姚 敏,莊 壯,梁 健,金政偉,匡建平,雍曉靜
(1. 神華寧夏煤業集團有限責任公司,寧夏 銀川 750011;2. 神華寧夏煤業集團有限責任公司煤炭化學工業技術研究院,寧夏 銀川 750411;3. 中國船舶重工集團公司 第七一一研究所,
上海 201108;4. 寧夏神耀科技有限責任公司,寧夏 銀川 750200)
甲醇制丙烯(MTP)反應器為多段冷激式固 定床,此類氣固非均相催化反應器內存在較為復雜的傳遞與反應過程,各級催化床層對應的反應物料流量分布、濃度分布及催化床層溫度分布之間具有非線性關系,進而導致上述傳遞現象直接影響著MTP反應的轉化率、丙烯產物的選擇性和催化劑的使用壽命[1-9]。作為一種固定床反應器內的核心內構件,MTP反應器霧化噴嘴起到既能分配對應床層內側線氣(液)相反應物,又能降低上級床層出口反應溫度的作用。MTP反應器霧化噴嘴屬于外混合式噴嘴,霧化機理為高速流動的氣體通過氣相通道經旋流槽旋轉后,以射流由外噴嘴噴出;而低速流入的液體首先進入液相通道,經旋流槽旋轉后再由液相孔噴出,外側氣體快速剪切、沖擊,使得液體破碎為霧滴,同時伴隨有動量交換,最終在噴嘴外形成“錐形”霧滴分布場[10-14]。在MTP反應器霧化噴嘴的眾多結構參數中,液相噴嘴的結構與尺寸,尤其是液相噴孔的尺寸勢必會直接影響著氣液相反應物的相對速度和一次霧化的霧滴直徑,進而影響到霧滴粒徑分布(PSD)、霧化角與霧化覆蓋直徑(DCD)等[15]。
本工作以具有不同液相孔尺寸的霧化噴嘴為研究對象,選取N2和H2O為實驗模擬介質,以“冷模”實驗為主要研究手段,考察了液相孔尺寸與PSD、霧化角及DCD之間的聯系,研究了不同氣液質量流量比(G/L)下PSD、霧化角和DCD的變化規律,為MTP反應器噴嘴的設計、優化與應用提供實驗數據。
在MTP固定床反應器內,側線氣相反應物以二甲醚(DME)和甲醇(MeOH)混合氣體為主,側線液相反應物則以H2O,MeOH,DME混合液體為主,統稱為“冷態反應物”。
實驗裝置主要有氣(液)存儲系統、氣相進料管線、液相進料管線、流量控制系統、壓力控制系統、數據采集與分析系統等[16]。
安裝不同液相孔尺寸的霧化噴嘴于實驗裝置上,依次打開水泵和液氮泵,調節水路控制閥、氣路控制閥,控制氣液相流量。待氣(液)穩定后,采用英國馬爾文公司Mastersizer 2000型激光粒度分析儀分析液滴的霧化粒徑數據,重復測量10次,取平均值。采用高清照相機收集霧化角照片和霧化過程視頻,借助Gimp 2.8.10軟件分析霧化角,重復測量10次,取平均值。隨后,采用稱重法分析DCD,將空白試管依次編號稱重,放置于試管架上,再將試管架豎直放置于霧化噴嘴下方2.1 m處,計時30 min,待計時完成后,同時關閉水路控制閥和氣路控制閥,稱重已扣除自身重量的試管,并依次編號,重復測量5次,取平均值。
圖1為外混合式噴嘴結構示意與流向。由圖1可知,實驗用霧化噴嘴主要由氣相通道和液相通道構成,其中,液相通道內徑(dl)可變,依次由0.6 mm增至1.0 mm,液相環隙通道外徑(Dl)為12.22 mm,氣相環隙通道內徑(dg)為13.34 mm。實驗以氣相(N2)質量流量為基準,選取質量流量為0,10%,40%,60%,80%,100%,120%,140%,同時保持液相(H2O)質量流量為100%,使得對應的G/L依次為0,1.22,4.87,8.70,10.15,12.19,15.23,20.32,用于測試PSD、霧化角和DCD。

圖1 外混合式MTP反應器霧化噴嘴結構示意與流向Fig.1 Schematic & flow-direction drawings of outside-atomization nozzles used in methanol-to-propylene(MTP) reactor.
表1為實驗選擇的霧化噴嘴尺寸。實驗中,為了確保氣相流通截面積和流速不變,故保持氣(液)旋流結構、氣(液)相通道、氣相噴孔結構與尺寸不變。
在實驗過程中,N2和H2O通過霧化噴嘴而生成的霧滴是由大量服從統計規律的粒子構成的,PSD是判斷噴嘴霧化性能的重要依據之一,同時亦是噴嘴設計與優化需要參考的參數之一,其中霧滴對應質量特征直徑(D)尤為值得關注。

表1 不同液相孔徑對應MTP反應器噴嘴尺寸Table 1 Parameters of the nozzles in the MTP reactor corresponding to different liquid-phase pore sizes

圖2 外混合式MTP反應器噴嘴不同G/L對應霧滴D的變化曲線Fig.2 Curves of D varied with different G/L of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor.
圖2為外混合式MTP反應器噴嘴不同G/L對應霧滴D的變化曲線。由圖2可知,對于D0.1,D0.5,D0.999而言,液相孔尺寸對霧滴D具有單調的影響;保持流通截面積比(Al/Ag)不變,所得D隨G/L的增加而降低;相反地,保持G/L不變,所得D隨Al/Ag的增加而略有增加。且保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3 時,D0.1=12.49 μm,D0.5=16.75 μm,D0.999=60.81 μm。
圖3為外混合式MTP反應器噴嘴不同G/L對應PSD變化曲線。由圖3可知,實驗范圍內液相孔尺寸(即流通Al/Ag)顯著影響著PSD。保持Al/Ag不變,PSD隨著G/L的增加而逐漸變窄;而保持G/L不變,PSD隨著Al/Ag的增加而逐漸變寬。較大的液相孔徑導致一次霧化(G/L=0)產生的霧滴粒徑變大,較大的氣液相對速度導致霧滴粒徑變小,兩者對霧滴粒徑的影響是相反的[17]。且保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3時,PSD介于5.49~40.89 μm之間。
圖4為外混合式MTP反應器噴嘴不同G/L對應的霧化角照片。由圖4可知,液相孔尺寸和G/L
對霧化角影響顯著。由圖4(a)~(e)可知,當Al/Ag=0.012 5,G/L=0時,噴嘴對應霧化角為77.6°;將G/L從1.22增至20.32,霧化角由58.4°降至9.6°。由圖4(f)~(j)可知,當Al/Ag=0.022 3,G/L=0時,對應的霧化角為82.9°;當G/L由1.22增至20.32時,霧化角由66.8°降至11.3°;保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3時,霧化角達到12.2°。由圖4(k)~(o)可知,當Al/Ag=0.035 3,G/L=0時,霧化角為93.9°;隨著對應G/L的增加,霧化角不斷減少。
圖5為外混合式MTP反應器噴嘴不同G/L對應霧化角變化曲線。由圖5可知,保持G/L不變時,隨液相孔徑的增加,對應霧化角略有增加。當G/L=0時,霧化角隨著液相孔徑的增加由77.6°變為93.9°;當G/L=1.22時,霧化角隨液相孔徑的增加而增加,由58.4°變為78.2°;當G/L=4.87時,霧化角由21.5°增至27.9°;當G/L=8.70時,液相孔徑的增加使得霧化角由11.9°增至15.2°;當G/L=12.19時,霧化角隨著液相孔徑的增加由9.8°變為14.8°;當G/L=20.32時,液相孔徑的增加使得霧化角由9.6°增至12.1°。

圖3 外混合式MTP反應器噴嘴不同G/L對應PSD變化曲線Fig.3 Curves of the corresponding particle size distribution(PSD) of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different G/L.

圖4 外混合式MTP反應器噴嘴不同G/L對應霧化角照片Fig.4 Photographs of atomizing angles of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different G/L.

圖5 外混合式MTP反應器噴嘴不同G/L對應霧化角變化曲線Fig.5 Curves of atomizing angles of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different G/L.
在測量過程中,將試管十字布置,中心試管編號為0,其余按照順時針方向依次標記為A列(由內向外依次為A1~A18)、B列(B1~B18)、C列(C1~C18)、D列(D1~D18),A列和C列為對角分布,B列和D列為對角布置,每個試管間距為40 mm。圖6為不同Al/Ag下MTP反應器霧化噴嘴對應DCD變化。由圖6可知,試管重量呈正態分布。當噴嘴Al/Ag在(0.012 5,0.035 3)區間時,85%(w)的液滴集中于640 mm區域內;當噴嘴Al/Ag=0.035 3時,85%(w)的液滴集中于720 mm區域內;當dl=1.0 mm,Dl=12.22 mm,dg=13.34 mm時,噴嘴對應覆蓋直徑達720 mm。

圖6 外混合式MTP反應器噴嘴霧化后不同流通Al/Ag對應DCD變化Fig.6 Curves of droplet-covered diameter(DCD) of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different Al/Ag.
1)液相孔徑尺寸對霧滴D0.1,D0.5,D0.999具有單調的影響,當Al/Ag保持不變,D隨G/L的增加而降低;當G/L保持不變,D隨著Al/Ag的增加而略有增加。且保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3時,D0.1=12.49 μm,D0.5=16.75 μm,D0.999=60.81 μm。
2)液相孔徑尺寸和G/L對PSD均具有影響。當Al/Ag保持不變,PSD隨著G/L的增加而逐漸變窄;當保持G/L不變,PSD隨著Al/Ag的增加而逐漸變寬。且保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3時,PSD介于5.49~40.89 μm之間。
3)當G/L=0時,隨著Al/Ag由0.012 5增至0.035 3后,噴嘴對應霧化角由77.6°變為93.9°;保持Al/Ag不變,霧化角隨著G/L的增加而逐漸降低,且保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3時,霧化角達到12.2°。
4)當噴嘴Al/Ag為0.035 3時,85%(w)的液滴覆蓋于720 mm區域內,噴嘴Al/Ag小于0.035 3后,85%(w)的液滴集中于640 mm區域內;當dl=1.0 mm,Dl=12.22 mm,dg=13.34 mm時,噴嘴對應覆蓋直徑達720 mm。
參 考 文 獻
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