車用鈦酸鋰電池生命周期評價

殷仁述,楊沿平,楊 陽,陳志林 (湖南大學,汽車車身先進設計制造國家重點實驗室,湖南 長沙 410082)

以尖晶石結構的鈦酸鋰(LTO)取代石墨作為負極材料的鋰離子電池常被稱為鈦酸鋰電池.由于LTO電池在安全性、循環壽命、低溫適應性、快速充放電等方面具備顯著優勢[1],近年來配備此類動力電池的純電動客車銷量逐步上升.據最新補貼政策,搭載LTO電池的快充類純電動客車補貼強度有所提高[2],其未來市場規模有望進一步擴大.相比鎳鈷錳三元鋰(NCM)和磷酸鐵鋰(LFP)等主流鋰電池,盡管 LTO 電池能量密度偏低[3],但其循環壽命較長,在車用階段后剩余容量很可能遠未達 80%的報廢閾值,此外兼具快速充放電能力和較高的安全性,適合以儲能系統形式進行二次利用[4].

由于國內尚無針對車用LTO動力電池上述特點開展的生命周期評價(LCA)研究,其能源、環境與資源等表現難以得到科學評估.本文根據車用鋰電池各階段特點,構建包含有二次利用階段的完整生命周期評價模型,選擇搭載于純電動城市客車平臺上的 LTO電池作為評價對象開展LCA研究,評價結果可為產業政策制定或產品生態設計提供參考.

1 評價方法

1.1 系統邊界與功能單位

LCA是指對一個產品的整個生命周期中所有輸入、輸出及其潛在環境影響進行匯編和評價的過程[5].借助LCA人們可識別并量化某產品系統全生命周期各階段中能源與材料消耗、環境排放以及相關影響,并尋求降低上述負面影響的方法和措施.

典型LCA研究首先需明確研究目的、系統邊界和功能單位.本文研究目的在于探尋LTO電池全生命周期各階段能源、溫室氣體以及不可再生礦產資源等方面影響,因此研究范圍涵蓋了電池整個生命周期,包括生產、首次使用、重制、二次使用和回收等 5個階段,其系統邊界及生命周期主要環節見圖1.

圖1 系統邊界與電池生命周期主要環節Fig.1 System boundary and main processes in battery’s life cycle

功能單位是指經過量化的產品功能或績效特征[5],選擇與已有研究相同的功能單位可確保不同LCA研究結果之間具備可比性,因此本文以LTO電池包中每kW·h容量為功能單位.

1.2 評價對象與數據來源

評價對象為某企業生產的純電動客車用LTO電池包,該生產企業為2016年中國LTO純電動客車及車用LTO電池包的主要制造商[6].評價對象的配套車型為12m級城市客車,屬占據同時期市場主導地位的大中型客車,故具有一定代表性,相關參數見表1.由于LTO電池的實際循環壽命難以獲得,故以文獻中統計結果設其容量衰減至80%的循環壽命為10000次[7].

表1 電池包與配套車型參數Table 1 Specifications of vehicle and battery pack

本文中常用鋰電池材料(包括正極、負極、隔膜、電解液等)的基礎流背景數據來源于本研究團隊構建的“中國常用鋰電池材料基礎數據庫”;能源與運輸服務等數據來源于中國生命周期核心數據庫(CLCD)[9].

1.3 影響評價指標和計算方法

影響評價是指根據選定的影響指標和評價模型,將清單分析結果轉化為潛在環境影響的過程,主要目的在于幫助人們理解產品系統對某些環境(包括資源)特性所造成的影響大小.

本文選取總能量消耗(CED)、全球變暖潛值(GWP)和不可再生礦產資源消耗(ADP(e))等3項影響指標,用于衡量電池對能源、環境和不可再生礦產資源的影響,單位分別為 MJ、kg CO2eq.和kg Sb eq.,特征化因子來源于荷蘭萊頓大學開發的CML模型[10].

2 模型構建

2.1 基礎流清單模型

首先構建生命周期第s階段物料、能源和運輸服務輸入量矩陣METs:

式中:ms,i、es,i與 ts,i分別表示參與產品生命周期第s階段中第i種物料、能源或運輸服務的量;p、q及r分別表示該階段物料、能源和運輸服務的種類數.

之后,構建所有輸入物料、能源和運輸服務的基礎流清單矩陣Is:

式中:is,ij表示第 j種輸入單元過程基礎流中第 i項值,其第1至第a項為不可再生礦產資源投入值,第 a+1至第 a+b項為一次能源投入值,第a+b+1至a+b+c項為環境排放值;a、b、c分別表示基礎流清單中不可再生礦產資源、一次能源和環境排放的種類數.

再構建本階段環境排放量矩陣Ps:

式中:ps,i(i＞a+b)表示產生的第 i類排放物的質量;c表示排放物的種類數,由于該矩陣中從第 1項至第a+b項皆為空值,因此以0來填充.

則第s階段的最終基礎流清單矩陣REs為:

式中:res,i為第s階段基礎流清單中的第i項值;a、b、c含義與式(2)一致.

通過式(1)至(4)可計算電池生命周期 5個階段的基礎流清單.然而回收處置階段不僅消耗了物料、能源與運輸服務,也獲得了再生產品.為評估該部分收益,構建再生產品的質量矩陣Mrcv,以及和再生產品對應的原生產品基礎流矩陣Ivg:

式中:mrcv,i為本過程所獲得的第 i種再生產品的質量.

式中:ivg,ij為本過程所獲得的第j種與再生產品相對應的原生產品的基礎流清單中的第i項值.

故包含了回收收益的全生命周期基礎流清單矩陣RELC為:

式中:RE1～RE5分別為第1～第5階段的基礎流清單矩陣;reLC,i為全生命周期基礎流清單中的第 i項值.

2.2 影響評價模型

影響評價模型可將各階段基礎流清單與最終影響潛值相關聯,該轉化過程中的核心要素為特征化因子,故構建特征化因子矩陣CF:

式中:cfij表示表示基礎流清單中第 j項值與第 i種影響類型相對應的特征化因子;a、b、c與前文中定義相同,h表示影響類型的數目.

則電池第s階段的影響評價結果矩陣IPs為:

式中:ips,i表示電池第s階段影響評價結果中第i種影響的值,h與前文中定義相同.

3 過程清單與關鍵參數設定

關于物流過程,設各類原輔料均采用公路運輸方式,平均運距為184km[11];天然氣以管道輸送,平均運距為615km[11].

3.1 生產階段

生產1kW·h的LTO電池的物料清單[12]見表2;模組與系統部分由于缺乏實際數據,通過參照文獻[13]中的物料構成進行等比例換算后獲得;電芯能量密度為60W?h/kg.

3.2 首次使用階段

本階段中電池存儲的大部分能量在經過兩次轉換之后轉移到了車輛動力系統,而非由電池自身所消耗.因此,本階段能耗主要有電池充放電效率導致的損耗,和由電池質量引起的額外能耗.根據文獻設電池充放電效率為 0.9[7],車輛行駛過程中由質量所導致的能耗占總能耗的56%[14].

假定該客車服務 8a,年出勤 347d,以年均行駛距離4.5萬km[15]計算可得其日均行駛130km,故充電頻率為每日一充.車用階段總行駛距離為36萬 km,根據表2中數據可得本階段總電耗為1.92×105kW·h,其中由充放電效率導致的能耗為1.92×104kW·h,由質量引起的額外能耗為1.41×104kW·h,共經歷充放電循環 2776次.

表2 生產階段物料、能耗、運輸服務與排放清單Table 2 Bill of materials, energies, transportations and on-site pollutants in the producing stage

3.3 重制階段

表3 重制為儲能系統生產清單Table 3 Bill of materials, energies and transportations in the re-purposing stage

重制是退役電池包進行二次使用之前必須經歷的過程,根據某電池梯次利用試點項目[16],將退役車用電池包重制為儲能系統需將原電池包外殼拆除,更換為適應儲能系統的新外殼,原模組和 BMS系統經調整后可繼續使用,故本階段每kW?h電池包重制的生產清單見表3.

3.4 二次使用階段

本階段中退役電池以儲能系統的形式繼續運行,主要功能為峰谷電力調節,即在特定的時間段進行充電或放電,因此其能耗主要是由于系統內阻和能量轉換過程所導致的損耗.設總充放電效率仍為90%,每日循環1次,充放電深度為80%,且電池容量以線性規律衰減,則截至電池容量衰減為初始值 50%時,一共經歷充放電循環 22224次,共釋放電能9.36×105kW·h,因系統內阻和能量轉換引起的能耗為1.04×105kW·h.

3.5 回收階段

目前LTO電池尚未進入大規模報廢期,因此國內外尚無專門針對該類電池的商業化回收案例.考慮到本款電池的正極材料為 NCM,參考相關回收企業[17]情況,整理得到每 kW?h電池包中電芯回收處理環節(含正極材料回收)的清單見表4.

表4 電芯處理環節清單Table 4 Bill of products, materials, energies and transportations in the cell recovery process

根據圖1,本階段還包括了廢鋁、銅、鋼和廢塑料等材料的回收.假定廢金屬材料通過熔煉進行再生,廢塑料以熱熔、重新造粒方式再生,可得其再生過程能耗清單[18-20].假設在電池破碎與分選過程中材料損耗率為0.1,則每kW?h電池包中待回收廢料質量清單見表5.

表5 待回收廢料清單Table 5 Mass of materials to be recovered

此外,從電芯中分離出的廢舊LTO負極材料中亦含有鋰、鈦等資源,可利用其生產鈦白粉與碳酸鋰[21].假定鈦、鋰回收率均為 95%,則每 kg廢舊LTO負極材料的處理清單見表6:

表6 報廢LTO負極材料回收過程清單Table 6 Bill of products, materials, energies and transportations in the recovery process of lithium titanate

將表2、表3,以及3.2、3.4節中的數據分別代入式(1)和式(3),并配合相應基礎流清單矩陣Is,可得到生產至二次使用階段基礎流清單.將表 4至表6中的數據帶入式(1)、式(3)至式(7),并假定鋁、銅、鋼與塑料在其再生過程中損耗率為0.1,可得回收階段基礎流清單,將各階段基礎流清單代入式(9)可得以下評價結果.

4 評價結果

4.1 全生命周期影響

結果表明,每 kW?h LTO 電池全生命周期CED、GWP 和 ADP(e)分別為 2.8×104MJ、1.86×103kg CO2eq.以及4.77×10-3kg Sb eq.,各影響值的分階段貢獻見圖2(使用和重制階段ADP (e)可忽略不計).

圖2 LTO電池生命周期各階段CED、GWP與ADP(e)Fig.2 CED, GWP and ADP(e) in different stages of LTO battery’s life cycle

由圖2可知,LTO電池的CED與GWP具有較大關聯性,各階段貢獻度分布幾乎一致.具體來看,CED與GWP正值主要分布在生產與兩個使用階段,其中二次使用階段最高,這是由于該階段中電池持續工作至剩余容量衰減至初始值的一半,經歷的循環數達到了首次使用階段的8倍,因而有更多的能量損耗.回收階段由于獲得了再生產品影響值為負,重制階段的影響可忽略不計.此外首次使用階段的CED與GWP值均稍低于生產階段.

ADP(e)在生產階段為正,回收階段總體為負,是因為回收階段的 ADP(e)也包含了回收用物料、能源以及運輸服務等帶來的礦產資源消耗,總體為負意味著由于獲得了再生產品,其收益大于所付出代價,回收階段ADP(e)的具體構成將在后文中分析.

4.2 分階段GWP分析

由于CED與GWP關聯性較強,本文僅對各階段GWP的構成進行分析.生產階段GWP的貢獻分解見圖3.

根據計算結果,每kW?h LTO電池生產階段GWP為442kg CO2eq.,其中電芯制造貢獻度最高,達386kg CO2eq.而由圖3可知,在電芯中,各原材料對其 GWP貢獻較大,其中正極材料、負極材料、鋁制材料以及 N-甲基吡咯烷酮(NMP)對電芯 GWP貢獻之和超過 90%,對整個生產階段GWP之貢獻亦達79%,因此減少上述材料用量可有效降低本階段GWP.

圖3 LTO電池生產階段電芯制造GWP貢獻分解Fig.3 The breakdown of GWP in LTO battery Cell’s producing stage

兩個使用階段的GWP主要源于由電池質量導致的額外能耗以及由充放電效率所導致的損耗,如圖4所示.

圖4 首次使用與二次使用階段GWPFig.4 GWP of the first and second use stage

由圖 4可知,在首次使用階段由質量導致的額外能耗和由充放電效率引起損耗對本階段GWP的貢獻相差不大,但二者均遠小于電池二次使用階段因充放電效率損耗帶來的GWP.

回收階段各環節 GWP見圖 5,包括代價(正值)與收益(負值)兩部分.

圖5 回收階段各環節GWPFig.5 GWP of different processes in the recovery stage

由圖5可知,從代價方面來看,回收階段中電芯處置和LTO回收等兩個環節對GWP貢獻較高,這是由于此兩環節消耗了多種能源和回收用輔料,如硫酸、雙氧水等;與此同時,銅、鋁、鋼與塑料回收對GWP正值部分貢獻相對較低.

從收益方面來看,鋁回收可獲得的收益最大,說明原生鋁產品的 GWP較高,通過回收得到再生鋁可顯著降低GWP.電芯處置環節可得收益次之,而鈦酸鋰回收可獲得的 GWP收益少于因該環節輸入能耗與物料所付出的代價.

4.3 回收階段ADP(e)分析

回收階段各相關環節ADP(e)見圖6,亦包括代價(正值)與收益(負值)兩部分.

圖6 回收階段各環節ADP(e)Fig.6 ADP(e) of different processes in the recovery stage

由圖6可知,回收階段中ADP(e)正值最高的是電芯處置環節(含正極材料回收),LTO回收環節次之.從收益方面來看,電芯處置獲得的收益最大,LTO回收次之,此外銅回收亦帶來一定收益.說明從不可再生資源視角出發,上述環節均降低了相關礦產資源耗竭影響.

4.4 敏感性分析

敏感性分析可幫助識別影響評價結果的關鍵因素,并研究這些因素變化后對評價結果的沖擊程度,限于篇幅本文僅研究與 GWP相關的部分影響因素.

由前文可知,LTO電池的 GWP主要來自使用階段,尤其是二次使用階段,因此使用階段中關鍵參數的設定對最終評價結果的影響較大.故選定“充放電效率(η)”、“質量能耗分攤系數(k)”、“電池循環壽命(LT)”與“電力碳強度(CI)”等4項因素,考察其變化對電池全生命周期GWP評價結果的影響,結果如圖7所示.

由圖7可知,各因素敏感度排序是η＞CI＞LT＞k.其中,η的敏感程度最高,提升 η可顯著降低兩個使用階段的能耗,使得電池全生命周期 GWP下降,反之則可令其急劇上升.CI的敏感度與 LT相仿,CI或LT的降低均可令GWP減少,但LT的減少意味著使用階段存儲-釋放電量的降低,削弱了二次利用的價值.而CI主要由我國能源結構決定,中長期看來,隨著化石能源在我國一次能源消耗中的占比不斷降低[22],CI將呈逐步下降趨勢,有利于減小電池全生命周期GWP.最后,k的取值對GWP影響較小,這是由于k僅影響車用階段,而后者對全生命周期GWP的貢獻相對較小.

圖7 GWP敏感性分析Fig.7 Sensitivity analysis of GWP

此外,本文中CI值來源于CLCD數據庫中全國電力平均水平,然而由于我國幅員遼闊且區域資源稟賦不同,各地實際CI值存在較大差異.如相關研究[23]表明,我國六大區域電網中,東北電網的CI較東南電網高出0.63kg CO2eq/(kW?h).若LTO電池分別在上述兩地區生產與運行,其全生命周期GWP差異將達1119kg CO2eq/(kW?h).此外,如電池全生命周期使用或傳輸的電力皆來自風能,則CI值可降至9.5g CO2eq/(kW?h)[24],此時電池全生命周期GWP僅為242kg CO2eq/(kW?h),較原值下降87%.由此可見,LTO電池的全生命周期GWP與生產、運行所處環境有較大關聯,在CI較低的地區生產和使用電池可顯著降低這一影響.

5 討論

5.1 二次使用對生命周期GWP的影響

與大多已有電池LCA研究相比,本研究中電池生命周期增加了重制與二次使用兩個階段.為研究其對全生命周期 GWP的影響,設定以下 4種情景,見表7.其中,“服役一個車輛周期”指與電池配套的車輛退役后,電池與其一同退役;“服役多個車輛周期”指配套車輛退役后,因此時電池剩余容量較高,尚未達到通常的車用電池報廢閾值(80%),故拆下后安裝到相同車型上繼續使用,直至其剩余容量衰減至報廢閾值后再進入回收環節或進行重制以便二次使用.需要指出的是,“服役多個車輛周期”并未考慮諸如車輛實際使用情況、電池包設計壽命等因素可能帶來的影響,設定此情景主要是為了研究某些特定條件下電池環境表現的差異.

表7 使用階段情景設定Table 7 Scenario settings of the usage stages

此外,為了方便與已有研究進行對比,本文選擇了基于容量的功能單位.然而該功能單位存在一定局限,例如,不同類型鋰電池的循環壽命存在較大差異,因此其全生命周期內可存儲-釋放的能量也將迥異.如果僅從容量角度進行對比,則無法考量電池循環壽命這一重要指標帶來的影響.因此,在本討論環節,本文增加了一個基于能量的視角,以便更全面的展現二次使用對電池生命周期GWP帶來的影響.

在其他設置不變的前提下,得到LTO電池在上述各情景以及兩種視角下的 GWP評價結果,分別見圖8(a)、(b),并得出以下結論.

5.1.1 容量視角下,二次使用令電池全生命周期GWP上升 由圖8(a)可知,重制和二次使用使得單位容量LTO電池全生命周期GWP上升,其中二次使用的貢獻占主要部分,重制對 GWP提升貢獻較小.這是由于本研究中重制過程物料與能量消耗較少,而二次使用過程中由于電池充放電過程存在能量損耗,因此在 CI不變的前提下,二次使用階段經歷的充放電循環越多,則能量損耗越高,使得電池全生命周期GWP上升.

圖8 使用階段不同情景設置下LTO電池GWP對比Fig.8 Comparison of GWP of LTO battery in different scenarios

另一方面,電池如在首次使用階段服役多個車輛周期,其 GWP將比僅服役單個車輛周期更高,這是由于車用階段中電池不僅有因效率帶來的能耗,還有因其質量帶來的額外能耗,因此服役多個車輛周期意味著本階段中由質量帶來的額外能耗增加,進而導致GWP升高.

5.1.2 能量視角下,二次使用令電池全生命周期GWP下降 本視角意味著將GWP平均分攤至電池全生命周期存儲、釋放的所有能量上,由圖8(b)可知,相比僅完成車用階段的電池,經二次使用的電池存儲-釋放每 MJ能量所分攤之 GWP顯著降低.這是由于二次使用大大增加了電池循環次數和存儲-釋放總能量,因此分母增大之后使得計算結果減小.

另一方面,電池在首次使用階段服役多個車輛周期后再進行二次使用,其全生命周期 GWP將高于僅服役一個車輛周期后便進行二次利用的相同電池,原因同上不再贅述.

總的看來,在能量視角下, 電池經二次使用后全生命周期 GWP顯著降低.其中,當電池在車用階段服役一個或多個車輛周期時,二次使用可分別使其全生命周期GWP下降53.6%和24.1%.在 4個情景中,僅服役一個車輛周期便開始二次使用的電池全生命周期GWP最低.

據4.4中的分析可知,二次使用對于電池全生命周期 GWP的影響亦取決于諸多因素,包括η、CI與LT等;此外本研究還忽略了電池效率可能存在衰減的情況,因此上述結果亦存在一定不確定性.為完善相關評估結論還需更全面、動態的分析,限于篇幅與主旨,本文在此不做深入探討.

5.2 與已有研究對比

已有鋰電池LCA研究大都包含GWP影響指標,但不同研究之間系統邊界存在差異,因此僅將本文中LTO電池生產階段GWP與其他已有研究[3,13,25-28]進行對比,結果見圖9(a)、(b).

5.2.1 容量視角下,LTO電池生產階段GWP水平較高 由圖 8(a)可知,國內外各類鋰電池生產階段GWP大致處于140～442kg CO2eq/kW?h的區間,其中本文所得的國產LTO電池評價值高于國外研究中的普通 NCM、LFP電池和以 LMO為正極的LTO電池,與SiNW為負極的新型NCM電池較為接近.考慮到 LTO電池能量密度較低,生產相同容量電池需要更多原材料,此外負極材料LTO的上游GWP較石墨高,以及不同研究所采用的原材料數據庫存在差異,該結果處于合理范圍內.

5.2.2 能量視角下,LTO電池生產階段溫室氣體排放水平最低 由圖 8(b)可知,本文算得的國產LTO電池存儲-釋放每MJ能量所分攤的生產階段GWP僅為8.1×10-3kg CO2eq,遠低于其他各類鋰電池.這是由于 LTO 電池循環壽命長,二次利用后進一步增加了循環次數,因此單位容量電池在其全生命周期中存儲-釋放能量顯著高于其他各類鋰電池,其生產階段 GWP得到了最大程度的“稀釋”.

圖9 不同研究中電池生產階段GWP對比Fig.9 Comparison of GWP of the producing stage in different studies

6 結論

6.1 每kW?h LTO電池全生命周期CED、GWP和 ADP(e)分別為 2.80×104MJ、1.86×103kg CO2eq.以及4.77×10-3kg Sbeq..其中CED和GWP主要源于使用階段的能效損耗,生產階段 GWP則主要源于制造電芯所需的NCM、鋁和NMP等,因此從工藝角度而言減少上述材料消耗可有效降低生產階段的能耗與碳排放.

6.2 η和CI是影響LTO電池全生命周期GWP的關鍵因素.為降低這一影響,應改善電池的電化學性能并優化電池包設計以提升 η;另一方面,隨著我國電力結構中可再生能源占比的提高,各類電池生命周期GWP影響亦有望降低.

6.3 在存儲-釋放相同能量視角下,對LTO電池開展重制和二次使用可令其全生命周期 GWP影響顯著下降,因此退役動力電池的二次使用具有積極環境意義.

6.4 與已有研究對比可知,制造同等容量的LTO電池環境代價相對較高,但其較長的循環壽命使得全生命周期存儲-釋放的能量更多,可最大程度分攤上述代價,使得在能量視角下,其生產階段GWP影響反而低于其他各類鋰電池.因此,在實際應用中應盡量揚長避短,選擇適合上述特性的使用場景,如對循環壽命要求較高的長期應用,并積極開展二次使用,以實現更大的環境效益.

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