鈾金屬陶瓷作為輻射防護材料的應用

郭珺然

摘要：本文針對鈾金屬陶瓷的在輻射防護方面的合理利用進行了研究和分析，通過相關研究，分析了鈾金屬陶瓷在物理、化學、力學、屏蔽等方面性能，對比了鋼和金屬陶瓷的中子屏蔽效果，得出不同成分和含量的材料的優劣，初步說明了鈾金屬陶瓷用于輻射防護材料的可行性。

Abstract： In this paper， the rational utilization of uranium cermet in radiation protection is studied and analyzed. Through the related research， the performance of uranium cermet in physics， chemistry， mechanics and shielding is analyzed， and the neutron shielding of steel and cermet is compared. The effect is obtained by comparing the advantages and disadvantages of materials with different compositions and contents， and the feasibility of using uranium cermet for radiation protection materials is preliminarily explained.

關鍵詞：鈾金屬；氧化物；陶瓷；輻射防護；屏蔽性能

Key words： uranium metal；oxide；ceramic；radiation protection；shielding performance

中圖分類號：TL77 文獻標識碼：A 文章編號：1006-4311（2018）33-0186-03

0 引言

金屬鈾是一種高密度金屬，中子俘獲截面大，輻照穩定性良好，而且其熔點高，導熱性好，機械加工性能好，對γ及X射線的吸收能力很強，是一種性能優異的防護材料。核燃料鈾加工后的副產品DU，過去長時間內被作為核廢料處置，而核廢料的管理費用相當巨大。因此，有核國家都在為合理利用DU尋找出路。現在，DU及其合金在國外軍事工業及民用工業中已獲得成功應用[1]，如作為乏燃料（SNF）的新防護材料以及SNF地質處置場所的其他化學防護材料。高性能的DU可以利用鈾獨特的電子特性，用作半導體電池中的電極和燃料電池，以及用作電解水的催化劑[2]。

1 DUO2—鋼金屬陶瓷材料

DUO2—鋼金屬陶瓷是一種性能優良的防護材料[3]。用嵌入鋼的DUO2金屬顆粒陶瓷制成儲存桶，而陶瓷將填充在鋼層之間。鈾金屬陶瓷有較高的氧含量，所以具有相比于鋼，屏蔽性能更好。此外，鈾金屬陶瓷還可以做成中子吸收劑。

金屬陶瓷是一種可用于儲存，運輸或處置乏燃料（SNF）的優質材料。嵌入鋼中的陶瓷顆粒組成的金屬陶瓷，是將具有理想性能的脆性陶瓷加入具有高導熱性的強韌金屬基體中，從而綜合兩種材料的最佳性能而制成。傳統的金屬陶瓷可以應用于坦克裝甲，拱頂裝甲，鉆頭和核試驗堆燃料，而對于金屬氧化物陶瓷（DUO2，Al2O3，Gd2O3等）往往用于制造SNF桶。

2 材料優點

作為高密度陶瓷，DUO2具有以下優點：相同毛重的桶容積更大，相同外部尺寸的桶容量更大，優良的力學性能和存儲性能。通過改變金屬陶瓷中陶瓷顆粒的在容器內的成分，體積分數和顆粒尺寸來實現不同的防護要求。在金屬陶瓷中加入DUO2可以大大增加屏蔽密度，提高屏蔽效果，并增加運輸桶的容量[4]。向金屬陶瓷容器的外頂部和底部輻射水平較低的部位添加低密度氧化鋁（Al2O3），可以在不減少屏蔽設計要求的情況下降低容器重量。在適當的位置使用Al2O3和其他氧化物也可以提高力學性能。

3 屏蔽能力

SNF桶的設計與其重量緊密相關。如果可以減少木桶重量，則可以用盡可能少的總裝載木桶重量，并用來增加每個木桶SNF組件的數量。漿料重量的設定主要根據γ屏蔽設計要求確定，其中，對于第一近似所需的屏蔽要求可以根據阻止γ輻射所需的每單位面積質量（g/cm2）來定義。若僅考慮γ輻射，則不需考慮屏蔽材料的密度。

SNF桶材料分布和幾何形狀。由于屏蔽區域是一個變量，受末端效應影響，假設屏蔽材料厚度為0，則該區域內徑πH可定義為，SNF桶高度H的3/4。但是，屏蔽材料隨著厚度變化而變化。在距離屏蔽源1厘米處，該區域是桶的內徑+2cm。因為SNF桶隨半徑增加，桶的周長也在增加，所以距離屏蔽源越近，每單位距離厚度要求的屏蔽材料越多密度越高。因此，通過盡可能少使用具有桶保護層高密度的屏蔽材料，可以使桶重量最小化。DUO2作為一種高密度陶瓷，具有以下主要優點：密度遠遠高于基質材料鋼；與金屬陶瓷的相容性良好；化學性能穩定性；DU存儲量龐大；成本相對較低。SNF桶重量要在滿足屏蔽要求的同時最大限度的降低，且材料的屏蔽密度應隨著SNF桶高度而變化，其中輻射水平最高的屏蔽密度最大。在γ輻射劑量高的區域添加高密度陶瓷，如DUO2。為了減輕重量，鋼（ρ=3.97g/cm3）和低密度陶瓷，如Al2O3（ρ=3.97g/cm3），僅僅用于輻射劑量較低的區域使用，特別是一些遠離放射源內部的SNF邊緣。

通過標準許可的Holtec HI-STAR 100 SNF運輸桶[5]評估DUO2金屬陶瓷桶的屏蔽性能[6]。假設金屬陶瓷為單一成分而非可優化的可變成分。HI-STAR是一種鋼桶，使用多層鋼進行γ屏蔽，并使用Holtite-A（Holtite-A是由Holtec International公司開發和許可的中子調節劑和吸收劑）進行外部中子屏蔽。設計厚度為6.35厘米（厚度為2.5英寸）的SA#203E鋼層組成，然后是厚度為15.24厘米（厚度為6英寸）的SA#516等級多層鋼部分，其中70鋼用于γ屏蔽。使用SCALE 4.4a代碼[7]中的SAS1模塊研究了上述材料的屏蔽性能。Holtec International公司的HI-STAR 100桶系統[6]的最終安全分析報告（FSAR）中列出的放射性SNF為源項：B&W; 15*15加壓水反應堆燃料組件的富集率為3.4%，燃耗為40000MWd /噸。

將桶模型簡化為有同心層的圓柱體。桶內部是一個多功能罐（MPC），裝有24個網格結構的SNF組件，并用氦氣回填。MPC模型由SNF和涂抹均勻的材料組成，輻射源分布均勻；MPC外層為鋼殼；在MPC和屏蔽材料之間用氦氣回填。圓柱體的高度為365.76厘米（HI-STAR 100的FSAR中列出的活性燃料區域的高度）。

鋼和金屬陶瓷中的中子和中子輻射劑量（屏蔽桶外材料中性面處的劑量）如表1所示。金屬陶瓷的計算，一側使用了SS#316厚度為1.27厘米的金屬陶瓷層，有50%（體積）的鐵和50%的二氧化鈾（富集235U為0.30%）組成。21.59cm厚的Holtec桶的外表面γ劑量為507 mrem/h，中子劑量為119 mrem/h。要實現相同γ射線屏蔽效果，需要一個厚度為15.14cm的金屬陶瓷容器，厚度僅為鋼容器的70%。對應金屬陶瓷容器的γ輻射水平為373 mrem/hr，中子輻射水平為130 mrem/hr。運輸桶的總重量相當于鋼桶重量的86%。金屬陶瓷容器壁是由12.6cm組成，夾在兩個1.27cm的SS#316層之間。

在金屬陶瓷中添加中子吸收劑，并更換屏蔽桶外部的Holtite-A中子屏蔽層。帶有Holtite中子屏蔽的Holtec桶外部的中子劑量為1.08 mrem/h，外部γ劑量為107 mrem/hr。添加1%的B4C替換屏蔽中的金屬陶瓷。使用20.44cm（8.05英寸）厚的金屬陶瓷桶壁，桶外的γ輻射劑量為37.38 mrem/h伽馬，中子輻射劑量為73.76 mrem/h。金屬陶瓷桶壁由18厘米（7.09英寸）的金屬陶瓷和1.27厘米（0.50英寸）的內外鋼襯組成。當在桶中添中子吸收劑時，金屬陶瓷桶的重量是鋼桶的93%。

4 結論

①屏蔽效果。DUO2金屬陶瓷作為屏蔽材料與相同條件下的鋼相比要好得多。不同能量的中子屏蔽分析（表1）表明由經輻照后的DUO2會產生的裂變中子，即235U產生了裂變。

②DUO2金屬陶瓷。在防護材料中添加DUO2可以增強γ射線的屏蔽效果，并有效降低屏蔽桶質量，但是會降低金屬陶瓷的強度。通過選擇設計生產不同成分的金屬陶瓷，設置壁厚與強度之間的函數，是整個系統的性能最大化。設計要滿足SNF屏蔽桶的γ射線屏蔽要求的同時，應盡可能減少總屏蔽重量。

③Al2O3金屬陶瓷。如果在相同中子屏蔽的效果下，用金屬陶瓷替換外部Holtite層，在屏蔽桶外表面添加中子吸收劑Al2O3（金屬氧化物具有良好的慢化作用）可進一步優化屏蔽桶重量。若將檢測γ輻射劑量作為控制標準，DUO2金屬陶瓷占比越大越好。在SNF桶半徑向外中子劑量逐漸減小，隨著半徑增加，所運用的金屬陶瓷材料應在選擇具有良好中子吸收特性的基礎上，密度更低。

參考文獻：

[1]A Bleise，P.R Danesi，W Burkart. Properties， use and health effects of depleted uranium （DU）： a general overview[J]. Journal of Environmental Radioactivity，2003，64（2）.

[2]王彥，康晶，潘偉，李洋，顧志杰.貧化UF6 及其轉化產品應用前景分析[C].中國輻射防護研究院，2003.

[3]Juan J. Ferrada， Catherine H. Mattus， and Leslie R. Dole； RADIATION SHIELDING USING DEPLETED URANIUM OXIDE IN NONMETALLIC MATRICES[A]； Depleted Uranium Users Conference American Society of Manufacturing Oak Ridge[C]， Tennessee April 20–22， 2004.

[4]Charles W. Forsberg； A NEW METHOD FOR MANUFACTURING DEPLETED URANIUM DIOXIDEBSTEEL CERMET CASKS FOR SPENT NUCLEAR FUEL AND RADIOACTIVE WASTES[A]； Depleted Uranium Users Conference[C]. 2004.

[5]Holtec International， 2002， Final Safety Analysis Report for the HOLTEC International Storage， Transport， and Repository Cask System （HI-STAR 100）， U. S. Nuclear Regulatory Commission Docket 72-1008 （December）.

[6]Swaney， P. M.， 2004， Size and Weight Reduction Through the Use of Depleted Uranium Dioxide （DUO2）-Steel Cermet Materials for Spent Nuclear Fuel Rail Transport and Storage Cask Systems， ORNL/TM-2004/161， Oak Ridge National Laboratory.

[7]Knight， J. R.， C. V. Parks， S. M. Bowman， L. M. Petrie， and J. A. Bucholz， 2000， SAS1： A One-Dimensional Shielding Analysis Module， NUREG/CR-0200， Rev. 6， ORNL/NUREG/CSD-2/V1/R6， Oak Ridge National Laboratory （March）.

[8]張宇，劉紅娟.湖北省農村水污染現狀調查與分析——以漢川市韓集鄉為例[J].湖南農業科學，2018（06）：44-48.