CO2-O2重整CH4反應制備合成氣的催化劑研究

李傳芳，周迎春

（遼寧工業大學化學與環境工程學院，遼寧錦州121001）

能源在人類社會發展中必不可少，當今世界主要能源以煤、石油和天然氣為主。自工業革命以來,大量排放的粉塵、硫氧化物、氮氧化物等污染物對環境造成了嚴重污染[1-2]。在這種背景下,需要一種潔凈而高效的能源——天然氣（主要成分是CH4）。由于天然氣是不可再生資源,因此天然氣的合理運用就顯得尤為重要[3-4]。

CO2-O2聯合重整具有諸多優點[5-6]:①能量耦合,不僅能使催化床層的溫度在可控范圍之內，還能節約能耗；②CO/H2比的調變,有益于后續工藝的進行；③O2除積炭效果是CO2的1000倍,能夠有效降低催化劑積炭量[7]；④能夠有效地提高反應空速，達到縮小裝置、降低成本的效果。因此,本研究擬制備高活性、高穩定性的催化劑用于CO2-O2聯合重整CH4反應中。

1 實驗部分

1.1 催化劑載體的制備

分別采用溶膠-凝膠法和分步浸漬法制備CeO2-ZrO2[8]。首先稱取一定質量的氧氯化鋯晶體,經過溶解、沉淀、洗滌、干燥、焙燒等過程得到ZrO2，然后將ZrO2溶于蒸餾水,按比例再加入一定質量的硝酸鈰Ce（NO3）3·6H2O,連續攪拌12 h后放入旋轉蒸發儀上蒸干水分,最后轉入石英管中,在采用流動氮氣-靜態空氣下于500℃下焙燒3 h后即得CeO2-ZrO2。

1.2 催化劑的制備

負載型Ni催化劑采用浸漬法制備[9-15]。首先稱取一定質量的Ni（NO3）2·6H2O配制成水溶液,然后稱取催化劑載體置于Ni（NO3）2水溶液中,室溫下連續攪拌12 h后,在70℃～80℃的溫度下,將旋轉蒸發儀蒸干后的產品移入烘箱中，在110℃下干燥12 h，在流動氮氣程序升溫至800℃維持3 h，焙燒后得到納米催化劑。……