變溫熱處理過程的相場模擬及其參數標定

王嬋，石磊，石多奇,3，楊曉光,3

(1.北京航空航天大學 能源與動力工程學院，北京 100083) (2.利莫瑞克大學 工程學院， 利莫瑞克 V94 T9PX) (3.北京航空航天大學 航空發動機結構強度北京市重點實驗室，北京 100083)

0 引 言

渦輪盤是航空發動機的關鍵熱端部件，其性能和可靠性直接影響了航空發動機的服役安全性。高性能航空發動機渦輪盤的首選材料為鎳基粉末高溫合金，與傳統鑄鍛工藝相比，粉末冶金工藝消除了材料的宏觀冶金偏析和組織不均勻，把偏析限制在單個粉末顆粒內，同時，粉末高溫合金具有組織均勻、晶粒細小、屈服強度高、疲勞性能好等優點，成為推重比8以上高性能發動機渦輪盤的首選材料[1]。

根據渦輪盤的溫度和應力載荷分布，一方面，渦輪盤盤心部位工作溫度較低，但輪盤中心孔區域周向應力最大，同時還承受渦輪軸的扭矩作用，需要細晶組織保證足夠的拉伸強度和疲勞抗力。另一方面，渦輪盤輪緣部位的工作溫度高，且容易在某些局部應力大的區域出現裂紋，需要粗晶組織保證其具有足夠的持久、蠕變性能和抗裂紋擴展能力。因此，針對發動機渦輪盤不同部位材料的力學性能要求，出現了輪緣和盤心部位具有不同晶粒尺寸的雙性能渦輪盤，其盤心部位的晶粒度(ASTM)約10～12級，盤緣部位的晶粒度(ASTM)約3～6級[2]。雙性能渦輪盤不僅能優化渦輪盤的結構設計，還能更加充分的挖掘、利用渦輪盤合金的力學性能，具有重要的研究意義和價值。

雙性能渦輪盤一般采用梯度熱處理工藝制備。熱處理工藝是一種重要的控制材料微觀結構的工藝方法，熱處理工藝參數對材料的微觀結構具有重要影響，通過改變熱處理工藝參數，可有效調節材料的微觀結構。通常采用試驗的方法研究渦輪盤的熱處理工藝，通過不同的熱處理試驗，建立渦輪盤合金的熱處理數據庫，為該合金后續的研究和工程應用提供數據支持。但試驗法的研究周期長、成本高，尤其是針對熱處理數據比較缺乏的材料進行研究時，將耗費更長的研制周期。隨著計算材料學的興起和發展，現已提出、建立了多種模擬金屬材料微觀結構的計算方法。其中，相場方法因其穩固的理論基礎和良好適用性，受到了國內外的普遍關注和發展，已成為模擬材料微結構演化的強有力工具。

目前，對于相場法模擬高溫合金晶粒演化的研究，主要側重于恒溫條件下的晶粒演化行為，包括由于晶界移動導致的晶粒長大現象[3-6]和第二相粒子對晶粒長大的影響[7-9]，缺少變溫過程中合金晶粒演化行為方面的研究。魏承煬等[10]通過假設變溫條件下的晶界遷移率在某一方向呈正態分布，計算模擬了合金在退火過程中的非均勻晶粒生長行為，但該模型由于假設條件的限制，不具有普遍適用性，且該模型沒有進行試驗驗證。對于相場法模擬變溫過程中合金其他微觀結構的演化行為，I.Loginova等[11]和C.W.Lan等[12]在相場模型中引入與溫度相關的合金元素擴散方程，用于模擬合金在凝固過程中的枝晶生長；Y.H.Wen等[13]在相場模型的化學自由能中引入了與溫度相關的變量，用于描述變溫的熱處理過程中γ’沉淀相的成核、生長、粗化行為；T.Na等[14]通過引入與溫度相關的γ和γ’相晶格參數方程，計算模擬了不同溫度下γ’沉淀相的演化行為。

本文基于OpenPhase中的恒溫相場模型，在相場模型中引入Arrhenius 關系，用來描述高溫合金晶界移動與溫度的量化關系，從而模擬變溫的熱處理過程的晶粒演化行為。并通過試驗結果，驗證該模型的可行性及其擬合參數的準確性。

1 相場模型

相場法是一種建立在熱力學基礎上描述系統動力學演化過程的模擬方法[15-16]。相場法采用場變量來構造體系的總能量，包括化學自由能、界面能、彈性應變能、磁場能等，并根據體系微結構演化過程是其總自由能最小化過程的理論依據，得到材料的微結構演化方程。相場法采用擴散界面，避免了傳統尖銳界面追蹤界面的困難，因而可對各種復雜微結構進行二維和三維模擬。

在相場模型中，引入一系列與位置和時間有關的相場變量φ(x,y,t)來描述多晶高溫合金的晶粒。對于高溫合金的晶粒i和晶粒j，分別用相場變量φi和φj表示，在晶粒i內，φi=1，φj=0；在晶粒j內，xi=0，xj=1；在晶粒i和晶粒j的晶界處，0

(1)

式中：N為晶粒的個數。

圖1 相場變量與晶粒位置的關系示意圖

對于熱處理過程中高溫合金的晶粒長大過程，體系總自由能是相界面總自由能，其表達式如下：

(2)

式中：fint為界面能密度；Ω為模擬區域。

模擬區域內含有N個晶粒，界面能密度fint表示為：

(3)

式中：σij為晶界能；η為晶界寬度。

式(3)表明：在晶粒內部，界面能密度為0，在晶界處，界面能密度非0，則晶界上總自由能的減小驅動了晶界的移動，并驅動晶界的總面積減小。根據能量最小化的原理，得到相場變量的演化方程為：

(4)

式中：M為遷移率，即晶界在單位驅動力作用下的遷移速度，用于描述晶界的遷移行為。

當熱處理溫度較低時，鎳基高溫合金的碳化物和沉淀相對晶界有釘扎作用，阻礙了晶界的移動；當熱處理溫度升高到一定溫度，鎳基合金內部的碳化物和沉淀相逐漸溶解，晶界運動的阻力減小，晶界運動加快，因此，Mij的值與溫度有關。為了描述晶界運動與溫度的量化關系，本文對相場模型進行改進，引入了Arrhenius關系[17]來描述不同溫度下的晶界遷移速率，從而使得該相場模型可用于模擬不同參數的熱處理過程中的晶粒演化行為。Arrhenius關系表達為：

Mij=M0exp(-Q/RT)

(5)

式中：M0為指前因子；Q為晶界遷移激活能，氣體常數R=8.314 J/mol/K。

將式(2)、式(3)、式(5)帶入式(4)中，得到描述多晶合金晶粒的一系列演化方程。

采用周期性邊界條件，并依靠有限差分法對相場演化方程進行離散化處理，然后帶入Euler顯式積分方程，建立相場微結構演化動力學方程：

φi(xh,yh,t+Δt)=φi(xh,yh,t)+Δtφi(xh,yh,t)

(6)

最后通過可視化軟件ParaView得到鎳基高溫合金晶粒演化過程的可視化結果。

2 模擬參數

本文以鎳基高溫合金FGH96為模擬對象。該合金是鎳基γ’相沉淀強化型粉末高溫合金，基體組織為γ固溶體，主要強化相γ’相的質量分數約占33%，γ’相完全溶解溫度為1 120～1 130 ℃[18-20]。

根據文獻中的試驗結果[21]，FGH96高溫合金初始狀態的晶粒平均尺寸設為10 μm，為了保證統計結果的準確性，初始狀態包含的晶粒數量為850～900個，模擬區域的大小為400 μm×400 μm。隨后對FGH96合金的熱處理過程進行計算模擬，模擬的熱處理工藝流程如圖 2所示，熱處理工藝參數如表 1所示。將合金加熱至一定溫度T后，保溫一定時間t，最后迅速水淬以保留其高溫組織。其他模擬參數包括：dx為2 μm，dt為0.01 s，晶界寬度5 μm，界面能0.24 J/m2。

圖2 相場法模擬的熱處理工藝過程

保溫溫度T/℃保溫時間t/min冷卻速度/(℃·s-1)1 00052001 05052001 1005～252001 1355～252001 1505～252001 1705～25200

擬合不同熱處理溫度下保溫5 min后試驗獲得的晶粒平均尺寸(直徑)，從而獲得Arrhenius關系中的晶界遷移激活能Q和指前因子M0。不同溫度下擬合的晶粒平均尺寸和試驗結果如表2所示，相應的曲線如圖3所示，同時擬合得到的晶界遷移激活能Q為248 kJ/mol，指前因子M0如表 3所示。

表2 不同熱處理溫度下保溫5 min后晶粒 平均尺寸的擬合結果和試驗結果

圖3 不同熱處理溫度下保溫5 min后的 擬合曲線和試驗曲線

溫度/℃指前因子M0/(m4·J-1·s-1)1 000～1 1101.0×10-21 135～1 1502.1×10-21 1706.5×10-2

不同溫度下指前因子的不同體現了鎳基合金的主要沉淀相γ’相對晶界運動的阻礙作用。當熱處理溫度范圍為1 000～1 100 ℃時，低于γ’相的完全溶解溫度，大量未溶解的γ’相對晶界運動有阻礙作用，晶界運動速率M較小。當熱處理溫度繼續升高到1 135～1 150 ℃時，達到γ’相的完全溶解溫度，γ’相隨著保溫時間的增加逐漸溶解，晶界運動的阻力減小，晶界運動速率M增大。當熱處理溫度升高到1 170 ℃時，更高的溫度使得γ’相在短時間內大量溶解，溶解速率增大[22-23]，則晶界運動速率M進一步增大。FGH96合金晶界遷移率M隨溫度的變化曲線如圖 4所示。

圖4 FGH96合金晶界遷移率M隨溫度的變化曲線

3 模型驗證

基于以上擬合的模擬參數，和改進的相場模型，計算了擬合溫度下更長保溫時間15 min和25 min后的晶粒平均尺寸和形貌，并將該結果與試驗結果進行對比，試驗數據來源于文獻[21-24]，用來驗證該溫度下擬合參數的準確性和模型改進方法的可行性。

3.1 模型參數的驗證

熱處理保溫溫度為1 100、1 135、1 150、1 170 ℃時，模擬FGH96合金保溫15、25 min后的晶粒形貌，并統計以上時刻晶粒的平均尺寸，統計結果如表4所示，并結合表2，得到不同溫度下晶粒平均尺寸隨熱處理時間的變化曲線如圖5所示。

表4 不同溫度和保溫時間的FGH96 高溫合金的平均晶粒尺寸

圖5 晶粒的平均尺寸隨熱處理時間的變化曲線

從表4和圖5看出：以上各溫度下保溫15 min和25 min的計算數據與試驗數據吻合，證明了擬合得到的Arrhenius關系中的晶界遷移速率M適用于相應溫度下，更長保溫時間的熱處理過程，同時，驗證了該改進模型的可行性及其擬合參數的準確性。

FGH96合金晶粒平均尺寸隨熱處理保溫時間的延長增大，且隨著保溫溫度的升高，晶粒長大速率增大。初始狀態FGH96合金晶粒的平均尺寸約為10 μm。當熱處理溫度為1 100 ℃時，保溫25 min后晶粒平均尺寸為20.58 μm，增大了10.58 μm；當熱處理溫度升高到1 135和1 150 ℃時，隨著保溫時間的延長，晶粒平均尺寸增長更快，保溫25 min后約為30 μm，增大了20 μm；熱處理溫度繼續升高，達到1 170 ℃時，晶粒在短時間內迅速長大，保溫25 min后的晶粒平均尺寸達到78.32 μm，增大了68.32 μm，增長顯著。

對計算和試驗得到的晶粒增長規律使用Beck方程擬合：

d-d0=ktn

(7)

式中：d為保溫t時間后晶粒的平均尺寸；d0是初始時刻晶粒的平均尺寸；k為常數；t為保溫時間；n為晶粒的長大指數。

擬合的曲線如圖6所示，擬合的晶粒長大指數如表5所示。從表5可以看出：計算結果與試驗結果相比誤差較小，基本吻合。

圖6 FGH96高溫合金lnΔD-lnt的關系曲線

熱處理保溫溫度/℃晶粒長大指數n模擬結果試驗結果1 1000.260.261 1350.370.311 1500.360.321 1700.550.55

3.2 熱處理過程中合金晶粒形貌的演化

熱處理保溫溫度為1 135 ℃時，模擬的高溫合金FGH96晶粒形貌的演化行為如圖7所示。

(a) 初始狀態

(b) 5min

(c) 15min

(d) 25min

從圖7可以看出：在熱處理過程中，隨著保溫時間的延長，較大尺寸的晶粒逐漸增大，并吞噬較小尺寸的晶粒，晶粒正常長大，此結果與試驗結果吻合[25]。對圖中各個時刻晶粒的總面積進行統計得到，初始時刻晶粒的總面積為7.80×104μm2，熱處理5、15、25 min后晶粒的總面積分別為1.18×105、1.25×105、1.31×105μm2，合金中晶粒的總面積增大，晶界的總面積減小。

在熱處理過程中，不同時刻的晶粒尺寸分布情況如圖8所示。

(a) 初始狀態

(b) 5min

(c) 15min

(d) 25min

從圖8可以看出：晶粒尺寸在演化過程中都滿足正態分布。初始狀態，晶粒的尺寸主要集中在5.5～12.5 μm，其平均尺寸為9.88 μm；隨著保溫時間的延長，由于高溫促進了不穩定的晶界運動，晶粒的尺寸逐漸增大，25 min以后，晶粒尺寸主要集中在15～35 μm，且較大尺寸的晶粒數量增多，晶粒平均尺寸增大到28.54 μm；同時，隨著保溫時間的延長，晶粒的數量逐漸減少，保溫25 min后，晶粒數量從初始狀態的853個減少到157個。以上計算模擬的晶粒演化規律與理論分析和試驗觀察結果一致[26]。

4 結 論

(1) 本文在恒溫相場模型中引入Arrhenius 關系，用于描述晶界移動與溫度的量化關系，并通過擬合試驗獲得的不同溫度下熱處理5 min后的晶粒平均尺寸，得到了1 000～1 170 ℃范圍內晶界遷移速率M與溫度的關系曲線。

(2) 基于以上改進的相場模型和擬合得到的模型參數，計算分析了擬合溫度下保溫更長時間后晶粒平均尺寸的變化和形貌的演化，并與試驗結果進行對比可知，計算數據與試驗數據吻合，晶粒演化規律與試驗觀測和理論分析結果一致，證明了擬合參數的準確性，且擬合得到的Arrhenius關系中的晶界遷移速率M適用于模擬相應溫度下合金的熱處理過程。同時，驗證了該模型改進方法的可行性，改進的相場模型可用于模擬不同熱處理過程中的晶粒演化行為。

(3) 由于試驗數據有限，文中得到的晶界遷移速率與溫度的關系曲線，在其他溫度下的數值精確性有待進一步驗證，即該改進的相場模型對其他熱處理溫度下的晶粒演化行為的定量描述，有待試驗驗證。