半導體自組織量子點量子發光機理與器件?

尚向軍馬奔陳澤升喻穎查國偉倪海橋牛智川2)?

1)(中國科學院半導體研究所,半導體超晶格國家重點實驗室,北京 100083)

2)(中國科學院大學材料科學與光電技術學院,北京 100049)

(2018年4月3日收到;2018年7月28日收到修改稿)

1 引 言

自組織量子點是一種“類原子”結構,基于應力驅動外延生長機理實現人工制備.高密度系綜量子點(～ 100/μm2)發光譜呈現連續包絡,反映量子點尺寸和能級的連續分布;低密度分立量子點(1—10/μm2)發光譜呈現孤立多峰,反映了量子點尺寸漲落導致的分立能態;若能隔離單個點,其發光譜將呈單線,體現類原子二能級躍遷效應,也就是每次只發射一個光子(圖1)在時間序列上彼此孤立的反聚束發光效應.采用50:50分光的Hanbury-Brown-Twiss(HBT)光子符合計數測試方法可以驗證其反聚束性g2(0)<1.理論上純凈單光子的多光子概率g2(0)為0.半導體InAs/GaAs自組織量子點結構在實現單光子發光方面具有的優勢在于:1)其離散化局域電子態對外場響應非常強(弱激發下,單激子態發光產生穩定的單光子流;強激發下,雙激子態級聯發光產生穩定的偏振關聯光子對),是制備單光子源/糾纏光子源的理想材料;2)可集成光學微腔、二極管、波導和光纖,增強定向發光,實現器件化;3)其激子態自旋可通過外界光/電/磁場調控,其發射光子也“攜帶”激子態自旋信息,是研究量子自旋態制備操縱、實現遠程糾纏的理想體系.

圖1 量子二能級躍遷發射單光子及HBT符合計數檢測Fig.1.Single photons emitted from quantum 2-level transition and HBT coincidence count test.

自從2000年首次在InGaAs量子點中測到單光子以來,量子點單光子源研究一直在進行,已制備出GaAs/AlGaAs DBR(distributed Bragg refl ector)平面腔耦合量子點光致/電致單光子源、微柱腔耦合量子點單光子源、光子晶體腔耦合量子點單光子源.在國內,我們于2008年率先研制出工作于77 K的InAs量子點電致單光子源[1].波長和模式精確匹配的DBR微柱腔可極大地增強單量子點發光(Purcell因子達6.3[2]).電脈沖頻率可達10 GHz,有望提高單光子發射速率.2010年,德國Wurzburg大學研制出DBR微柱腔(共振)耦合量子點電致單光子源,采用電脈沖驅動實現最高35 MHz的單光子發射[3].針對量子點發光時間抖動、相干性差的問題,國際上分別用脈沖驅動、載流子注入調控、光學共振激發技術進行改進.2013年,德國Stuttgart大學在微柱電致單光子源中通過電脈沖調控載流子注入,降低了單光子發射時間抖動[4].2012—2013年,中國科學技術大學和德國Stuttgart大學分別用脈沖共振激發實現了量子點全同單光子、糾纏光子對的確定發射[2,5],單光子高度全同,即使對15μs間隔的兩個單光子,其干涉可見度仍有92%[6].用脈沖光場相干調控激子自旋態可發射Raman單光子,其頻率和發光壽命可調,便于在多量子點間擴展[7].同時也開展了量子點糾纏光子源研究.應力S-K模式生長的自組織InAs量子點形狀不對稱,產生較大的精細劈裂(fine structure splitting,FSS),導致級聯發射的偏振關聯光子對失去簡并性,不是糾纏光子.在液滴蝕刻納米孔中生長的GaAs單量子點應力小、對稱性高,FSS極小且可通過優化成島、施加應力予以消除[8,9],是制備糾纏光子源的更佳量子點.

量子點單光子源研制需重點解決:1)分立量子點波長、尺寸、形貌的可控制備和發光效率優化;2)高Q值微腔制備、微腔增強單量子點發光和光子提取效率優化;3)外部光路收光效率優化.我們針對上述難題開展研究,取得了多項進展:1)面向光纖量子通信應用,首次用應力耦合雙層點結構使GaAs基InAs分立量子點波長從傳統的0.9μm拓展至1.3μm,并集成DBR腔實現1.3μm高計數率單光子源[10],未來爭取拓展到1.55μm;2)用排式光纖與微柱陣列黏合實現光纖輸出920 nm波段量子點單光子源,提高了器件穩定性[11];3)在自催化生長GaAs納米線上制備出InAs或GaAs分立量子點、量子環[12],實現了量子點單光子發射[13,14]和光纖輸出[15];4)用DBR腔增強InAs單量子點發光,觀測到微柱腔模和Q值;引入GaAs/空氣隙HCG(high index contrast grating)結構增強了偏振選擇出光;5)與中國科學技術大學合作,用0.87μm InAs量子點單光子源實現了確定性單光子在稀土摻雜晶體中的100個時間模式的量子存儲[16];6)與美國南佛羅里達州大學合作開展InAs量子點共振熒光研究,共振激發使相距40μm的兩個頻率相近的單量子點發射同頻單光子,但其干涉可見度只有40%,原因是量子點周圍電荷漲落[17];另外增加一束帶上激發激光可消除電荷漲落、光譜抖動、發光閃爍,增強共振激發效果[18];采用雙色共振熒光技術,使量子點光譜在激光頻率與諧振子差異的一半處引入振蕩,其相干保持時間超過自然壽命,反映“綴飾態”梯子無窮多能級[19];將量子點單光子經偏振編碼后用于量子弱測量研究[20];7)用納米線量子點波長775 nm單光子發射,通過參量下轉化實現了1.55μm糾纏光子源,糾纏保真度達91.8%[21].本文介紹這些成果,為后續的研究提供借鑒.

2 納米線中量子點生長及單光子發射

納米線上生長分立量子點的優勢有:1)納米線生長對晶格失配容忍度高,在同一種襯底上可生長GaAs,InAs,InP,GaN和InSb等多種納米線,以納米線為基體可制備全波段量子點;2)納米線空間分立性有助于控制量子點密度;3)納米線光場具有寬帶模式分布(軸向波導模與截面回音壁模),可增強各波段量子點發光,使之從納米線頂端“定點”輸出;4)可獲得無缺陷陡峭界面異質結量子點.納米線氣-液-固模式生長需要液滴催化,Ga液滴無污染、更合適.通過調控外延速率、時間、As壓、淀積溫度和AlGaAs蓋層厚度,我們在Si襯底上生長出長度和取向一致、密度可控的GaAs/AlGaAs核/殼結構納米線,并通過二次Ga液滴催化外延制備出Y字形分叉納米線;繼續噴射InAs或GaAs在納米線側壁長出InAs/GaAs分立量子點和GaAs/AlGaAs分立量子點(圖2).量子點成核與表面應力有關.InAs量子點優先在納米線分叉處定位生長,這里GaAs/AlGaAs界面應力大.GaAs量子點均在納米線側壁成島.這些量子點可發射單光子.InAs/GaAs單量子點在4.2 K下光譜呈現細銳峰,線寬僅101μeV,g2(0)低至0.031[9].GaAs/AlGaAs單量子點晶體質量優異,77 K下都能測到反聚束,g2(0)僅0.18[10],且有微腔增強效果.通過調節生長參數,我們還在GaAs納米線側壁長出GaAs量子環、環中點等結構,其密度和形貌可控.量子環發光用10 K光致熒光和77 K陰極熒光進行分析,光譜呈銳利峰,間隔1—3 meV,最窄線寬僅578μeV,表明環形電子態的量子性[12].

圖2 液滴自催化GaAs納米線側壁InAs(a)、GaAs(b)分立量子點及其激子發光Fig.2.Individual InAs(a),GaAs(b)quantum dots on droplet self-catalyzed nanowires and their excitonic emission.

3 自組織量子點發光波長拓展

InAs單量子點在臨界成島點附近形成,偏離該點將形成密點或無點.分子束外延設備雖能精確控制生長參數,但生長中溫度漂移、束流不穩、真空背景浮動、不同鉬托熱導差異會導致臨界成島點每次不同.用固定的表頭參數生長單量子點成功率低.梯度束流可拓寬In淀積量參數容差,保證片上存在單點區.原位燒點法可用RHEED精確監控每次生長犧牲層量子點的In臨界成島淀積量θc(犧牲層量子點隨后被原位退火解吸附),從而確定生長正式層單點的最佳In淀積量θ.由于犧牲層量子點與正式層量子點生長環境基本相同,其單點生長的最佳淀積量一致,θ與θc比值不依賴每次溫度和束流漲落,具有普適性.通過長期生長實驗和統計分析,我們獲得了生長單量子點正常成島判據θc=1.73—2.31 ML和θ/θc穩定參數[22]. 當θ/θc=0.964—0.971時,單點在襯底邊緣低溫區形成;當0.989<θ/θc<0.996時,單點在中心高溫區形成且密度極低(1/25μm2);量子點高度和密度隨θ/θc的增大而演化.900—935 nm波段光譜單線對應高度7—8 nm單點.單點片上分布取決于溫度分布.由于量子點下面是>20對DBR,耗時耗源較多,正常成島判據可避免由溫度分布異常造成的長點失敗、高純源和機時浪費.

光纖量子通信需要1.3或1.55μm單光子源,而自組織InAs/GaAs分立量子點波段通常位于0.9μm.我們在國際上首次引入應力耦合雙層InAs量子點結構緩和應力積累和增加上層無缺陷發光大點尺寸,通過優化量子點密度、長點溫度、引入帶電激子態,使InAs/GaAs單量子點波長拓展到1.3μm(圖3),提高了其發光效率,未來爭取拓展到1.55μm.我們還引入AlGaAs勢壘層,使InAs/GaAs單量子點波長藍移至0.84—0.86μm.1.3μm單量子點的微區光譜顯示單激子態發光.

量子點波長拓展還可通過對頂砧施加靜水壓實現.在6.58 GPa壓力下,波長1.3μm的量子點發光藍移到0.9μm,g2(0)小于0.3,表明單光子性保持[23].該方法提供了一種有別于偏壓調節和溫度調節的量子點波長大范圍調節方法.

圖3 應力耦合InAs/GaAs單量子點實現1.3μm發光Fig.3.Strain-coupled InAs/GaAs single quantum dots emit at 1.3μm.

4 高Q值DBR微腔增強InAs單量子點發光

GaAs/AlGaAs DBR微柱腔可通過光學曝光+離子刻蝕在單片上一次性批量制備.主要考慮:1)與單量子點波長匹配(需精確校準DBR厚度和腔模);2)上下DBR對數;3)微柱直徑和形狀;4)側壁光滑度(需優化刻蝕工藝).不同幾何工藝參數使Q值從幾百到幾千不等(6124[2]).對于大直徑(>2μm)微柱,除F-P主模外,還允許多階回音壁模存在.側壁光滑微柱的回音壁模Q值極高(Q=17000[24]).橢圓微柱可實現各向異性腔模劈裂,便于偏振激發.我們用20對下/8對上DBR結構,通過優化光刻膠和SiO2作為掩膜的ICP(ion coupled plasma)深刻蝕工藝(刻蝕速率、氣體配比),制備出側壁光滑正臺微柱(Cl2和Ar)和倒臺微柱(CH4和Ar)(圖4).光譜研究發現,920 nm微柱Q值介于1063—8840(已測到Q值1063—5240的腔模光譜,圖5),高Q值腔模的光譜很弱難測.1.3μm微柱Q值為300—1890(已測到Q值300的腔模光譜[14]).

調節腔模與單量子點共振可實現高計數率單光子源.對于1.3μm波段應力耦合InAs單量子點,HBT測試端雪崩光電探測器(avalanched photon detector,APD)測到單光子飽和計數率達60000/s,推算到一階透鏡前達3.45 MHz,g2(0)最低可到0.14[14](圖6).

由于GaAs折射率高,樣片表面全反射強,出光效率低.我們在DBR腔表面集成GaAs/空氣隙HCG結構,使垂直出光效率提高,實現單光子偏振出光.光柵圖形用ICP刻蝕,選擇性腐蝕液經光柵縫隙進入AlGaAs掩埋層進行腐蝕,形成HCG.這種復合三維腔體積大、工藝容差大,易與單量子點耦合(圖7).

圖4 側壁光滑的正臺微柱和倒臺微柱Fig.4.Forward and reversed tapered micro-pillars with smooth facet.

圖5 920 nm DBR微柱的腔模光譜(Q值:左1860—5240;右1063)Fig.5.Cavity mode spectra of DBR micropillar at 920 nm(Q factor:left 1860–5240;right 1063).

圖6 1.3μm微柱耦合量子點單光子源測試Fig.6.Test of 1.3μm micropillar-coupled quantum dot single photon sources.

圖7 HCG+DBR復合三維微腔實現偏振選擇發光增強Fig.7.HCG+DBR hybrid 3D micro-cavity realizes polarization-selective emission enhancement.

量子點單光子測試需采用空間分辨共聚焦光路,激發光和熒光都要經物鏡匯聚或收集,光斑大小決定XY面內空間的分辨力,后端針孔進行Z軸空間濾波,有自由空間共聚焦光路(圖6,針孔由光譜儀狹縫替代)和光纖共聚焦光路(針孔由光纖芯徑替代).單光子信號經光柵或濾光片從包括GaAs峰、浸潤層峰、小點峰的寬譜熒光信號中濾取,經HBT裝置后用多模光纖耦合進入APD計數.系統定位穩定性、調焦精密性對光路效率影響顯著.自由空間共聚焦光路的APD單光子收集效率一般為1%—3%(圖6).采用精密調焦和定位裝置的光纖共聚焦光路的APD單光子收集效率可達7%[2].

5 量子點單光子發光的光纖耦合輸出芯片

用光纖直接黏合上述微腔可保證系統穩定,測試簡單,使單光子源有望走出實驗室.光纖端面與微腔出光面貼合,收光效率取決于光纖數值孔徑和對準精度,用熔融光纖波分復用器將激發光(650 nm)光纖和熒光(980 nm)光纖傳入一路光纖探針,近場掃描樣品表面尋找單點,熒光光纖連接光譜儀實時表征.測試時,樣品槽加注液氮使量子點降溫發光.找到單點后,待液氮揮發后進行黏接.采用這種方法我們實現了納米線量子點單光子源光纖輸出(圖8(a))[15].由于光纖端面小,這種黏接方法難免光纖與量子點芯片對歪,影響收光.我們采用微柱陣列與排式光纖陣列盲對黏合(光纖陣列提供平整端面作為芯片黏接端面,微柱周期保證每個光纖下均有微柱),實現了920 nm波段量子點單光子光纖輸出,輸出端單光子光譜計數率最高達420 kHz,g2(0)最好為0.02,推算到光纖耦合端面收到的單光子計數率最高1.8 MHz[11](圖8(b)).結合光纖收光效率25%、后端濾光效率30%,光路整體效率最高1.7%,接近共聚焦光路.

圖8 光纖直接輸出量子點單光子源Fig.8.Direct fiber extracted quantum dot single photon source.

6 單量子點共振熒光

共振激發可提高量子點發射單光子的相干性,其難點在于激發光與熒光的完全分離,通常采用側向激發垂直收光光路實現.我們與美國南佛羅里達州大學Muller研究組合作開展了量子點共振熒光研究(圖9).兩個相距40μm的單量子點波長接近,通過共振激發調控使其發射同頻率單光子.我們測試了兩者的干涉,干涉可見度僅40%[17].其原因是單量子點周圍電荷占據漲落引起的量子點發光頻率抖動.采用另外一束帶上激發激光以填充這些電荷態,可消除電荷漲落、光譜抖動和閃爍發光[18].我們深入研究了共振熒光中的相干散射和非相干散射成分、弱激發下的純相干散射及失相退相干以及光譜抖動對光譜、關聯函數、相位相干性的影響[18].我們首次研究了InAs單量子點對兩束獨立可調諧連續激光的共振散射.在該雙色共振熒光實驗中,額外光場在激光頻率與諧振子頻率差異的一半處引入了振蕩,該振蕩的保持時間超過自然壽命,反映每組“綴飾態”梯子包含的無窮多個能級.光譜和二階關聯函數能用Bloch方程和量子回歸理論再現[19].

7 量子點單光子參量下轉換實現糾纏光子發射

我們研究了量子點單光子通過非線性晶體參量下轉換產生糾纏光子對方案.納米線量子點波段位于650—780 nm.選擇波長為775 nm的納米線量子點激子發光峰,通過紫外脈沖光激發、共聚焦光路收集,經偏振極化后進入周期極化鈮酸鋰(PPLN)晶體波導,自發參量下轉換為波長1.55μm糾纏光子對.PPLN波導非線性轉換效率高,且可通過精密溫控實現較寬工作波段(770—780 nm)和輸出波長調諧(1550—1600 nm).產生的糾纏光子對的糾纏保真度達到91.8%[21].

8 量子點單光子的固態量子存儲和量子測量

糾纏分發是構建量子網絡的核心技術.由于信道傳輸損耗,在信道中直接進行糾纏分發只能達到百公里量級,要實現長程糾纏分發需要基于單光子量子存儲和兩光子Bell基測量的量子中繼技術.目前已經實驗驗證的量子中繼方案都基于概率性量子光源(光子產生概率低且存在多光子脈沖),長程糾纏分發時間預計在分鐘量級以上.我們與中國科學技術大學合作,利用自組織量子點產生0.87μm波段確定性單光子,通過光纖傳輸到5 m外的另一張光學平臺上的摻稀土離子YVO4晶體(即固態量子存儲器)中,實現確定性單光子最高100個時間模式、最低1個時間模式的量子存儲,模式數創最高水平[16].確定性量子光源和多模式量子存儲結合預計可使長程糾纏分發時間縮短到毫秒量級.量子點單光子波長(線寬～GHz)通過變溫調節,以便與Nd3+離子吸收峰(879.7 nm,線寬～100 MHz)共振.為了增強吸收,我們還在YVO4晶體中引入周期性調頻879.7 nm抽運光,在Nd3+離子中產生原子頻梳以拓寬其吸收譜(圖9).

圖9 量子點共振熒光、單光子固態存儲Fig.9.QD resonant fluorescence and single photon quantum memory.

我們與中國科學技術大學合作,首次將量子點單光子經偏振編碼后,用于驗證弱測量下量子態測量強度與可逆恢復概率之間的折衷關系[20].該實驗對量子點單光子在量子測量、量子通信方面的應用具有重要意義.

9 總結與展望

自組織量子點單光子源已被證明具有高純度、高計數率、共振激發下高相干性,可用于光量子計算、量子相干操縱、量子存儲等.材料和器件方面未來需重點解決:1)純化單量子點周圍環境,減少引起量子點光譜抖動,研制高對稱量子點減小FSS;2)掌握精密定位技術,實現微腔與單量子點對準、與光纖芯心對準,提高激發效率和單光子收集效率;3)開發適于片上全同單光子產生、操縱、HBT符合/Hong-Ou-Mandel干涉測試的有源微腔-無源波導復合結構、高透過率波導分束器和Mach-Zender干涉儀的集成量子芯片,提高單光子微腔提取效率、光路收集效率、符合計數率.