靜-動加載相結合的材料狀態方程實驗平臺的研制?

舒樺 涂昱淳 王寯越 賈果 葉君建 鄧文 束海云楊艷平 杜雪艷 謝志勇 賀芝宇 方智恒 華能黃秀光 裴文兵 傅思祖

1)(上海激光等離子體研究所,上海 201800)

2)(北京高壓科學研究中心,北京 100094)

3)(中國科學院上海光學精密機械研究所,上海 201800)

1 引 言

材料在高壓下的狀態方程[1?6]對實驗物理學、理論物理學、地球物理學、宇宙起源及其他一些分支學科的研究具有重要的意義.目前理論上的物質寬域狀態方程參數是由多模型多理論分區分段拼接得到,特別是在過渡區,不同模型的結果差異很大,反映出人們對狀態方程的認識不足,僅依靠純理論方法還無法獲得高精度的材料寬區狀態方程.目前實驗給出的沖擊雨貢紐數據的狀態范圍太局限,且誤差較大,不足以檢驗理論模型.為此急需建立材料寬域狀態方程實驗研究能力.

采用靜加載(如圖1所示,金剛石壓砧,DAC)和動荷載(激光,Laser)相結合的方法[7?14],先用靜加載改變材料的初始狀態,然后用高功率激光實施沖擊加載,可以獲取材料在不同預壓縮狀態下的材料物態參數,可以顯著拓寬狀態方程研究的溫度、密度區間,可以實現材料在高密度狀態下的物性探測,填補全區域相空間上的數據空白,確定材料的寬區狀態方程,實現若干材料物性的新發現,會極大地促進行星體學和天文學的研究.我國的相關技術和研究還處于基礎階段,相關的科學研究幾乎為空白.

本文主要介紹基于神光-II激光裝置新發展的靜-動加載相結合的實驗技術,該技術先用靜高壓裝置預壓縮樣品,然后用激光進行沖擊加載,對于低Z材料(如水、氫等)靜加載壓力范圍可以從零點幾個吉帕到2.5 GPa,沖擊加載壓力可以從幾十吉帕到500 GPa.通過對傳統靜高壓(DAC)裝置進行改進和優化設計,研制出了適合高功率激光加載條件下材料狀態方程研究的新型靜高壓裝置.采用靜高壓(DAC)和動高壓(Laser)相結合的方式,在神光-II高功率激光裝置上建立了材料寬域狀態方程研究平臺.利用這一平臺開展了超純水的寬域狀態方程實驗探索,獲得了超純水在0.5 GPa預壓縮狀態下的雨貢鈕數據,并與不同理論計算結果進行了比較,實驗結果和基于量子分子動力學計算模型的計算結果符合得更好.

圖1 靜加載靶示意圖Fig.1.Schematic diagram of static loading target.

2 靶物理設計

利用高功率激光驅動強沖擊波開展材料高壓狀態方程研究已是一項比較成熟的技術.阻抗匹配法[15,16]是強激光驅動沖擊波獲取材料狀態參數的主要方法.阻抗匹配方法要求沖擊波滿足平面性、穩定性和干凈性等要求.因此新型靜加載(DAC)裝置設計需要考慮這些因素.

脈沖寬度為納秒量級的高功率激光驅動的沖擊波的平面范圍約300—800μm,隨著沖擊波在介質中的傳播,沖擊波強度逐漸衰減,沖擊波的平面范圍會逐漸減小,因此,沖擊波在介質中的傳播距離不宜太遠.在靜-動加載實驗中,靜加載(DAC)裝置中的DAC不僅是靜高壓裝置的壓力產生源,同時也是動高壓實驗中沖擊波的傳播介質.為了能在樣品中獲得盡可能高的動加載壓力,要求DAC的厚度盡量薄,但是DAC厚度太薄會限制靜加載壓力.因此,需要對傳統DAC進行優化和改進,使其厚度既能滿足激光動加載實驗要求,又能使靜加載壓力盡量高.根據神光-II第九路激光產生沖擊波的平面范圍和沖擊波在介質中的傳播和衰減規律,提出了相應的靜加載靶物理設計方案,具體的設計方案如圖2所示.

圖2從左到右依次是前碳化鎢底座、25μm厚度聚苯乙烯燒蝕層、2μm厚的金預熱阻擋層、前窗DAC、墊片、標準樣品、待研究樣品、后窗DAC、后碳化鎢底座.改進后的靜加載(DAC)靶和傳統的靜加載(DAC)靶相比有如下4點不同之處:1)前窗金剛石的厚度減薄到200μm左右,這樣既能保證靜加載壓力,又能保證沖擊波經過前窗金剛石到達樣品后仍然有較高的強度和一定的平面范圍;2)前窗金剛石上增加了25μm厚度聚苯乙烯燒蝕層和2μm厚的金預熱阻擋層;3)墊片的直徑增加到800μm,材料選擇相對容易變形的銅;4)后窗金剛石雙面鍍上了針對660 nm激光的增透膜.

圖2 改進的靶設計示意圖Fig.2.Improved schematic diagram of target design.

3 靶制備

和傳統靜加載(DAC)裝置相比,改進后的靜加載(DAC)裝置不僅在金剛石尺寸上做了很大的改變,而且增加了很多傳統靜加載(DAC)裝置沒有的新增要素.這些改變極大地增加了這種改進型靜加載(DAC)靶的裝配難度.為此,我們制定了專門的裝配流程.先用膠將厚度25μm+15μm,直徑400μm的鋁臺階固定到前窗金剛石的中心,對中的偏差小于50μm.然后將前窗金剛石固定到前碳化鎢底座上,把墊片固定到前窗上,放入紅寶石壓標和水樣品,最后將前后窗合上進行加壓.

采用厚度為100μm的前窗金剛石,獲得的最高初始靜壓為0.85 GPa.樣品的初始靜壓是通過紅寶石熒光法進行測量的,壓力測量不確定度約0.03 GPa.圖3(a)給出了紅寶石測壓裝置的實物照片,圖3(b)為其中一發靶的紅寶石熒光譜[17]線測量結果.其中藍線表示沒有加壓時的紅寶石熒光譜,黑線表示第一次加壓后的紅寶石熒光譜,紅線表示再次加壓后的紅寶石熒光譜.

圖3 (a)紅寶石熒光測壓裝置和(b)紅寶石熒光譜線Fig.3.(a)Ruby fl uorescence pressure measuring device and(b)ruby fl uorescence line.

圖4 實驗排布照片Fig.4.Experimental arrangement photos.

4 實驗結果與討論

激光加載實驗是在高功率激光聯合實驗室的神光-II裝置上開展的,實驗采用直接驅動的打靶方式,利用神光-II裝置的第九路激光直接輻照靶,在靶中產生強沖擊.為了實現靶面均勻照明,采用列陣透鏡技術[18?20]對驅動激光進行空間束勻滑.在靶面形成一個大小約為0.65 mm2均勻照明區域,所形成沖擊波的平面區域約為400μm.驅動激光的波長是0.527μm,驅動激光的脈沖波形為梯形方波(脈沖寬度3 ns),激光在靶面的功率密度約0.5—2×1014W/cm2.具體實驗排布如圖4所示.

實驗的主要診斷設備是一套雙靈敏度任意反射面速度干涉儀(VISAR)[21?23]和輻射高溫計(SOP)[24].實驗中沖擊波的強度足以使水中的沖擊波波陣面反射探針激光,因此,水中沖擊波速度可以直接通過VISAR測量得到.為了解決VISAR條紋丟失問題,實驗中采用兩套不同速度靈敏的VISAR系統,VISAR的條紋常數分別是5.63和2.82 km/s.

實驗采用阻抗匹配方法[15,16]研究超純水的狀態方程,用鋁作為標準材料,因為鋁的狀態方程數據很多.典型的實驗結果如圖5所示,其中圖5(a)是VISAR測量結果,圖像的豎直方向代表時間,水平方向代表空間,條紋移動代表沖擊波速度的變化.圖5(b)是SOP測量結果.

水的初始靜壓約為0.5 GPa,壓力通過紅寶石壓標測量給出.鋁中的沖擊波速度通過鋁臺階厚度(實驗前用白光干涉儀測量給出)和沖擊波在鋁臺階中的傳播時間給出,水中的沖擊波速度通過VISAR測量.實驗上測量出標準材料(Al)和待測量(水)的沖擊波速度后,就可以通過阻抗匹配方法確定水的雨貢鈕狀態.本輪實驗一共打了3發,實驗結果與基于Sesame模型和量子分子動力學計算的結果的比較如圖6所示,其中綠色點劃線是基于量子分子動力學計算模型(QMD)[13,25]計算出的水在初始壓力0.5 GPa下的雨貢鈕數據,紅色點劃線是基于Sesame[9,13]庫計算出的水在初始壓力0.5 GPa下的雨貢鈕數據,黑色點劃線是基于Sesame庫計算出的水在初始壓力1.0 GPa下的雨貢鈕數據.可以看出實驗結果和基于量子分子動力學計算模型的計算結果符合得更好.Sesame模型是一種多組分、多相狀態方程,它采用線性混合假設考慮原子、分子解離、電離等過程.量子分子動力學計算(QMD)是一種基于第一性原理的從頭算法,采用有限溫度密度泛函理論計算電子結構性質相關信息,可以描述化學鍵的斷裂和重組,或者電子的重排(如化學反應).在我們研究的壓力-溫度區間,Sesame模型中用的線性混合假設可能已經不能真實地描述水的解離、電離等過程.而量子分子動力學計算能比較真實地描述在該壓力和溫度范圍中水的解離、電離等過程.故實驗結果更符合基于量子分子動力學計算模型的計算結果.

圖5 典型的實驗測量結果 (a)VISAR測量結果;(b)SOP測量結果Fig.5.Typical experimental results measured by(a)VISAR and(b)SOP,respectively.

圖6 壓力-密度曲線Fig.6.Pressure density curves.

5 結 論

根據神光-II第九路高功率激光加載的特點,對傳統靜高壓(DAC)裝置進行了改進和優化設計,研制出了適合高功率激光加載條件下材料狀態方程研究的新型靜高壓裝置.根據新型靜高壓裝置的特點,制定了專門的裝配流程,逐步解決了前窗DAC和碳化鎢底座的連接固定問題、前窗金剛石和標準樣品的連接固定問題、碳化鎢底座中心和標準材料的對中等系列問題.研制出了最高初始靜壓0.85 GPa的超純水靶.采用靜高壓(DAC)和動高壓(Laser)相結合的方式,進行了超純水材料寬域狀態方程研究探索實驗,獲得了超純水在0.5 GPa預壓縮狀態下的雨貢鈕數據,并和不同理論計算結果進行了比較,實驗數據和基于量子分子動力學計算模型的計算結果符合得更好.

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