燃油結焦影響因素及抑制方法綜述

王晨臣，彭孝天，王蘇明，劉衛華，馮詩愚

（南京航空航天大學航空宇航學院，南京210016）

0 引言

近年來，世界各國都在進行高馬赫數飛行器的研制，隨著馬赫數的提高，飛行器表面由于強烈的氣動加熱會使滯止溫度越來越高，導致熱負荷大幅增加，同時對航空發動機的性能要求也越來越高，提高發動機的性能需要更高的增壓比和渦輪前溫度，從而使發動機的熱負荷進一步增加。于是飛行器上的熱管理問題成為高馬赫數飛行器發展過程中亟待解決的難題。采用傳統的機械制冷系統或制冷劑進行冷卻，會不可避免地增加飛行器的負重，使用飛機所攜帶的燃料做冷源進行冷卻，可有效解決這一問題。

使用飛機所攜帶的燃料作為冷卻劑時，由于吸熱使燃料溫度不斷升高，此時會不可避免地結焦。結焦會給飛行器帶來許多不利的影響，如換熱管路管壁結焦會使換熱管路壁面熱阻增加，導致壁面傳熱品質惡化同時也影響了燃油的冷卻性能。結焦產物脫落后會隨著流體流到發動機噴嘴部位堵塞噴嘴[1]，改變噴嘴噴霧形狀，進而影響霧化品質，使燃燒室燃燒不充分，燃燒效率降低，使局部受熱過高等，嚴重時可導致發動機停車熄火。結焦還會導致金屬管道中滲碳，使發動機的機械性能降低，大大縮短發動機使用壽命。

因此，進行結焦機理及結焦影響因素和抑制方法的研究對于飛機所攜帶的燃料做冷卻劑及飛機上的熱管理來說具有重要意義。

1 燃油結焦概述

1.1 燃油結焦分類和機理

隨著溫度的升高，結焦機理也會發生變化，可分為熱氧化結焦和裂解結焦。

熱氧化結焦的主要機理是隨著燃料溫度的升高，燃料產生自由基（R·），自由基再與燃料中溶解氧反應生成氫過氧化物，從而生成結焦前體，結焦前體與熱氧化的其他小分子產物聚合生成大分子，從而結焦[2]，自由基（R·）參與的鏈式反應過程如圖1所示，具體結焦過程如圖2所示。

圖1 自由基（R·）參與的反應鏈過程

圖2 熱氧化結焦過程

隨著溫度繼續升高，燃料中溶解氧被消耗，熱氧化結焦速率下降，此時由于高溫導致的裂解結焦漸漸占據主體地位，由于裂解結焦機理非常復雜，目前還沒有完全統一的理論，這里僅作簡單介紹。裂解結焦一般分為3種[3]：第1種為金屬催化生焦，高溫燃油在金屬催化下生成金屬碳化物，而金屬碳化物作為結焦前體，繼續與裂解產物反應產生結焦；第2種為非催化生焦，主要由于燃料本身裂解產生的小分子產物間聚合、環化而形成大分子，再結合管壁上脫落的焦體和金屬粒子產生結焦；第3種為生成自由基導致的結焦，由于前2種原因生成的小分子產物，金屬碳須等物質與熱裂解后生成的自由基反應，進一步脫氫縮合后產生積碳顆粒，從而產生結焦沉積物。在實際過程中，會有多種結焦機理同時發生作用，所以結焦是一個十分復雜的過程。

1.2 燃油結焦的影響因素

燃油結焦的影響因素主要有：溫度、壓力、流動方式、管路表面處理、添加劑或微量化合物、溶解氧含量等。其中對燃油結焦影響最大的因素是燃油本身溫度，其溫度不同不僅結焦的機理不同，而且結焦的速率和結焦量也有很大差異。壓力、流動方式以及管路表面處理一般只會導致結焦量或結焦分布位置發生變化。

2 燃油結焦特性研究現狀

2.1 溫度對燃油結焦的影響

大量的試驗數據表明，隨著溫度的升高，燃油首先發生熱氧化結焦，結焦速率逐漸增長到一峰值，然后下降；當溫度升高到一定區域時，出現裂解結焦，其速率隨溫度升高而不斷增長。在過渡區域內，熱氧化結焦和裂解結焦反應共存，隨著溫度繼續升高，僅存在裂解結焦，且結焦速率隨溫度的升高而迅速增長。大多數燃油結焦速率隨溫度變化情況如圖3所示。

圖3 燃油結焦隨溫度變化

Taylor W F[4]在1974年通過對包括JP-5在內的6種燃油進行試驗得出：飽和空氣燃料的沉積物形成速率隨著溫度的升高而增長，在350～425℃溫度范圍的過渡區域急劇下降，然后隨著溫度升高再次增長；Giovanetti A J等[5]在1985年對Jet-A燃油熱穩定性進行了試驗，發現溫度對燃油沉淀形成具有顯著影響；Chin JS等[6]在1992年的試驗中認為影響沉積速率最重要的因素是燃料溫度及其管壁溫度特別是壁表面和相鄰燃料之間的溫度差；Spadaccini L J等[7]在1999年對Jet-A和JP-8燃油進行了一系列試驗，發現壓力和持續時間對沉淀速率的影響很小，溫度的影響最大。熱氧化結焦在316℃左右時達到峰值，然后由于溶解氧和結焦前體的消耗而降低，裂解結焦開始于約427℃，單調增加。

范啟明[8]等在2002年對吸熱型烴類燃料掛式四氫雙環戊二烯exo-THDCPD、甲基環己烷MCH以及航空煤油RP-3進行了熱穩定性研究，結果表明：3種燃料的熱氧化結焦在某溫度下存在波峰，熱裂解結焦隨溫度升高迅速增加，基本呈指數關系；王英杰[9]等在2009年研究了進口溫度對航空煤油RP-3的管內結焦的影響，結果表明：結焦速率隨溫度的升高先增加后下降，在80～160℃管內壁結焦總量隨著油溫的升高先不斷增加，但當進口油溫超過127℃時，結焦總量基本保持不變，但隨著溫度的升高，結焦峰值向前推移，且結焦峰值增大。

2.2 壓力對燃油結焦的影響

壓力對燃油結焦的影響較小，一些試驗研究數據表明，隨著壓力的升高，結焦量小幅度減少，結焦分布稍有變化。Taylor W F[4]在1974年對2種燃油在不同壓力下進行試驗表明壓力對燃油結焦有一定影響；琚印超[10]等在2010年進行了壓力對航空煤油RP-3結焦影響的試驗，結果表明：壓力增大，管壁結焦峰值有略微向下游移動的趨勢，且結焦總量有所減少，即提高壓力對管壁有一定的結焦抑制。

2.3 流動方式對燃油結焦的影響

流動方式對結焦的影響較小，在水平、垂直的不同流動方式下，結焦量基本相等，結焦分布稍有不同；流速增大，結焦量增加。

Chin J S等[6]在1992年進行的試驗表明流速和管徑通過影響雷諾數來影響沉積速率。在試驗覆蓋的流速范圍內，沉淀速率隨雷諾數的增大而上升；Szetela E J等[11]在1985年進行了RP-1、丙烷和天然氣分別流經銅鍍和鎳鍍管壁時壁面溫度、燃料流速對燃油結焦影響的試驗發現，在銅鍍管路流動中，當壁面溫度小于640 K時，結焦速率隨流速加快有所下降，當壁面溫度高于640 K時，結焦速率隨流速加快而不斷提高。

范啟明[8]等在2002年進行了3種航空燃料熱穩定性方面的試驗研究，表明隨著燃料流速的加快，在低流速時熱氧化沉積增加較快，在高流速時增加緩慢，基本趨于一定值；熱裂解沉積量隨流速的加快而增加；吳瀚[12]等在2011年進行了流動方式對航空煤油RP-3結焦影響的試驗，流動方式分為豎直向上、水平、豎直向下，試驗表明，結焦速率隨著溫度升高先增大后減小，存在峰值區域，在不同的流動方式下，結焦速率分布曲線相似，結焦總量相當；Zhi T等[13]在2014年進行了物理因素對超臨界狀態下航空煤油RP-3熱氧化結焦的影響的試驗發現，隨著管道質量流速的加快，雷諾數不斷增大，此時管路表面結焦速率升高，但單位質量RP-3的結焦量先減少，然后增加。

2.4 管路表面處理對燃油結焦的影響

大量研究表明，金屬材料對于熱氧化結焦和裂解結焦都具有強烈的催化作用。金屬表面上催化形成的沉積物促進二次沉積，其通過反應性物質在初始沉積物上的反應進行。因而改善金屬表面材料微觀晶體結構及材料表面鈍化對燃油結焦具有顯著的抑制效果。

And O A等[14]在2000年進行了JP-8燃料在壁溫為500℃和壓力為3445 kPa下流經不同壁面時的裂解結焦試驗，結果顯示管路表面碳沉積量大小排序為：鎳＞不銹鋼316＞不銹鋼304＞惰化硅制鋼管＞玻璃襯里不銹鋼。管路表面惰化處理可有效減少沉積量；Ervin J S等[15]在2003年使用 Jet-A燃料進行了加熱管路表面處理和添加劑對結焦影響的試驗，表明在不同壓力下管路表面惰化處理可大大減少沉積量，管路表面處理和燃料添加劑對于減少沉淀量具有協同效應；Dewitt M J等[16]在2011年使用不同航空燃料在超臨界條件下熱裂解結焦的試驗中發現，管路表面鈍化可有效抑制絲狀碳的形成，從而抑制裂解結焦。

金迪[17]等在2010年對航空煤油的試驗研究中發現，不銹鋼表面高溫氧化后生成的氧化物鈍化層可有效抑制RP-3在材料表面的熱氧化結焦，且氧化溫度越高，抑制效果越強；朱琨[18]等在2012年研究了不銹鋼表面進行磷化、酸洗鈍化以及電解鈍化對超臨界壓力下航空煤油RP-3熱氧化結焦的抑制效果，發現不銹鋼表面的鈍化膜層可有效降低不銹鋼表面的催化活性，按抑制效果排序為：電解鈍化＞酸洗鈍化＞磷化鈍化；李范[19]等在2014年采用化學強氧化-陰極還原法，在材料表面得到穩定的富鉻氧化層，使得材料表面平整致密，可有效減少結焦物質的附著。

2.5 添加劑或微量化合物對燃油結焦的影響

添加劑抑制結焦效果因燃油的種類及添加劑或微量化合物的類型和添加量而異。對于熱氧化結焦，可使用抗氧化劑來抑制，抗氧化劑可消耗燃油中溶解氧或與熱氧化過程中的自由基作用，以抑制結焦前體的生成來達到抑制熱氧化結焦的目的；對于裂解結焦，不同的結焦抑制劑具有不同的抑制機理，包括使管路表面材料鈍化來抑制管壁的催化效應，或消耗自由基，使其不能與裂解產物結合生焦從而抑制結焦，還可通過改變結焦的物理形態使之松散、易于清除來達到抑制效果，上述機理可同時進行。

Taylor W F[20]在1976年研究了微量硫化合物對脫氧烴類航空燃料結焦速率的影響，通過向高度穩定的JP-5燃料中加入質量分數為3‰的各種硫化物，發現沉淀量隨硫化物濃度的升高而增加，但并非線性變化，燃油脫氧對結焦形成過程的抑制作用取決于燃油中存在的微量硫化合物的類型和含量；Taylor W F等[21]又在1978年使用脫氧JP-5燃料，研究了微量氮、氧含量的存在對結焦速率的影響，發現氮化合物在高溫下基本無影響，但其中一些氮化合物在一定環境條件下將導致燃油儲存期間沉淀的形成，在研究的氧化合物中，發現過氧化物對燃料的穩定性的危害非常大，一些酸、酯和酮危害次之，而其它物質對沉積物的形成基本無影響；Pickard J M等[22]在1997年進行了微量Fe2O3對Jet-A燃油熱氧化結焦影響試驗，通過在空氣飽和的Jet-A（POSF-2827）燃油（0.065‰的O2）中添加質量分數為0.004‰的氧化鐵，發現由于氧化鐵的催化自氧化，使得表面沉積的最大值和速率均有所降低；Wickham D T等[23]在2000年進行的試驗表明，二苯基硒化物可在高壓狀態下在金屬表面形成非常穩定的鐵、鎳硒化物，在低濃度下可顯著減少90%的絲狀碳的形成，從而有效抑制燃油結焦；Strohm JJ等[24]在2004年在JP-8航空燃料中添加體積分數為2%的四氫化萘，發現管路表面的碳沉積量減少81%以上，幾乎不存在絲狀碳和硫化合物，表明加入四氫化萘不僅能有效抑制結焦，還可降低JP-8燃料中存在的有機硫化合物；Coleman M M等[25]在1992年通過對Jet-A航空燃油的相關試驗發現，苯甲醇、1,4-苯二甲醇和類似分子的物質可抑制高溫下燃料的裂解結焦。

潘富敏[26]等在2001年分別進行了含磷化合物、含硫化合物、堿金屬鹽及復合劑對航空煤油RP-3結焦抑制試驗，結果表明：含硫化合物的抑制效果優于含磷化合物及堿金屬化合物，復合劑的抑制結焦性能比單劑大大提高,最佳配比時能抑制99%以上的結焦量；郭永勝[27]等在2004年進行了P-2含磷結焦抑制劑的添加對吸熱型碳氫燃料NNJ-150裂解結焦速率影響的試驗，發現P-2含磷結焦抑制劑可明顯降低燃料裂解結焦速率，且不改變燃料裂解氣態產物分布，同時有效改善結焦物質的形態結構以及碳氫元素的組成，對清焦工作有較大幫助；郭永勝等[28]又在2005年進行了含硫結焦抑制劑對吸熱型碳氫燃料S-1裂解結焦速率影響的試驗，結果表明：含硫抑制劑可明顯降低燃料裂解結焦速率，且抑制效果好于含磷結焦抑制劑，但含硫抑制劑對燃料裂解產物的分布情況有一定影響；Guo W等[29]在2009年進行了氫供體和有機硒對正十二烷和航空煤油RP-3結焦影響的試驗，分別使用了四氫化萘（THN）、R-四氫萘酮（THNone）和芐醇（BzOH）、二苯基硒化物（Ph2Se）和二苯基二硒（Ph2Se2）及其混合物，試驗發現這些添加劑可有效抑制正十二烷和航空煤油RP-3的結焦，并改變了沉積物的形態，氫供體主要通過降低裂解速率來抑制結焦，含硒化合物可同時降低由表面催化引起的熱氧化結焦和裂解結焦，二者還具有協同效應；張強強等[30]在2013年進行了添加抑制劑對航空煤油RP-3裂解和結焦影響的試驗，發現添加抑制劑后，燃料熱穩定性有所提高，燃料裂解率降低，但降低幅度不明顯，添加劑同時抑制了表面催化結焦與自由基生長結焦的形成，由于添加劑的作用，積炭覆蓋表面效果更好，結焦速率下降，穩定后結焦速率更低。

2.6 溶解氧含量對燃油結焦的影響

大量試驗研究證明，燃油中溶解氧含量對熱氧化二次反應結焦過程起著至關重要的作用。降低燃油中溶解氧含量可顯著降低熱氧化結焦量。

Jones E G等[31]在1993年對Jet-A燃油的試驗中發現沉淀總量與溶解氧含量成比例，并將溶解氧與沉積物之間的緊密關系歸因于有害硫化合物的存在，試驗表明：分別在 205、195、185、175、165、155 ℃的等溫條件下測量空氣飽和燃料中溶解氧的耗盡，發現溶解氧消耗速率與溫度有著密切關系，在185℃的壁面和燃料溫度下，當Jet-A燃料中溶解氧完全耗盡時，表面沉積量達到最大值，說明表面沉積速率和溶解氧消耗相關；Taylor W F[5]在1974年進行了6種燃油在不同溶解氧濃度下的試驗，大量試驗數據表明，降低溶解氧濃度可有效減少燃油結焦；And JSE等[32]在1996年在對2種Jet-A燃油的試驗中發現，降低燃油中溶解氧含量，加熱段沉淀量反而增加，并將該現象與溶解氧部分消耗聯系在一起，當溶解氧只有部分消耗時，存在1個并非最高的溶解氧濃度，其產生最多的沉積量；Ervin JS等[33]在1997年對航空燃油JP-8的試驗中發現沉積物的形成可能受到上游溶解氧含量的影響，在某些條件下，較少的溶解氧可以產生更多的沉淀物。

孫海云[34]等在2006年分別進行了2,6-二叔丁基對甲基酚（BHT）和茶多酚（TPP）2種酚型抗氧劑作用下對吸熱型碳氫燃料NNJ-150的熱氧化穩定性影響的試驗，發現加入BHT和TPP后，結焦量減少，顏色深度降低，抗氧劑可延長燃料的氧化誘導期，提高燃料熱氧化穩定溫度；Pei X Y等[35]在2016年進行了航空煤油RP-3熱氧化結焦特性試驗，試驗數據表明：在壓力為3 MPa和質量流量為1 g/s的條件下，降低入口燃油的溶解氧濃度可顯著降低燃油熱氧化結焦量，在相同加熱條件下，與空氣飽和燃料相比，脫氧燃料的結焦量可降低31%，而更高的溶解氧含量將會導致更高的結焦量。

3 結束語

（1）根據對國內外大量試驗數據的歸納分析可知，溫度是燃油結焦最大的影響因素，溫度不同，結焦機理不同。而壓力、流動方式對其影響很小，故常通過溶解氧含量、表面材料改性及添加劑來達到抑制結焦的目的。

（2）抑制燃油結焦，除進行燃料精制外，還可針對不同的結焦機理采取不同方法。對于熱氧化結焦，可通過去除燃油中溶解氧（如氮氣洗滌、使用分子篩吸附劑、化學還原劑、膜過濾器等）或通過添加抗氧化劑來抑制；對于裂解結焦，可通過添加結焦抑制劑（如供氫劑、金屬鈍化劑、分散劑、復合添加劑等）或通過反應管路表面處理（如降低粗糙度和表面化學改性等）來抑制。

（3）燃油除氧系統具有可自循環、環保的優點，該系統在理想效果下可將燃油中的溶解氧含量降到非常低的水平，從而杜絕熱氧化結焦。將其與添加抑制劑配合使用，將會比使用多種添加劑的方式更加可靠、實用，該方面研究必定被重視。

（4）對于裂解結焦，除添加結焦抑制劑外，通過化學方式對材料表面改性也為抑制結焦提供了新方向。該方法被認為是今后解決燃油結焦最有希望的手段之一。

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