桐鄉某皮革廠周邊土壤重金屬污染及健康風險評價

傅曉钘 劉婷婷

摘要?[目的]分析桐鄉某皮革廠周邊土壤重金屬污染及健康風險評價。[方法]以桐鄉某2個皮革廠周邊500 m內土壤作為研究對象，測定春季盛行風東南風下風向區域不同水平距離及深度處（0～30?cm）土樣中Cd、Pb、Cr、As、Zn、Cu、Co、Ni、Hg 9種元素的含量，并采用地累積指數法和健康風險評價法對重金屬污染狀況進行評價。[結果]2個研究區域污染狀況相似，表層土壤中均有4種重金屬（Cd、Co、Ni、Hg）高于嘉興市土壤背景值的情況，其中Hg和Cd兩類重金屬元素普遍超出標準值，但平面內濃度分布無明顯規律可循，人類活動對該區域重金屬干擾強烈，而風向對重金屬分布影響不大;2個皮革廠周圍土壤中Cd、Hg處于偏嚴重污染-嚴重污染，Co、Ni處于無污染-偏中度污染，Pb、Cr、As、Zn、Cu為無污染，并且各金屬的污染程度沒有隨土壤深度的增加而減輕，在縱向分布上沒有呈現出一定的規律性;健康風險評價表明，研究區域內，Cd、As、Ni 3類重金屬元素致癌風險雖然均在可接受范圍內，但都已存在潛在致癌風險，應重視源頭的防治。[結論]該研究為桐鄉市土壤環境質量的預警提供依據。

關鍵詞?重金屬污染;地累積指數;健康風險評價; 桐鄉;皮革廠

中圖分類號?X53文獻標識碼 A文章編號?0517-6611（2018）35-0080-07

近年來，我國土壤重金屬污染事件頻發，不僅對耕地與農產品質量構成嚴重威脅，還直接損害了民眾身體健康，影響社會穩定[1]。2012年對廣東韶關市仁化縣董塘鎮 3～14歲的兒童進行血鉛普查，發現 69人中有37人血鉛超標[2]。另一方面，依照現有數據，我國受鎘、砷、汞、銅、鋅等重金屬污染的耕地約有0.1億hm2，每年因重金屬污染的糧食達1 000多萬t，造成的直接經濟損失200余億元[3]。中東部部分經濟發達地區，以及長三角、珠三角和東北老工業基地周邊的土壤重金屬污染現象十分突出，“鎘大米”等環境事件的頻發，也折射出土壤污染治理成為了迫在眉睫需要解決時，需要相關部門進一步加強土壤重金屬污染預防和修復工作[4]。

皮革行業在我國輕工業中占有較重要的地位，特別是隨著世界產業結構的調整，我國已經成為世界皮革加工中心及銷售中心[5]。皮革的鞣制方法很多，其中鉻鞣制法是目前制革效果最優良的一種方法[6]。皮革生產制造中產生的重金屬污染破壞當地生態平衡，可以使用行業內被應用最頻繁的單項積累指數法對浙江省土壤中的重金屬進行科學的評價，得出的數據表明，目前浙江省土壤中的重金屬元素Cd、As、Pb、Zn、Cu平均含量均顯著高于浙江省土壤背景值。5種重金屬超標指數表明浙江省研究區的農業土壤中Cd、Cu等重金屬的超標情況已經較為嚴重;此外，As、Zn、Pb等元素的含量超標狀況也不容樂觀[7]。桐鄉市是一個以傳統工業為主的城市，其中，皮革產業總體占比較大。但是截至目前，針對桐鄉市土壤重金屬污染的研究過少，且都是以初步調查和簡單污染評價的形式對小范圍農田、郊區和工礦企業周邊土壤重金屬污染現狀進行調研，而涉及土壤重金屬污染對人體健康危害評估的相關研究鮮見研究。該研究以嘉興市重點監控企業中的桐鄉某2個皮革廠周邊土壤為對象，測定春季盛行風東南風下風向不同水平距離及深度處土樣中Cd、Pb、Cr、As、Zn、Cu、Co、Ni、Hg 9種元素的含量，并采用地累積指數法和健康風險評價法對重金屬污染狀況進行評價，以便更詳實地了解污染現狀、預測污染發展趨勢，以期為桐鄉市土壤環境質量的預警提供依據。

1?材料與方法

1.1?研究區域概況?此次研究的桐鄉市2個皮革廠都位于桐鄉市某工業區內，地理位置優越，水資源豐富，坐落于多個村落之間。一號皮革廠是一家傳統的制造業公司，主要經營牛皮沙發革，牛毛皮、羽毛（絨）及其制品的皮革鞣制加工。二號皮革廠經營范圍為皮革、皮毛以及皮毛制品，是專注于服裝服飾、紡織、皮革行業的民營企業公司。盡管這2個皮革廠已經初具規模，生產工藝先進，但是在帶動當地經濟增長的同時，也不可避免地在一定程度上損害周圍環境。為了完善土地資源的利用、保護人體的健康，該研究根據皮革廠排廢排污的一般特點和皮革廠周邊具體情況選擇了Cd、Pb、Cr、As、Zn、Cu、Co、Ni、Hg 9種常見的重金屬元素進行污染評價和健康風險評價。

1.2?樣品采集與測定

1.2.1?土壤采集與預處理。

表層土壤采樣采取網格布點方式，此次以嘉興市2個重點監控皮革廠公司作為調研對象，每個廠根據場地面積采集10個點位，每個點位之間的距離為100 m，2個廠一共采集20個點位，各個點位分別采集0～10、10～20、20～30 cm不同深度的土壤剖面樣品3份，整個調研過程共采樣60份。采樣時要注意避開外來土層和新近擾動土層，每個采樣點采集的土壤均勻混合后采集1～2 kg裝進采樣袋，同時標明編號。從現場采集完土壤樣品并在采集袋上編號之后，要將其帶回實驗室去除動植殘體等異物并進行一系列的風干、磨碎、過篩、均勻、裝袋，為后續的測定試驗做好準備。

1.2.2?土樣測定。

待測土樣使用平板消解法消解之后，使用電感耦合等離子體光譜儀（ICP-MS）利用國標法分別測定土壤組成元素中Cd、Pb、Cr、As、Zn、Cu、Co、Ni、Hg 9種元素的含量。

試驗所用藥劑均在優純級別，所用試驗用品均用10%稀硝酸浸泡24 h后，用超純水再次洗滌。為保證分析的準確性，試驗全程做空白樣和平行樣，并在測試過程中加入國家標準土壤參比物質（GSS-1）進行質量控制，各種金屬的回收率均在國家標準參比物質的允許范圍內。

1.3?評價方法

1.3.1?地累積指數法（Igeo）。

地累積指數法是1969年德國科學界Muller[8]提出用于研究沉積物中重金屬的污染程度的一種定量評價方法。該法不但能反映沉積物中重金屬的分布特征，還能比較直觀判別人為活動對環境的影響[9]，近年來被國內外學者廣泛應用于土壤重金屬污染的評價，計算公式：

式中，Cn為樣品中某種重金屬含量的測定值，mg/kg;Bn為參比值，該研究選取嘉興市土壤背景值，mg/kg。經過系統的計算，地累積指數與污染程度分級標準見表1。

1.3.2?人體健康風險評價法。

土壤重金屬污染的危害主要在于空氣中的土壤飛塵進入人體口鼻損害呼吸系統;人類食用受污染的糧食蔬果，從而使重金屬進入食物鏈傷害人體健康;或者通過皮膚直接接觸進入人體內循環。皮革廠的周圍分布著小面積的農田，日常生產中也排出許多煙塵，這些客觀原因讓重金屬污染三方面的危害被放大。該研究著重于探索重金屬對人體健康的致癌風險評價，在此模型中囊括上述3種不同途徑危害。

1.3.2.1?暴露評估。土壤飛塵經過呼吸系統而攝入的污染量：

式中，EDI呼吸、EDI皮膚、EDI食用、EDI總的單位均為mg/（kg·d）;CS為金屬的含量，mg/kg;IR空氣為空氣攝入量，m3/d;IR土壤為土壤攝入量，m3/d;PEF為土壤塵產生因子，m3/kg;SA為皮膚接觸表面積， cm3/d;AF為皮膚的吸收系數，mg/cm2;ABS為皮膚吸收率，%;EF為暴露頻率，d/a;ED為暴露年限，a;BW為體質量，kg;AT為平均作用時間，d。

由于進行暴露評估計算時成人與兒童選取的參數標準具有顯著差異性，依據我國現有的場地環境評價導則、USEPA健康風險評估法等理論依據，結合近年來國內外各類實際研究結果，這次評價的各類參數取值見表2。

1.3.2.2?毒性評估與風險表征。此次研究的9種重金屬中，Cd、Pb、As、Ni 4種元素同時存在非致癌健康風險和致癌風險，但由于目前Pb的具體致癌毒性參數無從借鑒，所以該研究僅針對Cd、As、Ni探究其致癌健康風險。致癌斜率因子（SF）及參考劑量（RfDj）是健康風險評價中的重要參數，Cd、As和Ni的非致癌和致癌效應毒性參數詳見表3。

致癌健康風險評價計算公式如下：

式中，Riski為土壤重金屬不同途徑下致癌風險指數;（Risk）T為土壤重金屬致癌風險指數總和;EDIi為平均每天不同污染物的日攝入量，mg/（kg·d）;SFi為致癌斜率因子，（kg·d）/kg。

一般用一定數量人口出現癌癥患者的個數表示致癌健康風險指數Risk。USEPA規定，當Risk<1×10-6時，可以認為不存在致癌風險; Risk>1×10-6，存在致癌風險;當1×10-6≤Risk≤1×10-4，此時在可接受范圍內存在致癌風險。

2?結果與分析

2.1?重金屬污染現狀及來源分析

重金屬由于其毒性和在環境中的持久性而被列入有害污染物組別[10]。近年來，土壤重金屬污染以及與其相關的土壤環境質量評價研究越來越引起人們的關注[11]。在不同土地利用類型中，稻田土壤中重金屬平均含量最高，果園土壤和菜園土壤次之，茶園土壤重金屬含量平均最低[12]。該研究以浙江省嘉興市土壤背景值為對照，使用超標倍數直觀地表達重金屬的污染程度，其中人類活動對重金屬含量的影響用變異系數表示。為了解皮革廠周邊土壤各類重金屬的污染現狀、探究春季盛行風下風向區域距污染源遠近不同所產生的污染程度分布差異，分別測定了兩廠研究區域內西北方向以網格布點法均勻布點的點位金屬含量，所得結果詳見表4～5。

土壤重金屬污染除自然因素外，還與現代工礦業和農業的生產以及人類的活動影響有關，這是造成土壤重金屬污染的主要原因[13]。從表4可以看出，被測定的9種重金屬在皮革一廠表層土壤中Cd、Co、Hg 3種重金屬超標，Cd的超標率為100%，Hg的超標率為80%，Co的超標率最低，僅為20%。從表5可以看出，被測定的9種重金屬在皮革二廠的表層土壤中依舊是以上3種重金屬超標，Cd的超標率為90%，Hg的超標率為80%，Co的超標率仍然最低，僅為30%。以上表格內數據，變異系數越大，反映人類活動對重金屬含量的影響程度越深，一旦變異系數超過30%，表明此類金屬受人為影響已經相當嚴重。9種重金屬在皮革一廠變異系數從小到大順序依次為Zn、Pb、Cr（Cu）、Ni、Cd、As、Hg、Co;其中Co的變異系數達86%，為強變異，由此可知Co的含量受人類活動影響特別嚴重;除Zn、Pb、Cr、Cu外，其余4種元素變異系數均超過30%，所以皮革一廠周邊土壤重金屬含量受人為影響相當嚴重。皮革二廠變異系數從小到大順序依次為Zn、Cu、Pb（Cr）、As、Ni、Cd、Hg（Co），其中Co和Hg的變異系數均達77%，屬于強變異，這2種元素的含量受人類活動影響特別嚴重;除Zn、 Pb、Cr、Cu外，其余3種元素變異系數也都超過30%?？傮w而言，2個皮革廠廠區周邊土壤重金屬污染程度與人類活動頻繁密切相關。

從整體數據以及分布圖來看，所有采樣點的各種重金屬元素濃度在土壤中的區域分布不存在一定規律性，大量數據也很難得出區域分布情況。在2個皮革廠研究區域內，采樣點的Pb、Cr、As、Zn、Cu、Ni元素濃度值整體都十分正常，超標率和平均超標值都為0，處于濃度極低且非常安全的狀態。Co在表層土壤中出現極個別的超標情況，且情況不是很嚴重，從高值的變異系數可以看出其含量的多少與人類活動緊密相關。經過比較可知，皮革一廠周邊表層土壤鎘在任意采樣點都大大超過《土壤環境質量標準（GB 15618—1995）》二級標準所規定的各類元素標準值限值，平均值超標倍數為16.86倍，污染最嚴重的采樣點1 Cd濃度含量（9.97 mg/kg）超過背景值甚至高達153倍之多，超過標準值33倍。皮革二廠的Cd元素也大部超標，平均值超標倍數為5.13倍。2個廠中，Hg的超標率和變異系數都在一個高水平值，可見受人為影響十分嚴重。較其他行業而言，皮革類工廠的污染主要集中在Cd和Hg的污染[14]。2個廠之間雖然距離較遠，但工藝和材料的相似性導致污染狀況極度相似。從上述2個廠的工藝流程以及能查到的資料，與試驗數據相結合來看，能推測出皮革廠整體生產工藝復雜，工序繁瑣，原材料可能存在Cd和Hg的各自的化合物，加工分離釋放出大量的相關重金屬，皮革廠未處理最終的廢水廢氣或處理不到位直接將其排放于大自然中，另一方面可以推測出絕大多數皮革廠的工藝所需原材料等附著的Cd和Hg的量非常大，沒有進行有效處理附著物之后就進行對原材料的使用。因為Hg的毒性很強，致死劑量低，所以我國針對各類功能水都做出了與之對應的具體要求，飲用水、灌溉水含Hg必須在0.001 mg/L以內，漁業用水最高0.005 mg/L[15]。此外，人體對甲基汞雖然有一定的排泄消解能力，但是成年人的每天攝入量若超過0.025 mg，它就開始危害人體的健康[16]，例如日本的水俁病，就是成年人過量吸收甲基汞，導致在腦內瘋狂累積[17]。正常土壤的含Cd量為0.01～2.00 mg/kg，平均為0.35 mg/kg，一旦長期超標，將嚴重影響人體的安全[18]?！版k米”“鎘菜”是重金屬Cd在農作物體內殘留的產物，骨痛病與人類長期食用這類受污染的農作物之間有密不可分的聯系[19]。Cd污染的危害不僅限于此，它還讓人體內部器官發生不同程度的質變，引起糖尿病、心血管方面的疾病等[20]。另外，重金屬Cd污染致癌、致畸、致突變方面的報道也層出不窮。經過調查得知，在我國貴州赫章、江西贛州、廣西桂林、湖南衡東、廣東馬壩和遼寧張士地區，農作物Cd含量超標，10%以上居民已出現不同程度腰背、四肢、骨關節疼痛等癥狀[21]。

桐鄉市常年主導風向為東南風，該研究在皮革廠的西北方位以網格布點法均勻布設點位，所有采樣點的各種重金屬元素濃度在土壤中的區域分布不存在一定規律性，大量數據也很難得出區域分布情況。產生這種現象主要存在3個方面的原因：①其他企業排污的干擾;②2個廠分別處于工業園區及小鎮邊緣，人口雖然不多，但是存在農田用地，且人類活動頻繁，工業園區也伴隨著發展開始開疆拓土，綠地、空地以及農田小路有翻新進行建設的可能性;③桐鄉市常年強風天氣，重金屬容易隨大氣沉降到距離更遠的地方。風向對土壤重金屬的區域性分布無顯著影響。

2.2?地累積指數評價

采用地累積指數法對皮革廠周邊土壤中9種重金屬進行總體評價，各類重金屬濃度在土壤中縱向評價結果分別見表6～7。

從表6～7，皮革一廠周邊土壤重金屬地累積指數Igeo從大到小的排序為Cd、Hg、Co、Ni、Cu、Zn、Cr、As、Pb，皮革二廠周邊土壤重金屬Igeo從大到小順序為Cd、Hg、Co、Ni、Cu、Cr、Zn、As、Pb。Cd在一廠的地累積指數最高為8.83，Hg的最高值為6.97;隨著土壤深度增加，Cd的含量逐漸降低，而Hg未表現出任何規律;在0～10 cm處，Co存在輕度污染，Ni也存在部分點位輕污染，其余重金屬元素地累積指數平均值均小于0，總體處于無污染水平，且含量變化在縱向上沒有明顯規律可循;在研究區域內，Hg的地累積指數變化最大，13.3%處于無污染水平，66.9%的土樣為偏重污染到極重污染水平。Cd在二廠的地累積指數最高為8.88，Hg的最高值為7.10;隨著土壤深度增加，兩類重金屬污染嚴重程度均在加深;在0～10、20～30 cm處Co存在輕度污染，Ni存在部分點位輕污染，其中重金屬污染在縱向沒有表現出特定規律，且其余重金屬地累積指數平均值均在0以下，處于無污染水平?？梢?，兩廠周邊土壤幾乎都存在重度的Cd和Hg混合污染，輕度的部分Co、Ni污染。

由上述分析可知，針對此次調查的桐鄉市皮革一廠和桐鄉市皮革二廠的實測結果進行地累積評價，了解到工廠的周遭土壤中重金屬元素的垂直分布無特殊情況且不存在一定的相關規律。Cd和Hg在皮革二廠特別出現的隨土壤縱向深度加深重金屬含量也增多的規律，多半為重金屬在表層土壤中向下滲透的結果，且大多數金屬都在深層（20～30 cm）處含量較高，因此，應當著重注意對深層土壤的防治。該研究測定的9種重金屬中，選取典型污染重金屬Cd、As、Co、Ni、Hg進行人體健康風險評價。

2.3?健康風險評價

2.3.1?暴露評估分析。該研究針對Cd、As、Co、Ni、Hg 5種重金屬對兒童和成人的致癌日暴露評估進行計算，具體結果詳見表8～9。

由表8～9可知，3種途徑的重金屬日攝入量從大到小依次為EDI食用、EDI皮膚、EDI呼吸，且食用的攝入量遠高于經呼吸系統吸入和皮膚直接接觸的重金屬含量。成人經3種途徑攝入的重金屬含量均高于兒童。皮革一廠范圍內，暴露劑量在成人食用攝入Ni元素時為最高值，其值為9.68×10-5 mg/（kg·d），兒童經呼吸系統攝入Cd的含量最小，暴露劑量最小值為1.71×10-11 mg/（kg·d） 。在皮革二廠，暴露劑量在成人食用攝入Co元素時為最高值，其值為1.25×10-4 mg/（kg·d），兒童經呼吸系統攝入As的含量最小，暴露劑量最小值為2.76×10-11 mg/（kg·d）。

2.3.2?健康風險評價。

由表10可知，皮革一廠研究范圍內，Cd的致癌健康風險指數（Risk）最大值均通過食用攝入，其中兒童為1.73×10-6，成人為2.88×10-6，均在致癌風險可接受范圍內;Cd的Risk最小值均為呼吸吸入，其中兒童為4.78×10-11，成人為2.88×10-10，均不存在致癌可能性。As、Ni在單一途徑上的致癌風險表現與Cd類似，在3種不同的接觸途徑下，成人Risk均高于兒童，且成人和兒童的Risk最大值均出現在通過食用攝入途徑下，As為成人7.04×10-6和兒童4.16×10-6，Ni為成人3.70×10-5和兒童2.23×10-5，致癌風險在可接受范圍內。由表可知，3類重金屬元素的成人健康風險指數在3種接觸途徑下均高于兒童，且總致癌健康風險指數也高于兒童。綜上所述，單一途徑及3種途徑共同作用下Cd、As、Ni的致癌風險均在可接受范圍內，但已存在潛在致癌風險，應對其排放加以控制。

由表11可知，在皮革二廠研究區域內，Cd的致癌健康風險指數（Risk）最大值均通過食用攝入，其中兒童為1.80×10-6，成人為2.98×10-6，均在致癌風險可接受范圍內;Cd的Risk最小值均為呼吸吸入，其中兒童為4.98×10-11，成人為4.12×10-11，均不存在致癌可能性。As、Ni在單一途徑上的致癌風險表現與Cd類似，且成人和兒童的Risk最大值均出現在通過食用攝入途徑下，As為成人7.66×10-6和兒童4.62×10-6，Ni為成人3.80×10-5和兒童2.28×10-5，致癌風險在可接受范圍內。由表中大部分數據可知，3類重金屬元素的成人健康風險指數在3種接觸途徑下均高于兒童，且總致癌健康風險指數也高于兒童。綜上所述，單一途徑及3種途徑共同作用下Cd、As、Ni的致癌風險均在可接受范圍內，但已存在潛在致癌風險，應對其排放加以控制。

3?結論

（1）桐鄉市某皮革一廠表層土壤中Cd、Co、Hg 3種重金屬超標，Cd的超標率為100%，Hg的超標率為80%，Co的超標率最低，僅為20%。皮革二廠的表層土壤中依舊是以上3種重金屬超標，Cd的超標率為90%，Hg的超標率為80%，Co的超標率僅為30%。在2個廠區研究區域內，除Zn、Pb、Cr、Cu外，其余5種元素變異系數均超過30%，可見人類活動對該地重金屬污染程度有很大的影響。2個廠受污染情況相似，但區域分布情況無明顯特征規律，風向對該區域的重金屬分布影響微乎其微。

（2）皮革一廠周邊土壤重金屬地累積指數Igeo從大到小的排序為Cd、Hg、Co、Ni、Cu、Zn、Cr、As、Pb。皮革二廠周邊土壤重金屬Igeo從大到小順序為Cd、Hg、Co、Ni、Cu、Cr、Zn、As、Pb。Cd、Hg處于偏嚴重污染-嚴重污染，Co、Ni處于無污染-偏中度污染，Pb、Cr、As、Zn、Cu為無污染，并且各金屬的污染程度沒有隨土壤深度的增加而減輕，在縱向分布上沒有呈現出一定的規律性。

（3）在兩廠的研究區域內，Cd、As、Ni 3類重金屬元素致癌風險雖然均在可接受范圍內，但都已存在潛在致癌風險，應該對其排放量加以控制，予以高度重視和防治。

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