水中介質阻擋放電空氣等離子體的放電特性

2019-06-03 04:36:52周玉超岑祥旗孫兆杰彭新志

物理實驗 2019年5期

周玉超，洪義，岑祥旗，孫韜，孫兆杰，彭新志

(大連民族大學物理與材料工程學院，遼寧大連 116600)

近年來，介質阻擋放電等離子體技術作為一種行之有效的高級氧化技術，在水中有機污染物的降解方面受到了國內外的廣泛關注[1-3]. 介質阻擋放電相比于電暈放電、火花放電、弧光放電具有放電穩定、均勻、彌散，電子密度和能量高，電極壽命長以及避免回路漏電等優點[2]. 介質阻擋放電過程中產生的紫外光、沖擊波、高能電子、活性粒子(如OH*，O*，H*，H2O2，O3)能夠使水中有機污染物發生斷鍵、開環、取代等一系列反應,使其變成小分子安全物質,乃至最終將其去除[4]. 目前，已報道的水中介質阻擋放電處理有機污染物裝置的特點是等離子體產生在浸沒于水中的反應器內部，并且活性粒子需要通過一定距離的傳輸后，再以鼓泡/曝氣的形式與水中有機污染物反應[5-7]. 在這種條件下，大部分的活性粒子由于輻射壽命非常短暫(只有幾十ns)，因此與水中有機污染物反應之前早已消失，這將降低處理效率.

基于上述原因，本文采用針-板式電極結構在水中直接產生了介質阻擋放電空氣等離子體，并對其進行了電氣特性和光譜診斷，確定了相應的電氣參量和等離子體參量.

1 實驗裝置

圖1為針-板式水中介質阻擋放電等離子體發生裝置的結構. 裝置的高壓電極為外徑2 mm、內徑1.8 mm、長250 mm的不銹鋼鋼管，并與頻率為8 kHz的交流高壓電源相連. 為了預先產生種子電荷和防止高壓電極與水接觸，把高壓電極插入到外徑3 mm、內徑2 mm、長200 mm的石英玻璃管，并且高壓電極放電端距石英玻璃管開放端的距離為3 mm. 低壓電極為長40 mm、寬50 mm、厚0.3 mm的銅箔，其上方覆蓋著長50 mm、寬50 mm、厚1 mm 的石英玻璃板. 石英玻璃板與外徑32 mm、內徑30 mm、高70 mm的圓柱形石英玻璃管組成盛水的石英容器. 放電采用的水為自來水，高壓電極放置在距石英玻璃板10 mm的位置.

工作氣體空氣由高壓電極進入，并利用質量流量計控制其流量為2 L/min. 電源采用幅值為0～20 kV、頻率為8 kHz的交流電源. 利用Textronix P6015A高壓探頭測量電源輸出電壓，通過測量與接地電極串聯的20 Ω電阻上的電壓得到輸出電流，通過與接地電極串聯1 μF電容得到李薩如圖形,并記錄在Tektronix MDO3012示波器上. 由光譜儀(Acton Research Spectrapro-2500i)選擇300 mm-1光柵(300～900 nm)、2 400 mm-1光柵(OH：306～312 nm，Hα：656.3 nm)以及狹縫寬度20 μm采集特征發射光譜. 光纖探頭固定在距石英玻璃板和圓柱形石英玻璃分別3 mm和2 mm處. 由佳能數碼相機EOS 5D Mark Ⅲ拍照得到放電照片(圖2).

圖1 針-板式水中介質阻擋放電等離子體發生裝置的結構

圖2 峰值電壓為13.5 kV時的放電照片

2 結果與討論

2.1 電氣特性診斷

圖3為針-板式水中介質阻擋放電空氣等離子體裝置的等效電路圖，Cd表示高壓電極與接地電極之間的介質電容，Cp和Rp分別表示空氣等離子體的氣隙電容和等效電阻，Utot(t)為施加在等離子體裝置上的工作電壓，Itot(t)為通過等離子體裝置的總電流，Idc(t)為通過高壓電極和接地電極之間氣隙的傳導電流，Idp(t)為通過石英玻璃板介質的位移電流.

根據基爾霍夫定律，從圖3中可得到

(1)

Itot(t)=Idp(t)+Idc(t).

(2)

從式(1)中可以看出，只要確定介質電容Cd，就可根據測量得到的電壓波形計算出任意工作電壓所對應的位移電流Idp(t)，通過式(2)由測量的總電流減去位移電流可得到傳導電流Idc(t). 實驗中發現，當峰值電壓為2.5 kV時，裝置沒有出現放電現象，因此示波器記錄的電流為位移電流，把位移電流代入到式(1)即可計算出介質電容Cd值.

圖3 空氣等離子體裝置的等效電路

圖4給出了峰值電壓為2.5 kV時的電壓和電流波形. 從圖4中可以看出，電流波形為正弦波形，并且波形上沒有出現電流脈沖，說明峰值電壓為2.5 kV時電極間沒有發生放電現象，因此測量得到的電流為位移電流.

圖4 峰值電壓為2.5 kV時的工作電壓和位移電流波形

圖5給出了3個放電周期內介質電容Cd值的變化.

圖5 3個放電周期內介質電容Cd值的變化

從圖5中可以看出，介質電容Cd值在每半個放電周期出現2個極大值，這是因為分母過零點導致的. 除去極大值，并對介質電容Cd取平均，其值為3.29 pF.

圖6～7給出了峰值電壓為13.5 kV時的工作電壓、總電流、傳導電流以及位移電流的波形. 可以看出，每半個放電周期傳導電流波形上出現了大量的電流脈沖，說明放電過程中電極間出現了大量的微放電通道，并且與已報道的大氣壓介質阻擋放電的典型電壓-電流波形一致[8]. 位移電流遠小于傳導電流，說明放電過程中注入的功率大部分用于產生空氣等離子體. 總電流的正負峰值分別為232.52 mA和-51.20 mA，而傳導電流的正負峰值分別為224.05 mA和-43.56 mA.

圖6 峰值電壓為13.5 kV時工作電壓和總電流的波形

圖7 峰值電壓為13.5 kV時傳導電流和位移電流的波形

圖8給出了放電過程中的有效功率隨峰值電壓的變化. 通過求李薩如圖形的面積計算得到有效功率. 從圖8可以看出，有效功率隨峰值電壓的增大，幾乎線性地增大. 當峰值電壓從12 kV增大到15 kV時，有效功率從16.22 W增大到了29.28 W.

圖8 有效功率隨峰值電壓的變化

2.2 等離子體參量診斷

圖9給出了峰值電壓為12.5 kV時250～900 nm波長范圍的發射光譜.

(a)250～550 nm

(b)550～900 nm圖9 峰值電壓為12.5 kV時的發射光譜

圖10為氣體溫度隨峰值電壓的變化，從圖10可看出，當峰值電壓從12 kV增大到15 kV時，氣體溫度從728 K增大到了843 K.

圖10 氣體溫度隨峰值電壓的變化

圖11為OH(A2Σ+→X2Π,Δν=0)從306～312 nm躍遷產生分子譜帶的實驗測量光譜和理論模擬光譜，由圖11進行比較確定氣體溫度[9].

圖11 OH譜帶的實驗測量光譜和理論模擬光譜

圖12為電子密度隨峰值電壓的變化，圖13為峰值電壓為14 kV時的Hα譜線的佛克托線型擬合. Hα譜線的線型展寬是由多普勒展寬(ΔλD)和儀器展寬(Δλinst)引起的高斯線型展寬(ΔλG)、由斯塔克展寬(ΔλS)和范德瓦爾斯展寬(ΔλV)引起的洛倫茲線型展寬ΔλL的卷積，即佛克托線型展寬. 因此，斯塔克展寬[10]可以從Hα譜線的佛克托線型展寬中分離出其他展寬得到，并利用

(3)

可得到電子密度ne.

在大氣壓等離子體中，原子發射譜線的斯塔克展寬是由于電子與激發態原子之間發生碰撞，導致原子的激發態能級產生展寬和位移(斯塔克效應)引起的. 從式(3)中可以看出，電子密度越大，Hα譜線的斯塔克展寬越大. 利用He-Ne激光器(625.3 nm)校正光譜儀，通過高斯函數擬合得到儀器展寬(Δλinst)，其值為0.06 nm.