吉蘭泰鹽湖盆地地下水Cr6+、As、Hg健康風險評價

高瑞忠,秦子元,張 生,2,賈德彬,2,杜丹丹,2,張阿龍,王喜喜 (.內蒙古農業大學水利與土木建筑工程學院,內蒙古 呼和浩特 0008；2.內蒙古水資源保護與利用重點實驗室,內蒙古 呼和浩特 0000；.美國歐道明大學,弗吉尼亞 諾福克 2529)

隨著社會經濟的快速發展,重金屬污染已引起了人們的廣泛關注,其污染與危害已成為人類面臨的重要環境問題之一[1].重金屬是一種不能被降解的有毒物質,因其生物毒性、生物富集性和持久性,使得其污染問題難以解決[2].重金屬污染地層,進入含水層系統中,使地下水水體功能受到制約,影響社會生產效率和國民生活質量,直接或間接對人們的健康產生嚴重威脅.因此,研究重金屬在環境中(包括土壤、地表水和地下水等)的含量和分布,以及對人類健康的影響就顯得十分必要[3].國內外眾多學者采用不同的研究方法針對地下水重金屬的來源、空間分布特征及污染評價開展了大量的分析研究工作[4-12],在國內,黃冠星等[4]分析了珠江三角洲污灌區地下水重金屬含量特征,研究了重金屬間的相關特性;喬岡等[5]揭示了陜、豫接壤地帶的某金礦區地下水樣的重金屬元素及氰化物的含量特征,運用單項、綜合污染指數評價方對地下水環境質量做了評價;張妍等[6]在黃河下游引黃灌區定量分析了 11種重金屬元素的含量以及空間分布特征,并對地下水中重金屬做了健康風險評價;林曼麗等[7]等研究了皖北礦區不同含水層中的重金屬元素的含量特征并作出健康風險評價;楊彥等[8]采用US EPA推薦的健康風險評價模型對常州市城區、城郊不同暴露途徑下地下水污染進行了評價;國外Muhammad等[9]針對巴基斯坦北部科伊斯坦地區的飲用水進行了重金屬健康風險評價及源分析的研究;Bhowmick等[10]對印度西孟加拉地區地下水中As的健康風險與可能的治理評價方法進行了總結;Rajasekhar等[11]進行了印度城市地下水石油污染的健康風險評價研究;Mishra等[12]采用不同線性系統進行了重金屬泄露污染地下水的健康風險評價的長期對比分析研究.

綜上可知,國內對地下水重金屬的研究多集中在工業發達區,對于西北干旱半干旱地區的研究較少,并且地下水為西北干旱區生活生產的主要供水水源,地下水的水質安全對于社會穩定和經濟發展至關重要.因此,本文選取西北干旱區吉蘭泰鹽湖盆地作為典型研究對象,旨在揭示吉蘭泰鹽湖盆地地下水中重金屬的空間分布特征,分析鹽湖盆地重金屬的污染及健康風險狀況,探討鹽湖盆地重金屬的來源,以期為吉蘭泰鹽湖盆地地下水資源合理開發利用、地下水污染控制,以及保障居民生活飲水安全和身體健康、區域社會穩定和經濟發展提供參考依據.

1 材料與方法

1.1 研究區概況

吉蘭泰鹽湖盆地 (38°50′N～40°40′N,104°55′E～106°40′E),位于內蒙古阿拉善盟東部,東南臨賀蘭山北麓,東北側與烏蘭布和沙漠相接,西南以騰格里沙漠的東北緣的低山臺地為界,西北側到達巴音烏拉山,流域面積為 20025km2,地面高程為1013～3159m(圖1).

吉蘭泰鹽湖盆地為 NE～SW 走向的第四紀更新統湖積物堆積的橢圓形盆地,地貌包括基巖山地、山前傾斜平原、臺地、沙地和盆地等[13].鹽湖盆地屬于典型的溫帶大陸性氣候,夏季炎熱,冬季寒冷,干旱少雨.多年平均氣溫 8.6℃,最高氣溫達41.5℃,多年平均降水量109.5mm,多年平均蒸發量為2960.7mm,最大月降水量一般出現在7或8月份.

吉蘭泰鹽湖盆地主要行政區劃為吉蘭泰鎮,該區以吉蘭泰鹽湖鹽業及副產品工業為主,包括少量農業、畜牧業和商業等共存的多元化經濟結構.吉蘭泰鹽湖是我國重要的鹽業生產基地,在全國鹽業生產工業中具有舉足輕重的地位,吉蘭泰鹽化集團是我國目前機械化程度最高、產量最大的湖鹽生產企業,是世界規模最大的鈉生產企業.

圖1 吉蘭泰鹽湖盆地地下水采樣點分布Fig.1 Distribution of sampling points in Jilantai Salt Lake Basin

1.2 數據來源與處理

1.2.1 采樣點設置 為研究吉蘭泰鹽湖盆地地下水主要重金屬成分的空間分布和化學特征,采樣點布設結合鹽湖盆地流域的地貌特征,考慮鹽湖盆地地下水的匯流方向,以吉蘭泰鹽湖為中心向四周發散狀均勻布設,共71個采樣點(圖1),采樣井為開采淺層地下水的飲用水井或灌溉用井.

1.2.2 樣品分析與測定 樣品采集與處理遵循地下水環境監測技術規范[14],采樣瓶為細口塑料瓶,用1:1硝酸溶液浸泡48h后,分別用1:1鹽酸溶液和二次蒸餾水洗滌數次,瀝干備用.每組水樣包括一個原水樣(2.5L)和一個加 HNO3(1:1)酸化的水樣(1L的塑料瓶),樣品均送于內蒙古自治區水資源保護與利用重點實驗室測定.Hg 和 As 通過北京普析通用 PF6-2型雙道全自動原子熒光光度計測定,檢出限分別為 Hg＜0.001μg/L、As＜0.01μg/L,精密度＜1.0%,測試線性范圍＞103;Cr6+通過TU-1810PC紫外可見分光光度法測定,檢出限為 0.004mg/L.為保證分析的準確性,重金屬含量測定全程做空白樣,每個樣品均采用 3組平行實驗,取均值作為樣品測定最終值.

1.2.3 數據處理 數據的數理統計分析采用EXCEL2010和數據處理系統DPS15.1軟件完成,重金屬成分的空間分布特征圖利用 ArcGIS10.1制作.

1.3 研究方法

1.3.1 單因子指數法 單因子評價法是將每個水質指標與對應評價標準進行比較,確定水質類別,選擇水質單項指標中最差的類別來確定水體的水質類別[15],計算公式為:

式中:Pi為第i類重金屬的單因子污染指數;Ci為第 i類重金屬測定值,mg/L;Si為第 i類重金屬水質標準,mg/L.當 Pi≤1時,表示該種重金屬對水質無影響;當 Pi＞1時,表示該種重金屬對水體質量有一定影響,數值大小反映污染影響程度.

1.3.2 內梅羅指數法 內梅羅指數法是考慮極值的計權型多因子環境質量評價方法,是計算綜合污染最常用的方法之一[16],它既可以反映各重金屬對地下水環境的綜合作用,還可突出高濃度重金屬對地下水質量的影響,具有更好的適用性和優越性[17],計算公式為:

式中:PN為測點i的綜合污染指數,依據PN可將地下水重金屬污染劃分為清潔(PN≤0.7)、尚清潔(0.7＜PN≤1.0)、輕度污染(1.0＜PN≤2.0)、中度污染(2.0＜PN≤3.0)和重污染(PN＞3.0)5 個等級;Pimax為測點i重金屬單項污染指數的最大值;為單因子指數的加權平均值,wi為重金屬的污染權重, Swaine依據重金屬對環境的影響程度進行了區分,其中wCr的權重為2, wHg的權重為3,wAs的權重為3[18].

1.3.3 健康風險評價 環境健康風險評價是將污染物對人體健康的危害程度定量化,從而實現對環境的安全性進行判斷與評估的一種方法,其評價對象包括化學致癌物和非化學致癌物兩部分.環境健康風險評價模型有很多,其中 US EPA模型可以實現考慮大氣、水、土壤、食物鏈等4種介質攜帶重金屬通過食入、吸入和皮膚接觸等多種暴露途徑進入人體而產生健康風險的評價,其機理清晰,計算過程簡便,定量評價,得到了我國學者的廣泛認可和應用,因此,本文采用 US EPA推薦的經飲用水途徑進入人體的健康風險評價模型對地下水中的重金屬風險進行評估,計算公式為[19-20]:

式中: R總為污染物經飲用水途徑的總平均健康風險,a-1;Rci為第i種致癌重金屬經飲用水途徑的平均致癌風險,a-1;Rni為第i種非致癌重金屬經飲用水途徑的平均健康風險,a-1;qi為第i種致癌重金屬的飲用水途徑致癌強度系數,mg/(kg·d); RfDi為第i種非致癌重金屬通過飲用水途徑攝入的參考劑量,mg/(kg·d);Di和Dig分別為第i種致癌和非致癌重金屬通過飲用水途徑的單位體重日均暴露劑量,mg/(kg·d);2.2為成人每日平均飲水量,L;Ci為地下水中各金屬的實測濃度,mg/L;W為人均體重,kg;L為人均壽命,a.

通過計算致癌物和非致癌物經飲用水途徑的總平均健康風險值,并對比健康風險參考標準(表1),進而判斷地下水的健康風險程度.

表1 健康風險參考標準[21](a-1)Table 1 Reference criteria of health risk (a-1)

1.3.4 數理統計分析法 利用地下水重金屬之間、以及與地下水中其它主要離子成分的統計相關性來判斷它們是否具有同樣的來源[22-24].當重金屬成分與某離子成分相關系數 r＜|r0|min時,可接受重金屬成分與該離子成分為獨立的這一假設,排除該離子成分與重金屬成分具有同源性;而當 r＞|r0|min時,表明重金屬成分與該離子成分為相關序列的假設,它們具有相同或相似的來源,其中:

式中:|r0|min為重金屬成分與某離子成分之間顯著相關系數的最低值;P為顯著性水平;tP為分布雙側檢驗的臨界值;n為數據個數.

2 結果與分析

2.1 地下水重金屬含量統計特征

表2 吉蘭泰湖盆地重金屬含量統計值Table 2 Statistical parameters of heavy metal content in Jilantai Salt Lake Basin

由表2可知,吉蘭泰鹽湖盆地地下水中Cr6+、As、Hg的濃度范圍跨度較大,最大值分別為最小值的 27、619和 394倍,平均濃度順序為Cr6+＞As＞Hg.變異系數表征數據的離散程度,當其小于 10%為弱變異性,在 10%～100%為中等變異性,大于 100%為強變異性[25],Cr6+、As兩種重金屬的變異系數超過 100%,具有強變異性,說明各采樣點Cr、As兩種重金屬含量存在較大變化,并且As的變異系數為Cr6+的2倍,表明As的含量變化尤為明顯,不排除是受人類活動的影響所致, Hg具有中等變異性,但變異系數也接近100%,各點含量差異較Cr6+、As小.Cr6+、As的最大值大于地下水質量Ⅲ類標準值,而最小值小于標準值,表明鹽湖盆地存在局部超標點或超標區域,Hg的最大值小于標準值,表明鹽湖盆地整個區域無超標現象.

2.2 地下水重金屬含量空間分布特征

利用ArcGIS10.1以地統計學克里格插值繪制吉蘭泰鹽湖盆地地下水重金屬 Cr6+、As、Hg的空間分布圖(圖2).

吉蘭泰鹽湖盆地地下水中普遍含有 Cr6+,在鹽湖上游圖格力高勒溝谷及鹽湖東北部Cr6+含量較高,其他局部區域呈現斑狀高值區.對西南部上游圖格力高勒溝谷巖土的表層、-50cm和-100cm深度共采樣120個,化驗分析顯現其中均含有Cr6+,巖土中這些Cr6+經大氣降水淋濾作用和地下水溶濾作用隨地下水向下游運動擴散,并且下游地下水埋深為2～3m,流域夏季最高溫度達到 40℃以上,因此蒸發作用強烈,致使地下水中 Cr6+濃度不斷升高甚至超標;該區域內無工礦企業存在,排除人類活動為 Cr6+的主要成因.

As在鹽湖盆地西南區域的臺地含量較高,類似于區域Cr6+的成因,臺地巖土存在含As的化學物質,由大氣降水淋濾作用、地下水溶濾作用或離子交換作用進入含水層中,導致整個臺地較大范圍地下水出現As高值區;鹽湖東北部出現As含量點狀高值區,鑒于該區域沒有與 As直接相關的工礦企業,可能存在與 As間接相關的工礦企業,通過工業廢水、廢渣、廢氣的間接排放砷化物,經過大氣沉降、淋濾作用進入地下水,致使地下水中的As出現點狀污染.

圖2 研究區地下水重金屬空間分布Fig.2 Spatial distribution of heavy metal from the groundwater

Hg高值區域主要以帶狀出現在鹽湖盆地西北部的巴音烏拉山,主要原因為巴音烏拉山的巖土含有 Hg,經長期的物理化學風化侵蝕,大氣降水淋濾及入滲進入地下水中,致使巴音烏拉山Hg含量出現帶狀分布;在鹽湖周邊及東北部也出現帶狀 Hg含量的高值區,原因為上游巴音烏拉山地下水在向下游徑流運動過程中攜 Hg,加之下游地下水埋深淺,蒸發強烈,致使下游地下水中的 Hg含量也呈現帶狀分布,并濃度不斷升高;在賀蘭山山前沖洪積平原區出現點狀高值區,推測原因為人類活動造成,如生活廢棄物長期堆放或垃圾焚燒等,降水淋濾作用而進入地下水,隨地下水運動而遷移.

總體上,鹽湖盆地地下水中 3種重金屬元素的含量既呈現出明顯的帶狀或塊狀區域高值分布特征,也出現了點狀高值分布特征,表明鹽湖盆地地下水重金屬元素的分布與變化既受到巖土礦物、水利特征等天然因素影響,又受到人類活動,如工業、農業、城市、突發環境事故等的多重因素影響,使得鹽湖盆地的地下水重金屬空間分布變得較為復雜.

2.3 地下水環境質量評價

2.3.1 單因子指數評價 基于地下水質量Ⅲ類標準進行吉蘭泰鹽湖盆地地下水重金屬的單因子污染評價及統計分析(表3),鹽湖盆地地下水采樣點的 Cr6+、As出現含量超標,超標率分別為8.45%、2.82%,污染指數最大值分別為標準值的2.18倍和1.31倍,而Hg未發現超標,含量均低于地下水質量Ⅲ類標準.鹽湖盆地地下水中 3種重金屬污染程度均值的排序為Cr6+＞Hg＞As,監測的Cr6+、As、Hg三種元素的單項污染指數均值都小于 1,表明鹽湖盆地整體未出現污染狀況,其中Cr6+、Hg單項污染指數的均值分別是As的3.9倍和1.8倍.

表3 研究區重金屬單因子污染指數評價結果統計Table 3 Statistical parameters of heavy metal evaluation from the single-factor pollution index

從 Cr6+的單因子污染指數空間分布(圖 3A)可知,Cr6+的單因子指數主要超標區域在吉蘭泰鹽湖西南側、沿圖格力高勒溝谷呈條塊狀分布,在鹽湖附近的盆地中心Cr6+含量較高.對比Cr6+,As的超標點分布相對分散,僅2個采樣井地下水超標,分別分布鹽湖盆地的西南部和東北部,而且Hg未發現超標,因此,這里未進行As和Hg的單因子指數空間分布的分析.

2.3.2 內梅羅指數評價 吉蘭泰鹽湖盆地內梅羅指數評價結果(表 4)表明,鹽湖盆地地下水采樣井 87.3%處于安全清潔的狀態,有 7%達到了警戒線的范圍,存在污染趨勢,屬于尚清潔的狀態,僅有 5.6%的樣點發生了輕度污染,平均綜合污染指數為 1.321,最大值為 1.602,不存在中度和重度污染.

表4 地下水綜合污染指數等級統計Table 4 Statistical parameters of heavy metal evaluation from Nemerow index

由吉蘭泰鹽湖盆地內梅羅指數空間分布(圖 3B)可以看出,鹽湖所處區域內梅羅指數小于 0.7,為清潔狀態,在鹽湖西南的圖格力高勒溝谷出現輕度污染區域,其他區域地下水水質良好,屬于清潔狀態.圖格力高勒溝谷達到污染警戒線和輕度污染,主要原因為該區域巖土中的元素成分會經過降水淋濾作用進入地下水,上游地下水徑流過程中的溶濾作用也會使巖土中的元素成分進入地下水并隨地下水向下游運移,而下游溝谷區域地下水埋深淺,蒸發劇烈,使得多種重金屬富集.

對比 Cr6+的單因子污染指數空間分布可知,內梅羅指數具有相似的空間分布,表明 Cr6+污染程度高,對地下水環境質量的影響大,因此,應特別關注 Cr6+的變化情況,這對于鹽湖盆地地下水污染控制、保障當地居民生活飲水安全和身體健康有著十分重要的作用.

總之,對比地下水質量Ⅲ類標準,鹽湖盆地地下水Cr6+、As出現超標,Hg未發現超標,超標區域主要在吉蘭泰鹽湖西南側;鹽湖盆地地下水總體處于安全清潔的狀態,僅在鹽湖西南的圖格力高勒溝谷出現輕度污染區域.

圖3 研究區重金屬評價空間分布Fig.3 Spatial distribution of evaluated results for the heavy metal

2.4 地下水重金屬健康風險評價

健康風險評價模型中重金屬的致癌強度系數和飲水暴露的參考劑量參照 US EPA標準,Cr6+、As致癌強度系數分別為 41mg/(kg·d)、15mg/(kg·d),Hg的非致癌物質的暴露參考劑量為0.0003mg/(kg·d)[26],評價對象為特定人群,根據中國衛生統計資料,內蒙古自治區人均預期壽命為 73.8a,成人人均體重為 65.0kg,計算得到吉蘭泰鹽湖盆地地下水重金屬通過飲用水途徑所引起的平均個人年健康風險(表5).

表5 經飲用水途徑的化學致癌物質和非化學致癌物質的健康風險(a-1)Table 5 Health risk values for chemical carcinogens and non-chemical carcinogens by the way of drinking water (a-1)

通過飲用水途徑的化學致癌物的健康風險值遠高于非化學致癌物的健康風險值(表5).化學致癌物 Cr6+在地下水水樣中所致健康危害風險值的數量級在 10-6～10-4,表明鹽湖盆地局部點或局部區域超過了US EPA最大可接受風險水平,同時Cr6+健康危害風險值高于瑞典環保局、荷蘭建設環保局、英國皇家協會、IAEA最大可接受風險,局部點或局部區域超過了 ICRP最大可接受風險,而整個鹽湖盆地 Cr6+的平均健康危害風險值低于US EPA和ICRP最大可接受風險,高于其他標準值;As在地下水水樣中所致健康危害風險值的數量級在10-8～10-5,低于US EPA和ICRP最大可接受風險,存在局部點或局部區域超過剩余其他標準值的最大可接受風險水平;總的致癌風險與 Cr6+類似,鹽湖盆地局部點或局部區域超過了US EPA和ICRP最大可接受風險水平,同時整個區域高于瑞典環保局、荷蘭建設環保局、英國皇家協會、IAEA最大可接受風險,而整個鹽湖盆地平均化學致癌風險值低于US EPA和ICRP最大可接受風險,高于剩余其他標準值;Cr6+平均健康危害風險為總致癌風險貢獻率的 89%,遠遠高出As的健康危害風險貢獻率(圖 4),因此,Cr6+應為優先控制污染物,作為首要的環境健康風險控制指標.

圖4 鹽湖盆地化學致癌物質貢獻率Fig.4 Contribution rate of chemical carcinogens

Hg在地下水中通過飲水途徑引起的健康危害風險值較小,數量級為 10-12～10-9a-1,即每年每千萬人口中,因飲用水中的 Hg受到的健康危害或死亡的人數最多為 1人,健康危害風險值低于所有健康風險參考標準的最大可接受風險.所以,非化學致癌物 Hg的健康危害風險度極低,可以忽略其對鹽湖盆地地下水的影響.

通過化學致癌物及總健康風險值空間分布(圖5)可知,在吉蘭泰鹽湖西南側、沿圖格力高勒溝谷存在塊帶狀分布區的致癌風險高于US EPA最大可接受風險水平,包括吉蘭泰鹽湖在內的局部區域超過 ICRP最大可接受風險水平,而低于US EPA最大可接受風險水平;盡管整個鹽湖盆地As的致健康危害風險低于US EPA和ICRP最大可接受風險,但相對來說,在鹽湖盆地西南區域的臺地健康危害風險較高;對于鹽湖盆地總健康風險,類似于Cr6+健康風險分布,在吉蘭泰鹽湖西南側存在塊帶狀分布區的健康風險高于 US EPA最大可接受風險水平,沿圖格力高勒溝谷至西南臺地區域超過 ICRP最大可接受風險水平,剩余其他區域健康風險較低.

圖5 化學致癌物及總健康風險值空間分布Fig.5 Spatial distribution of chemical carcinogen and total health risk value

2.5 地下水離子成分同源性特征

相關分析是推測水體或土壤離子來源的重要依據,通過離子間的相關性可以判定水體或土壤中離子污染來源、途徑等重要信息,如果離子間存在顯著或極顯著的相關性,表明這些元素可能存在復合污染或同源關系[27].

重金屬Cr6+、As、Hg與主要化學成分或指標進行統計相關分析(表6),Cr6+與Cr、K+呈極顯著的正相關關系,而與其他化學組分或指標的相關性不顯著,Cr6+部分超標的原因包括吉蘭泰鹽湖盆地的高錳酸鹽指數偏高,存在促使 Cr3+容易氧化成為 Cr6+;Hg與 SO42-呈極顯著的正相關關系,與 NO3-呈顯著的正相關關系,而與其他化學組分或指標的相關性不明顯,表明 Hg的存在受制于酸堿條件;As與KMO4呈極顯著的正相關關系,與 Cr呈顯著的正相關關系,且與大多數的元素呈不明顯的負相關關系,As與 Cr存在一定的同源關系.

2.6 討論

完整的US EPA健康風險評價模型是4種介質(如大氣、水、土壤、食物鏈等)攜帶重金屬通過食入、吸入和皮膚接觸3種暴露途徑進入人體產生健康風險的評價[28-29],而本文只單獨討論了Cr6+、Hg、As三種重金屬通過飲用水的途徑對人體產生的健康風險,因此總的健康危害風險數值要小于實際的健康危害風險.由于地下水健康危害風險計算僅區分了致癌物和致癌物兩個部分,而致癌污染物同樣可能具有非致癌物的一些效應,因此評價得出非致癌物的健康危害風險很有可能被低估[30],但一些研究結果表明,水中的重金屬含量很低,但通過飲用水途徑計算出的健康危害風險值會偏高[31-35].由于各種重金屬對人體健康的危害不是獨立產生作用,而目前沒有統一方法進行重金屬導致的混合風險的健康風險評估,這將是今后進一步研究的重點.

3 結論

3.1 吉蘭泰鹽湖盆地地下水中普遍含有 Cr6+、As、Hg.鹽湖盆地地下水中 Cr6+、As、Hg含量既呈現出明顯的帶狀或塊狀高值分布區域,又出現點狀高值分布特征,表明其分布與變化既受到巖土礦物、水動力特征等天然因素影響,又受到人類活動影響.

3.2 吉蘭泰鹽湖盆地地下水采樣點的Cr6+、As含量出現超標,而 Hg未發現超標;地下水總體處于安全清潔的狀態,局部發生輕度污染,不存在中度和重度污染.

3.3 對于吉蘭泰鹽湖盆地,通過飲用水途徑的化學致癌物的健康風險值遠高于非化學致癌物的健康風險值.鹽湖盆地平均化學致癌風險值低于US EPA最大可接受風險水平,存在局部點或局部區域超過US EPA最大可接受風險水平.

3.4 Cr6+部分超標的原因包括吉蘭泰鹽湖盆地的高錳酸鹽指數偏高,存在促使 Cr3+氧化成為Cr6+;Hg的存在受制于酸堿條件;As與Cr存在一定的同源關系.

3.5 吉蘭泰鹽湖盆地超標區域主要位于吉蘭泰鹽湖西南側的圖格力高勒溝谷區域,該區域內現狀居民生活用水存在一定的潛在健康風險,因此建議地下水開發利用過程中應針對以 Cr6+為主的重金屬進行凈化預處理,以降低該區域內的通過飲用水途經而產生的健康風險.

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