原生灘涂植被演替帶土壤Cd形態(tài)分布及其生態(tài)風險評價

潘國浩，張瑩瑩，劉洋，高軍，趙永強，付強#，汪浩然，嚴金龍

1. 鹽城工學院環(huán)境科學與工程學院，江蘇省環(huán)境保護海涂生態(tài)與污染控制重點實驗室，鹽城 224051 2. 常州大學環(huán)境與安全工程學院，常州 213164 3. 環(huán)境保護部南京環(huán)境科學研究所，南京 210042 4. 鹽城濕地珍禽國家級自然保護區(qū)，鹽城 224057

重金屬污染已成為海岸帶一個重要的生態(tài)風險源。目前，我國海岸帶重金屬污染呈現(xiàn)來源廣、局部惡化、區(qū)域潛在生態(tài)風險加劇的態(tài)勢。重金屬污染的生物地球化學循環(huán)、潛在生態(tài)風險評價以及生物累積毒性已成為我國海岸帶重金屬研究的重點[1-3]。

濱海灘涂是我國重要的濕地類型之一，是陸-海界面重要的緩沖帶和過渡帶，也是我國重要的后備耕地資源[4]。原生灘涂是指基本未受人類活動干擾的，呈自然狀態(tài)的灘涂生態(tài)系統(tǒng)。在水鹽梯度影響下，原生灘涂主要由從海至陸帶狀分布的光灘、互花米草灘、堿蓬灘、蘆葦灘組成。灘涂原生植被演替帶在消減陸源污染、防風消浪、保護生物多樣性、維持濱海穩(wěn)定等方面起到重要作用。濱海灘涂土地利用類型多樣、地表結(jié)構(gòu)復雜，近年來，有關濱海灘涂污染物生物地球化學循環(huán)、土地利用變化及其環(huán)境效應等已引起人們的廣泛關注[5-6]。

鎘(Cd)是重金屬中危害較大的一類，其污染廣、風險高，是《土壤污染防治行動計劃》(土十條)中重點監(jiān)測和關注的重金屬，也是海岸帶重金屬研究的重點[7-9]。目前已有學者對濱海灘涂土壤Cd含量及風險進行了分析和評價。如張龍輝等[10]研究了江蘇如東互花米草鹽沼濕地中重金屬的分布及其污染風險，發(fā)現(xiàn)互花米草區(qū)沉積物Cd含量顯著高于臨近光灘，且其生態(tài)風險遠高于其他重金屬；張雷等[11]分析了環(huán)渤海典型海域潮間帶沉積物重金屬污染狀況，發(fā)現(xiàn)Cd呈中等生態(tài)危害，而局部海域則出現(xiàn)強、很強、極強的生態(tài)危害；姚榮江等[12]評價了蘇北沿海灘涂區(qū)重金屬污染程度，發(fā)現(xiàn)土壤中Cd呈輕度潛在生態(tài)風險和警戒級綜合污染水平；王俊杰等[13]利用Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法評價了鹽城濱海灘涂表層重金屬生態(tài)風險，發(fā)現(xiàn)Cd的潛在生態(tài)危害最大。總體來看，重金屬Cd可能是黃渤海海岸帶風險最高的重金屬之一[14]。目前關于該地區(qū)Cd的研究主要集中在潮間帶、互花米草灘、圍墾后土地等，而針對原生灘涂不同植被演替帶土壤Cd的含量、分布及風險的研究尚鮮有報道。

研究顯示，生物從土壤中吸收重金屬的量不僅取決于其在土壤中的含量，更取決于其化學形態(tài)[15]，土壤重金屬化學形態(tài)比總量更能準確反映其生物有效性和生物毒性[16-17]。研究表明，重金屬不同賦存形態(tài)具有不同的環(huán)境過程和生物效應，如交換態(tài)重金屬可被植物直接吸收，具有較強的生物可給性，而土壤晶格中的殘渣態(tài)重金屬能穩(wěn)定存在，不易被吸收，生物毒性較弱[18]。相對于總量，重金屬賦存形態(tài)的研究對于了解土壤中重金屬的來源、遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律和生物有效性等具有更重要的意義。然而有關原生灘涂不同植被演替帶土壤重金屬尤其是Cd賦存形態(tài)方面的研究目前尚未見報道。

鹽城地區(qū)擁有全國最大、最典型的連續(xù)潮間帶灘涂生態(tài)系統(tǒng)，保留著完整的、基本未受干擾的原生灘涂植被演替帶。近年來，隨著沿海經(jīng)濟的快速發(fā)展，原生灘涂面臨巨大的重金屬污染威脅[6,14]。對原生灘涂土壤重金屬尤其是風險較高的Cd的深入了解是進一步分析陸海界面重金屬歸趨、風險的重要前提。

鑒于此，本研究選擇鹽城地區(qū)原生濱海灘涂植被演替帶，分析了土壤重金屬Cd的含量、賦存形態(tài)，并采用平均沉積物質(zhì)量基準系數(shù)法(mean sediment quality guideline quotient，SQG-Q)和風險評價準則(risk assessment code，RAC)對Cd的污染程度、生物可利用性和生態(tài)風險進行了評價，研究結(jié)果將為進一步了解濱海灘涂重金屬污染現(xiàn)狀，合理保護與開發(fā)灘涂資源提供基礎依據(jù)。

1　材料與方法(Materials and methods)

1.1　布點與采樣

選擇江蘇鹽城新洋港和斗龍港之間的典型原生灘涂地區(qū)進行研究。該地區(qū)面積約218.9 km2，保存著較完整的濱海灘涂生態(tài)系統(tǒng)。從海洋向陸地呈現(xiàn)明顯條帶狀分布，表現(xiàn)為從光灘、互花米草灘、堿蓬灘到蘆葦灘的自然演替帶，每種演替帶寬度約在2～4 km。

2014年5月，利用荷蘭Eijkelkamp采樣器對土壤樣品進行采集。在每種植被演替帶中部沿平行于海岸線方向布設6個采樣點，每個樣點間隔約2 km(圖1)。互花米草灘、堿蓬灘、蘆葦灘中每個樣點采集3個平行土壤柱狀樣(0～60 cm)。從表層到底層，將土柱平均分為4層，每層樣品現(xiàn)場等量混合。光灘中由于主要為流沙，難以取得柱狀樣，因此只采集0～15 cm表層樣。共78個樣品。采樣時剔除枯枝、雜草、石礫后密封帶回實驗室，風干，瑪瑙研缽研磨后過10目尼龍篩，密封，暗室中保存待測。

1.2　檢測方法

Cd形態(tài)提取：采用BCR連續(xù)提取法[19]，將Cd形態(tài)分為酸溶態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)以及殘渣態(tài)4種。提取方法如表1所示。實驗用乙酸、鹽酸羥胺、醋酸銨、硝酸、高氯酸均為分析純，購自中國國藥有限公司。

圖1　采樣斷面示意圖Fig. 1　The study area and soil sampling sites

提取液、消解液中的Cd濃度采用火焰原子吸收分光光度計(普析TAS-990AFG)測定。采用國家標準物質(zhì)(GSF-1)進行質(zhì)量控制以確保數(shù)據(jù)可靠性，測定相對誤差<5%，回收率95%～125%。總Cd(CdT)含量采用4種Cd形態(tài)之和。

1.3　風險評價方法

1.3.1基于重金屬總量的潛在生態(tài)風險評價

基于重金屬總量的生態(tài)風險評價方法有多種，而沉積物質(zhì)量基準法(SQG-Q)由于采用了最近修訂的基準值因而具有較高的可信性，本研究選用SQG-Q法對Cd的生態(tài)風險進行評價[20]。該方法運用可能效應濃度(probable effect level，PEL)[21]來計算SQG-Q系數(shù)，計算公式為：

(1)

(2)

式中：PEL-Q為可能效應濃度系數(shù)；Ci為重金屬濃度；PEL為重金屬的可能效應濃度。其中，可能效應濃度/臨界效應濃度(PEL/TEL)基準，由北美沉積物生物效應數(shù)據(jù)庫(BEDS)中導出[22]。

根據(jù)SQG-Q系數(shù)，可以按一定的規(guī)則對研究區(qū)進行風險評價。以下將SQG-Q系數(shù)分為3個范圍，如表2所示。

1.3.2基于形態(tài)學的潛在生態(tài)風險評價

基于重金屬總量的生態(tài)風險評價，僅可一般地了解重金屬的污染程度，難以反映土壤/沉積物中重金屬的化學活性和生物可利用性。因此在進行潛在生態(tài)風險評價時，必須考慮重金屬形態(tài)分布的作用[23]。

風險評價準則(RAC)是以土壤/沉積物中重金屬的不同賦存形態(tài)對土壤微粒有不同的結(jié)合力為基礎而提出的規(guī)則[24]。RAC將重金屬的生物有效形態(tài)規(guī)定為酸溶態(tài)，按照酸溶態(tài)所占各形態(tài)總量的比例來評定重金屬的有效性，即可利用性，進而評價其環(huán)境風險[25]，有效態(tài)所占比例越小，其環(huán)境風險就越小，反之亦然。如表3所示，RAC按重金屬中有效態(tài)(酸溶態(tài))所占百分數(shù)將環(huán)境風險分為5個等級。

表2　平均沉積物質(zhì)量基準系數(shù)Table 2　Mean sediment quality guideline quotient

1.4　數(shù)據(jù)處理方法

每種植被演替帶的6個采樣點數(shù)據(jù)取均值進行比較。利用Origin 7.0軟件進行數(shù)據(jù)整理與繪圖，采用SPSS 19.0軟件進行統(tǒng)計分析。

2　結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1　原生灘涂植被演替帶土壤CdT含量及生態(tài)風險

2.1.1土壤CdT含量隨灘涂植被演替的變化

原生灘涂不同植被演替帶土壤CdT含量如圖2所示。研究區(qū)CdT含量在2.21～3.61 mg·kg-1之間，遠高于江蘇沿海土壤Cd背景值(0.72 mg·kg-1)[26]、我國地殼Cd豐度(0.05 mg·kg-1)[27]和國家土壤環(huán)境質(zhì)量三級標準(1.0 mg·kg-1)[28]，顯示出較高的Cd污染水平。其他學者同樣發(fā)現(xiàn)了鹽城原生灘涂土壤較高的Cd含量[29-30]。對比其他地區(qū)發(fā)現(xiàn)，鹽城原生灘涂土壤Cd含量顯著高于三沙灣[31]、樂清灣[32]、崇明東灘[33]等地區(qū)，而與珠江口灘涂[34-35]相當。

各植被演替帶內(nèi)部，CdT變異系數(shù)均小于10%，顯示Cd在各植被演替帶內(nèi)部變異性較低，分布較為均勻。4種植被演替帶之間，土壤CdT含量存在顯著差異，總體而言，光灘最低，而互花米草灘最高，鹽沼草灘(互花米草灘、堿蓬灘、蘆葦灘)土壤CdT均顯著高于光灘，且隨著植被的正向演化(互花米草-堿蓬-蘆葦)，土壤CdT含量呈逐漸降低趨勢，顯示灘涂原生植被對土壤Cd具有一定的富集作用，且植被的正向演化有助于土壤Cd含量的降低。

土壤中Cd的來源可能受到自然及人為因素的影響[36]。在國家級自然保護區(qū)影響下，原生灘涂附近沒有大型工礦業(yè)，歷史上也沒有嚴重的重金屬污染事件，因此灘涂土壤高的Cd含量可能主要是自然

原因所致。一方面源于本地區(qū)成土母質(zhì)本身較高的Cd含量，另一方面可能源于灘涂高的磷灰石含量[37]，濱海堿性條件下，土壤Cd易于與磷灰石結(jié)合而成穩(wěn)定的Cd-P復合物[38]，從而導致原生灘涂較高的土壤Cd含量水平。

圖2　原生灘涂植被演替帶土壤總Cd含量Fig. 2　Concentrations of CdT in soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

酸溶態(tài)所占百分數(shù)Percentageofacid-solubleCd風險等級Risk<1無風險Norisk1～10低風險Lowrisk11～30中等風險Moderaterisk31～50高風險Highrisk>50超高風險Superhighrisk

圖3　原生灘涂植被演替帶土壤粘粒、粉粒分布Fig. 3　Particle size distribution of the soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

不同植被演替帶土壤Cd含量的差異則主要與不同的植被條件和土壤環(huán)境有關。鹽沼草灘土壤Cd含量均高于光灘，主要緣于植物對Cd的吸收富集作用。研究顯示，互花米草[10]、堿蓬[39]、蘆葦[40]對Cd均有一定的吸收能力，并能將其儲存于根部，在植物衰老過程中重新釋放到土壤中，從而導致鹽沼草灘土壤Cd含量顯著高于光灘。相比而言，互花米草對Cd的富集能力比堿蓬和蘆葦更強[41-42]，因此互花米草灘表現(xiàn)出更高的Cd含量。隨著互花米草的擴張，其對重金屬尤其是Cd的富集需引起重視。除植物作用外，土壤粒徑變化可能也是Cd含量差異的重要原因[36]。研究發(fā)現(xiàn)，原生灘涂植被演替帶土壤粘粒和粉粒含量與Cd變化趨勢基本一致(圖3)，且具有顯著正相關(rclay-Cd=0.80，P<0.01；rsilt-Cd=0.83，P<0.01)，表明原生灘涂中土壤顆粒吸附對Cd的分布可能也起到重要作用。

2.1.2CdT含量的垂直分布

各演替帶土壤CdT含量隨深度的變化如圖4所示。總體上，CdT含量沒有表現(xiàn)出明顯的垂直分布規(guī)律，蘆葦和互花米草土壤15～30 cm處CdT含量相對較低，可能與此處根系強烈的吸收有關，堿蓬根系短小，因此未形成明顯的降低。根系吸收的Cd在植株衰老死亡后重新釋放進入土壤中，地上部累積的Cd也會以凋落物形式重新返回土壤，因此，總體而言，原生灘涂植被演替帶土壤中Cd隨土壤深度變化趨勢不明顯。

2.1.3基于SQG-Q系數(shù)的CdT生態(tài)風險評價

采用PEL和TEL基準值來計算SQG-Q系數(shù)，CdT的PEL、TEL基準值分別為4.20 mg·kg-1、0.68

mg·kg-1[20]。由式(1)、(2)計算得SQG-Q系數(shù)如圖5所示。灘涂總體及各演替帶土壤SQG-Q系數(shù)均在0.1和1之間，顯示原生灘涂各植被演替帶土壤CdT均處于中等風險水平，存在中等潛在不利生物毒性效應。盡管各演替帶CdT含量低于PEL基準但均顯著高于TEL基準，且SQG-Q系數(shù)均值已在0.7以上，表明不利生物毒性效應在此地區(qū)可能會時有發(fā)生。考慮到濱海灘涂植被演替帶在珍稀瀕危物種保護及濱海生物多樣性維持等方面的重要作用，其Cd的毒性效應今后應引起關注。相比而言，互花米草灘土壤SQG-Q系數(shù)最高(0.83)，顯著高于臨近光灘和堿蓬，顯示互花米草的擴張和侵占能夠提高陸海界面Cd的生態(tài)風險，須引起重視。

圖4　原生灘涂植被演替帶土壤CdT垂直分布特征Fig. 4　Vertical distribution characteristics of CdT in soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

圖5　不同植被演替帶土壤SQG-Q系數(shù)分布Fig. 5　Distribution of SQG-Q coefficients in soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

2.2　原生灘涂植被演替帶土壤Cd賦存形態(tài)及生態(tài)風險

2.2.1土壤Cd賦存形態(tài)隨灘涂植被演替的變化

原生灘涂不同植被演替帶土壤Cd形態(tài)分布如圖6所示。總體而言，原生灘涂植被演替帶土壤中可還原態(tài)Cd比例相對較低(F2-Cd：12.8%)，而酸溶態(tài)、可氧化態(tài)、殘渣態(tài)三者比例差異不大(F1-Cd：28.2%；F3-Cd：29.8%；F4-Cd：29.2%)。相對較低的可還原態(tài)Cd顯示研究區(qū)受到的外源污染相對較輕，而相對較高的酸溶態(tài)Cd則表明研究區(qū)Cd的生物可利用性相對較高。

酸溶態(tài)Cd(F1-Cd)包括水可溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)，對環(huán)境變化敏感，易于遷移轉(zhuǎn)化，能被生物直接利用，可直接反映Cd對生物的毒性效應[43]。由圖6可見，F(xiàn)1-Cd含量在0.52～1.08 mg·kg-1之間，占CdT的19.2%～37.0%，蘆葦灘、互花米草灘F1-Cd含量和比例顯著高于光灘和堿蓬灘，其比例均超過30%(蘆葦灘：37.0%；互花米草灘：30.5%)，顯示出較高的Cd風險。

可還原態(tài)Cd(F2-Cd)，主要指與鐵錳氧化物和氫氧化物結(jié)合的Cd，可以反映人類活動所致的污染狀況，活性通常低于F1-Cd，但當環(huán)境條件變化時(如圍墾導致的pH降低)，可產(chǎn)生二次釋放[44]。F2-Cd含量在0.23～0.58 mg·kg-1之間，占CdT的8.64%～16.7%，互花米草灘F2-Cd含量和比例顯著高于其他3種植被演替帶，表明互花米草灘潛在的Cd二次釋放風險相對更高。

可氧化態(tài)Cd(F3-Cd)，主要為有機殘體、腐殖質(zhì)及礦物顆粒的包裹層等與土壤中的Cd鰲合而成，也包含部分硫結(jié)合態(tài)Cd[18]，通常與生物活動強度有關[45]。F3-Cd含量在0.62～1.09 mg·kg-1之間，占CdT的24.6%～33.5%，蘆葦灘和互花米草灘F3-Cd含量和比例略高于光灘和堿蓬灘，這可能與蘆葦灘、互花米草灘較高的生物量和有機質(zhì)有關。

殘渣態(tài)Cd(F4-Cd)，主要存在于硅酸鹽、原生和次生礦物等的晶格中，是自然地質(zhì)風化過程的結(jié)果，受礦物成分及巖石風化、土壤侵蝕的影響較大，通常不易釋放也不易被生物吸收，能長期穩(wěn)定存在[18]。F4-Cd含量在0.61～1.32 mg·kg-1之間，占CdT的20.9%～45.6%，光灘和堿蓬灘F4-Cd賦存比例均超過40%，顯著高于互花米草灘和蘆葦灘，表明光灘和堿蓬灘中的Cd相對較為穩(wěn)定。

土壤中的Cd賦存形態(tài)受多種因素的影響，其中pH、有機質(zhì)、植物根系、陽離子交換量等可能起到關鍵作用[36]。通常pH越高，可交換Cd含量和比例越低，其生物有效性越低[45]，光灘較低的F1-Cd水平可能與其較高的pH(>8.1)有關。原生灘涂中互花米草、蘆葦生物量遠高于光灘和堿蓬灘，其地下根系極為發(fā)達，根系有機酸等分泌物可將穩(wěn)定的Cd礦活化，從而提高了F1-Cd等活性Cd的含量和賦存比例[46]，此外，互花米草和蘆葦根區(qū)微生物相對更為活躍，在微生物作用下，金屬氧化物結(jié)合態(tài)Cd、有機結(jié)合態(tài)Cd、殘渣態(tài)Cd均可轉(zhuǎn)化為活性較強的可交換Cd[47]。研究顯示，原生灘涂互花米草灘和蘆葦灘土壤陽離子交換量顯著高于堿蓬灘和光灘(未發(fā)表數(shù)據(jù))，郭平等[48]研究發(fā)現(xiàn)，陽離子交換量越高，土壤可交換Cd含量越高，因此互花米草灘和蘆葦灘較高的F1-Cd水平可能也與較高的陽離子交換量有關。

圖6　原生灘涂不同植被演替帶土壤Cd形態(tài)分布特征注：F1-Cd、F2-Cd、F3-Cd、F4-Cd分別表示酸溶態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)及殘渣態(tài)。Fig. 6　Fraction characteristics of Cd in soils in vegetation successions of the pristine tidal flatNote: F1-Cd, F2-Cd, F3-Cd, and F4-Cd stand for acid-soluble, reducible, oxidisable, and residual Cd.

2.2.2土壤Cd賦存形態(tài)的垂直分布

各演替帶土壤Cd賦存形態(tài)隨深度的變化如圖7所示。總體而言，植被演替帶中各Cd賦存比例及含量沒有表現(xiàn)出明顯的垂直變化規(guī)律，不同深度之間Cd含量和比例差異均不顯著，這可能與采樣區(qū)復雜的土壤、根系環(huán)境及采樣深度較淺有關。

2.2.3基于風險評價準則(RAC)的Cd生態(tài)風險評價

根據(jù)風險評價準則，利用有效態(tài)Cd所占比例獲得原生灘涂植被演替帶土壤Cd生態(tài)風險。如圖8所示，原生灘涂總體上有效態(tài)Cd比例為28.2%，處于中等環(huán)境風險，但已接近高風險閾值(30%)，原生灘涂土壤Cd風險需要引起足夠重視。不同植被演替帶中，蘆葦灘和互花米草灘有效態(tài)Cd比例均超過30%，達到高風險水平，而光灘和堿蓬灘均為中等風險。

由于可還原態(tài)Cd易于轉(zhuǎn)化為有效態(tài)并二次釋放，因此綜合考慮有效態(tài)和可還原態(tài)，互花米草灘二者比例為47.2%，蘆葦灘為45.6%，堿蓬灘為33.1%，光灘為29.8%，互花米草灘仍具有更高的潛在生態(tài)風險。與基于SQG-Q系數(shù)(CdT)的風險綜合分析，原生灘涂不同植被演替帶中，土壤Cd風險總體表現(xiàn)為：互花米草灘>蘆葦灘>堿蓬灘>光灘。隨著互花米草的進一步擴張，其土壤Cd風險值得關注。

本研究結(jié)果顯示，原生灘涂在成土母質(zhì)、高堿高磷環(huán)境以及大型植物等影響下，土壤存在較高的Cd含量和風險。盡管目前土壤中的Cd主要源于自然因素，但考慮到近年來江蘇沿海經(jīng)濟的快速發(fā)展和各類工業(yè)園區(qū)的興建，可能通過各種途徑將Cd帶入原生灘涂，富集于土壤和植物中，并進一步影響原生灘涂珍稀物種生境和生態(tài)系統(tǒng)健康。更重要的是，目前大規(guī)模的圍墾開發(fā)，正將大量原生灘涂轉(zhuǎn)變?yōu)槿藶橛玫兀诖诉^程中，可能存在大量Cd的重新活化和二次釋放，此方面的研究需要進一步加以關注。

圖7　原生灘涂植被演替帶土壤Cd賦存形態(tài)垂直分布特征Fig. 7　Vertical distribution of Cd fractions of soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

圖8　原生灘涂植被演替帶土壤酸溶態(tài)Cd的質(zhì)量分數(shù)分布圖Fig. 8　Mass fraction of the acid-soluble Cd in soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

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