于其他湖泊和水庫，Co、Cu含量高于扎龍濕地和太湖，Cr含量高于鄱陽湖，遠低于洪澤湖。說明呼倫湖與其他主要湖泊相比重金屬污染較輕，但Cr、Mn、Co、Cu的污染問題仍不容忽視。

2.3 沉積巖芯重金屬相關分析及來源分析

沉積物重金屬來源復雜多樣，總結起來主要分為兩大類：一類是人類生產生活過程中產生的污染物質；另一類是來源于自然環境[33-35]。在沒有人為污染的情況下，沉積物中的重金屬含量值一般很低，不會對人體健康造成危害[35]。對重金屬的不同來源進行判讀，一方面可以為重金屬在沉積物中的地球化學行為及其與環境的關系等方面提供重要的證據，另一方面則是準確、有效治理污染的前提[36]。本文采取相關分析結合主成分分析對湖泊沉積物重金屬來源進行定性定量分析。

2.3.1 沉積巖芯成分相關性分析

已有研究結果表明，在自然狀態下湖泊沉積物中的粘土含量與重金屬元素的含量表現為較好的正相關關系，但是人為因素的污染可能會改變重金屬元素與粒度的相關性，使相關性降低[29，37-38]。從表5、表6、表7可以看出，1865—1973年，除了Mn、Cd外其他6種重金屬元素均與粘土正相關，且元素間也呈現了較好的相關性，在某種程度上表明了這個階段6種重金屬在沉積物中有相似或相同的存在形式，是次生的黏土礦物，且含量相對較低，說明此階段湖泊重金屬多為自然狀態下沉積，其主要來源可能為礦物、巖石的自然風化，人類對湖泊的影響相對較小[39]。1973—1992年各種金屬成分與粘土的相關性均較低，說明人類活動嚴重干擾了湖泊的自然沉積，在此階段各種重金屬均受到不同程度的人為活動干擾。1992—2016年Cr、Co、Zn、Mn與粘土間呈現顯著相關，其他重金屬與粘土相關性較低，說明Cr、Co、Zn、Mn此階段可能主要為自然源，Pb、As、Cu、Cd相關性顯著，說明此階段這四種重金屬不同程度受到了人類干擾，人類活動可能是其主要來源。

表4 呼倫湖沉積物重金屬含量與其他湖泊含量對比Table 4 Comparison of heavy metals in the surface sediments in Hulun Lake and other regions

表5 1865—1973年沉積物重金屬含量的相關系數（n=30）Table 5 1865—1973 correlation analysis among various heavy metals（n=30）

表6 1973—1992年沉積物重金屬含量的相關系數（n=20）Table 6 1973—1992 correlation analysis among various heavy metals（n=20）

表7 1992—2016年沉積物重金屬含量的相關系數（n=28）Table 7 1992—2016 correlation analysis among various heavy metals（n=28）

2.3.2 沉積巖芯重金屬主成分分析

對重金屬元素含量進行主成分分析，可以定量了解沉積巖芯中不同來源的重金屬在該元素含量中占據的貢獻率[29]。如表8所示，第一階段（1865—1973）主成分分析得出了2組主成分，2組因子的累計方差貢獻率為70.16%，分別可以解釋總方差的50.91%、19.25%。Cr、Co、Pb、Cu、Zn、As和粘土在第一主成分上占有較高的主成分載荷，是控制呼倫湖表層沉積物重金屬來源及分布的最重要因子，Mn、Cd在第二主成分上占有較高的主成分載荷。由于此階段該區以畜牧業為主，沉積速率較低，呈現緩慢的上升趨勢，表明8種重金屬元素可能多為自然沉積，人類對于湖泊重金屬含量影響較為微弱。第二階段（1973—1992）主成分分析得出了2組主成分，2組因子的累計方差貢獻率為71.47%，分別可以解釋總方差的52.13%、19.34%。Cr、Mn、Co、Cu、Zn、Cd、As 在第一主成分上占有較高的主成分載荷，Pb在第二主成分上占有較高的主成分載荷，粘土在兩個主成分上載荷均較低。說明此階段湖泊重金屬元素沉積以人類活動輸入為主，湖泊重金屬元素沉積環境受到人類的強烈干擾。呼倫湖附近地區屬東烏旗-大興安嶺北段Cu-Mo-Pb-Zn-Ag-Au-Ni-Mn-Cr-CoⅢ級成礦帶[16-21]，20 世紀70年代后，呼倫湖周圍鉛鋅礦以及煤炭等礦產資源大規模開采，由于技術限制Cd、Zn、Cu等重金屬在湖底累積[40-41]。Cd一般來源于使用農藥和化肥等農業活動[42-43]，As主要來源于農藥和有機肥料等人類活動[44-45]，70~80年代呼倫湖周邊地區農田開始大量使用除草劑、肥料和農藥[31]，因此，第一主成分可認定為工礦業及農業污水。此外呼倫湖附近的滿洲里是重要的邊貿城市，交通運輸快速發展，可以認定橡膠輪胎磨損、潤滑油耗損及汽車尾氣等交通源是Pb的重要來源，因此，第二主成分可以認定為交通源。第三階段（1992—2016）主成分分析得出了3組主成分，3組因子的累計方差貢獻率為78.81%，分別可以解釋總方差的 42.85%、24.30%、11.67%，Cr、Mn、Co與粘土在第一主成分上具有較高的主成分載荷，Pb、Cu、As在第二主成分上具有較高的主成分載荷，Zn、Cd在第三主成分上具有較高的主成分載荷。由于自然保護區建立，保護措施的加強，此階段Cr、Mn、Co有相同來源為自然沉積，第一主成分為自然源。As和Cu普遍存在于化肥和農藥中，2000年國家實行退耕還林還草工程，As、Cu與耕地變化相一致，因此可以認定As、Cu含量與生活排污和化肥農藥的流失有著密切聯系[46-48]；Pb延續了上一階段的變化趨勢，隨著汽車保有量的增加，汽車等交通源是Pb的主要來源[3]。因此，第二主成分是生產生活污水廢水及交通源。Zn、Cd與第二階段一致，主要源于自然礦產資源的開采與冶煉，因此第三主成分為礦產資源開發及金屬冶煉。

表8 沉積物巖芯中各重金屬元素的不同年代主成分分析結果Table 8 Principal component analysis of heavy metal elements in sediment cores

2.4 沉積物重金屬潛在生態風險評價

本次呼倫湖沉積物巖芯中重金屬單元素潛在生態危害系數及綜合重金屬潛在生態危害指數如圖4所示。

由重金屬單元素潛在生態危害系數可以看出，呼倫湖柱狀沉積物中潛在生態危害最大的重金屬為Cd，其次為As。由于Cd毒性響應系數相對較高，其在1992年后的潛在生態危害為超強，以前為強污染程度，平均指數為113.17。As在1992年之前危害系數基本小于30，處于輕微生態風險，1992年以后系數基本在30~60之間，屬于中等潛在生態風險。其他幾種元素生態風險系數均小于30，屬于輕微生態危害。潛在生態危害由大到小排序為 Cd＞As＞Pb＞Cu＞Co＞Cr＞Mn＞Zn。這與張曉晶等[13]研究基本一致。由多種重金屬潛在生態危害指數RI評價結果可知，1992年以前，屬于中等風險強度，部分年份出現強生態風險，1992年后多數年份為強生態風險，有些年份超過了120，屬于超強的污染強度。各深度RI值中Cd的貢獻率最大，As次之，Cd、As為主要貢獻因子。因此，對呼倫湖的Cd、As污染應予以重視，呼倫湖的環境保護及治理有待進一步加強。

3 結論

（1）呼倫湖沉積巖芯沉積速率自1865—2016年以來呈現了由慢到快到加速趨勢變緩的過程，初步認定，沉積速率的變化趨勢與呼倫湖流域人類活動和國家水土保持政策相吻合。

（2）重金屬元素含量變化呈現了明顯的階段性特征，其垂直分布的變化與人類活動影響存在著密切的相關性。1973年以前含量較低，主要為自然狀態下沉積；1973—1992年，含量明顯增加，人類活動源是重金屬的主要來源；1992—2016 年，Cr、Mn、Co、Cu、Zn含量出現明顯下降趨勢，人類活動和自然源構成了重金屬的共同來源。呼倫湖與其他主要湖泊相比重金屬含量較低，污染較輕。

圖4 重金屬單元素潛在生態危害系數（及綜合潛在生態風險指數（RI）變化Figure 4 Potential pollution risk index of heavy metal elemen（tand potential ecological risk index（RI）

（3）生態風險評價結果表明，As、Cr、Mn、Co、Cu、Zn、Pb長時間為輕微生態風險。1992年后As為中等潛在生態風險，Cd為超強生態風險，1992年以前Cd主要為強生態風險。多種重金屬潛在生態風險近年來處于偏高的水平狀態，研究區域沉積物樣品的生態風險以Cd、As為主。

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