陽泉礦區寺家莊井田太原組煤層氣地球化學特征及成因

于振鋒，郝春生，楊昌永，姚晉寶，王 維，季長江

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陽泉礦區寺家莊井田太原組煤層氣地球化學特征及成因

于振鋒1，郝春生2,3，楊昌永2,3，姚晉寶2,3，王 維2,3，季長江2,3

(1. 山西藍焰煤層氣集團有限責任公司，山西 晉城 048204；2. 煤與煤層氣共采國家重點實驗室，山西 晉城 048000；3. 易安藍焰煤與煤層氣共采技術有限責任公司，山西 太原 030006)

為了研究陽泉礦區寺家莊井田煤層氣地球化學特征及成因問題，系統開展了石炭–二疊系太原組主力產氣煤層(8、9和15煤)煤心樣品的現場解吸實驗，并收集氣樣進行組分和碳同位素分析。結果表明：8煤含氣量高于9煤，平面上15煤含氣量不均勻，部分地區幾乎不含氣；整個解吸過程中，8煤和9煤氣體組分含量及變化規律相近，CH4含量呈先增加后降低、N2含量呈先降低后升高的趨勢，而15煤CH4含量呈近線性降低、N2含量呈線性增加趨勢；其中，9上煤CH4體積分數為27.82%~76.12%，N2體積分數為21.49%~72.20%，15煤CH4體積分數38.15%~89.41%、N2體積分數為6.55%~61.82%；隨著解吸的進行，8煤和9煤中的煤層氣碳同位素13C1值總體呈增加的趨勢，15煤中的煤層氣13C1值總體呈現為3個逐漸增加序列，13C(CH4)與13C(CO2)變化無相關關系。研究區煤層氣主要為熱成因氣，生物作用不明顯。另外，關于煤層氣組分中CH4含量低異常和N2含量高異常的原因有待進一步研究。

陽泉礦區；寺家莊井田；太原組；煤層氣；碳同位素

眾所周知，沁水盆地煤層氣開發效果差異性較大，其中以沁水盆地南部產氣量最大，而在其他區塊仍然沒有獲得較大的突破。因此，有必要針對最有可能增產的區塊進行系統研究，尋找煤層氣增產的關鍵層位、技術與方法。

陽泉礦區寺家莊井田為典型的高瓦斯突出礦井[1-3]，該井田煤層氣開發也引起國內學者的關注[4-5]。鑒于目前煤層氣需求的壓力不斷增大，山西藍焰煤層氣集團有限責任公司抓住陽泉礦區寺家莊井田有氣無法有效開采的現狀，自2015年開始和煤與煤層氣共采國家重點實驗室合作，針對陽泉礦區寺家莊井田開展了含煤地層煤層氣賦存規律研究。氣體地球化學分析是煤層氣成因及其賦存規律研究的重要內容。前人雖然針對研究區做了部分氣體碳同位素的分析[6-7]，但氣體多采集于15號煤層的生產井，同時未能獲得完整的煤層氣解吸過程中氣體組分和同位素數據。本次研究針對藍焰公司于2016—2018年布置的5口太原組取心井，系統開展太原組煤樣現場解吸，并收集氣樣做組分和同位素分析，為煤層氣的賦存規律研究提供地球化學依據。

1 區域地層

寺家莊井田位于沁水盆地的東北邊緣。下石盒子組地層廣泛分布，二疊系石千峰組，三疊系劉家溝組地層出露于本井田西緣；新生界覆于各個時代基巖之上。

石炭–二疊系上統太原組，為研究區主要含煤地層之一，以K1砂巖為基底，連續沉積于本溪組之上。全厚90.30~143.80 m，平均約110 m，主要由砂巖、泥巖、灰巖和煤層組成，含7、8、9、11、12、13、14、15和16號煤層；灰巖3~4層，K2、K3為全區比較穩定的灰巖，K4灰巖在井田東部普遍發育。本組地層巖性穩定，全區變化不大，沉積環境差異顯著，自下而上由淺海相演化為海陸交互相。

2 主要煤層煤質特征

寺家莊井田太原組主要煤層為8號、9號和15號(表1)。

①8號煤層 本煤層含81和84兩個煤分層。81煤位于K7砂巖下7 m左右，煤層厚度為0~2.37 m，平均0.88 m。84煤位于81煤下9.40 m左右，中東部可采，煤層厚度為0~2.10 m，平均0.92 m。2個分層均屬局部可采的不穩定煤層，屬中灰、中高硫、低磷煤。

表1 8煤、9煤和15煤工業分析及主要元素值

②9號煤層 本煤層含9上和9下兩個煤分層。9上煤位于K4灰巖之上10 m左右，距84煤層2.50~20.80 m，平均5.57 m。9下煤層位于K4灰巖之上4 m左右，距9上號煤層1.50~9.20 m，平均4.83 m，兩分層均屬大部可采的較穩定煤層。屬中灰、中高硫、特低磷煤。

③15號煤層 該煤層位于K2灰巖下18 m左右。煤層厚2.79~7.40 m，平均5.15 m。該煤層屬于全區可采的穩定煤層。屬中灰、中硫、低磷煤。

3 煤層氣樣品采集與測試

3.1 樣品采集及測試方法

煤層氣樣來自于煤心解吸氣，氣體采集原理為排飽和鹽水取氣法。瓶口處留一定量飽和鹽水，用以封堵收集的氣體，防止氣體逸散和外界發生化學交換。

為保證實驗數據的準確性和可靠性，所有氣體組分和氣體碳同位素測試均制平行樣在不同測試單位完成。其中，氣體組分分別在中國石油大學(北京)石油地質實驗室、山西省地質礦產研究院和煤與煤層氣共采國家重點實驗室測試，所用設備分別為美國Agilent 6890N、PE-XL和Agilent 7890N。氣體碳同位素分別在中國石油大學(北京)石油地質實驗室和山西省地質礦產研究院測試，所用設備分別為美國Thermo公司產品MAT253和delta v advantage，連接在碳同位素質譜儀上的色譜儀均為Trace GC。

3.2 煤層氣含量

為了對研究區太原組煤層氣含量、煤層氣組分特征和碳同位素特征作詳細研究，在研究區不同位置布置了5口取心井，YQ-X-01井、YQ-X-02井和YQ-X-04井位于研究區北部，YQ-X-03井和YQ-X- 05井位于研究區南部?，F場解吸實驗依據GB/T 19559—2008《煤層氣含量測定方法)》[8]完成。煤樣解吸氣量測定結果如表2所示。

由表2可知：研究區北部3層煤含氣量明顯高于南部，南部各煤層含氣量均較低，這與產氣井的實際產量相一致。整體上8煤含氣量高于9煤，其中84煤大于81煤，9上煤大于9下煤。15煤各井之間差異較大，反映了研究區15煤含氣量的極度不均勻，部分地區幾乎不含氣。研究區北部81煤和84煤可以作為開發潛力層位，尤其是84煤；15煤僅在局部地區可以作為開發層位；9煤開發潛力相對較低。

表2 8、9和15煤含氣量解吸測試結果

3.3 煤層氣組分

為了獲得詳細的煤層氣組分和碳同位素特征，氣體采集規則為每解吸1 L氣體，取一瓶氣樣，直至解吸完成。因8煤和9煤氣體組分及變化規律相近，且與15煤截然不同，因此，本文選取YQ-X-02井9上煤和15煤進行氣體組分和碳同位素特征對比分析(表3)，編號規則為煤層號加取樣次，如9上-2表示9上煤所取第2回樣。氮氣含量高可能是因為研究區裂隙發育，煤層與地層氧化帶溝通所致。

表3 YQ-X-02井9上煤和15煤部分氣體組分

①9上煤 煤層的解吸數據顯示9上煤層完整解吸過程中，CH4、重烴和CO2含量先增加而后逐漸降低，N2含量先降低而后逐漸增加(圖1)。CH4和N2呈很好的負相關，可歸為一類；重烴與CO2變化趨勢相似，可歸為一類。CH4、重烴和CO2含量雖然均為先增加而后逐漸降低，但并不同步。重烴和CO2含量達到最高值時，CH4含量已經開始下降，也就是說重烴和CO2達到最高階段的時期要晚于CH4含量達到最高階段的時期。

②15煤 15煤完整解吸過程中，CH4含量逐漸降低，N2含量逐漸增加，重烴和CO2含量整體呈降低趨勢，間或有增大的情況(圖2)。CH4與N2呈很好的負相關，重烴與CO2變化趨勢相似。CH4、重烴與CO2最大值均出現在解吸開始階段。

圖1 YQ-X-02井太原組9上煤煤層氣組分體積分數

圖2 YQ-X-02井15煤煤層氣組分體積分數

單組分和眾多二元混合氣體吸附/解吸實驗證明：煤對N2、CH4和CO2的吸附性能為CO2>CH4> N2[9-16]。按照這個規律，在整個解吸過程中這3種組分含量變化應為：N2含量逐漸降低，CH4含量先增大后降低，CO2含量逐漸增大。也有學者通過研究認為多組分解吸時，往往是CH4優先解吸，但因煤級差異，也有CO2優先解吸的情況[17-18]。

研究區太原組煤主要為無煙煤，這就排除了煤級的影響。9上煤甲烷的含量變化規律符合前人研究揭示的規律，但N2和CO2含量變化與前人研究的普遍規律不同。15煤CH4、N2和CO2的含量變化均與前人研究揭示的規律不同。9上煤和15煤各組分解吸上的差異反映了不同組分的解吸規律還與煤儲層中各組分含量及煤巖本身性質有關，這3個組分均有優先解吸的可能。

3.4 煤層氣碳同位素

氣體碳同位素值(13C1)是判識天然氣成因、類型和演化程度的最有效的方法之一[19-21]，影響煤層氣13C1的因素可以歸納為成因類型和后期作用兩大類[22-24]。成因類型包括熱力分餾和微生物分餾，后期作用影響主要包括解吸–擴散、CO2同位素交換和溶解分餾[25-30]。本文主要探討煤層氣的成因類型和解吸–擴散作用對煤層氣13C1同位素的影響，因此需要校正溶解分餾作用。溶解分餾作用主要表現為流動的水把氣體中13CH4溶解帶走[22,31]，使剩余的煤層氣變輕，12CH4在CH4中所占比例增加。研究區太原組含水層為灰巖層，煤層幾乎不含水，因此溶解分餾效應可以忽略。因8煤和9煤氣體同位素特征變化規律相近，且與15煤截然不同，依然以YQ-YY井9上煤和15煤為例進行分析(表4)。

由表4可以看出，隨著解吸的進行9上煤層CH4碳同位素值總體呈增加趨勢，這是因為煤對13C1的吸附能力強于12C1；15煤CH4碳同位素值總體呈現為3個逐漸增加的序列，可能是因為15煤的煤層氣除自身形成外還存在多期異源氣。9上煤層CO2碳同位素值整體變化不明顯，間或出現13C值變大的現象；15煤層CO2碳同位素值呈減小趨勢。以上結果表明：CH4碳同位素變化與CO2碳同位素變化無相關關系，反映出CO2碳同位素交換作用對本區CH4碳同位素的影響較弱。戴金星等[23]認為，在CO2含量低的情況下CO2和CH4的碳同位素交換作用小，即使CO2含量高，這種交換作用也非常有限，本文研究結果與其結論相一致。

表4 YQ-X-02井9上煤和15煤煤層氣碳同位素

對CH4—CO2碳同位素的煤層氣成因進行分類(圖3)，由圖4可知，各煤層的數據點均落于熱成因區內，CH4和CO2的13C并沒有明顯的正相關性，反映了研究區各煤層生物作用對煤層氣影響不明顯(次生生物成因氣中CH4和CO2的13C具有正相關性。

圖3 8、9和15煤煤層氣基于CH4–CO2碳同位素成因分類(據文獻[32]，修改)

4 結論

a. 8煤、9煤和15煤為研究區石炭–二疊系太原組主力產氣煤層，整體8煤含氣量高于9煤，其中84煤大于81煤，9上煤大于9下煤。各煤層氣井之間15煤差異較大，反映了研究區15煤含氣量的極度不均勻，部分地區幾乎不含氣。

b. 在完整解吸過程中，8煤和9煤氣體組分及變化規律相近，且與15煤截然不同。隨著解吸的進行，8煤和9煤中CH4、重烴和CO2含量先增加而后逐漸降低，N2含量先降低而后逐漸增加。重烴和CO2達到最高階段的時期要晚于CH4。15煤CH4、重烴和CO2含量逐漸降低，N2含量逐漸增加。

c. 隨著解吸的進行，8煤和9煤13C1值總體呈增加的趨勢，二氧化碳13C值整體變化不明顯；15煤層13C1值總體呈現為3個逐漸增加序列，二氧化碳13C值呈減小的趨勢。

d. 研究區太原組煤層氣主要為熱成因氣，13C1變化與13C(CO2)變化無相關關系，反映了生物作用不明顯。

e. 研究區煤層氣組分中CH4體積分數出現低異常(9上煤為27.82%~76.12%，15煤為38.15%~ 89.41%)；N2體積分數出現高異常(9上煤為21.49%~ 72.20%，15煤為6.55%~61.82%)，其異常原因有待進一步研究。

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Genesis and geochemical characteristics of coalbed methane from Taiyuan Formation in Sijiazhuang mine field of Yangquan mining area

YU Zhenfeng1, HAO Chunsheng2,3, YANG Changyong2,3, YAO Jinbao2,3, WANG Wei2,3, JI Changjiang2,3

(1. Shanxi Lanyan CBM Group Co.,Ltd, Jincheng 048204, China; 2. State Key Laboratory of Coal and CBM Co-Extraction, Jincheng 048000, China; 3. Yi’an Lanyan Coal and CBM Co-Extraction Technology Co. Ltd, Taiyuan 030006, China)

In order to study the geochemical characteristics and the genesis of CBM of Sijiazhuang mine field in Yangquan mining area, the in-site desorption test of coal core samples from the main gas-producing seams(seams 8, 9 and 15) from Permo-Carboniferous Taiyuan Formation was carried out systematically, gas samples were collected to conduct component and carbon isotope analysis. The results indicated that the gas content of seam 8 was higher than that of seam 9, on the plan the gas content of seam 15 was uneven, in some parts there was almost no gas. During the whole desorption, the gas component content and the variation regularity of seams 8 and 9 were similar, CH4content increased firstly and then decreased, N2content showed the trend of decreasing firstly and then increasing, while the CH4content of seam 15 showed the trend of nearly linear decline and N2content showed the trend of linear increase. The CH4volume fraction of seam 9upwas 27.82%~76.12%，N2volume fraction was 21.49%~72.20%. The CH4volume fraction of seam 15 was 38.15%~89.41%, the N2volume fraction was 6.55%~61.82%. With the process of desorption, the carbon isotope13C1of seams 8 and 9 showed generally the trend of increase, the overall13C1of seam 15 appeared as three series of gradual increase. There was no correlation in the variation of13C(CH4) and13C(CO2)。The CBM in the study area was mainly thermogenetic gas without obvious biological action. In addition, for the low CH4content and high N2content in the CBM components, further study is needed.

Yangquan mining area; Sijiazhuang mine field; Taiyuan Formation; CBM; carbon isotope

Natural Science Foundation of Shanxi Province(2015012003，2016012012)；Science and Technology Major Project of Shanxi Province(MQ2015-02)

于振鋒，1986年生，男，山西晉城人，工程師，從事煤層氣勘探工作. E-mail：yzf860206@sina.com

于振鋒，郝春生，楊昌永，等. 陽泉礦區寺家莊井田太原組煤層氣地球化學特征及成因[J]. 煤田地質與勘探，2019，47(3)：91–96.

YU Zhenfeng，HAO Chunsheng，YANG Changyong，et al. Genesis and geochemical characteristics of coalbed methane from Taiyuan Formation in Sijiazhuang mine field of Yangquan mining area[J]. Coal Geology & Exploration，2019，47(3)：91–96.

1001-1986(2019)03-0091-06

P618.11

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2019.03.015

2018-05-25

山西省自然科學基金項目(2015012003，2016012012)；山西省科技重大專項項目(MQ2015-02)

(責任編輯 范章群)