循環扭轉剪切下圓筒內硬球顆粒的致密化行為

歐陽鴻武，雷剛，唐昕，孟力平

(1.中南大學機電工程學院，湖南長沙，410083；2.中南大學材料科學與工程學院，湖南長沙，410083)

顆粒堆積狀態和力學特性在工程中影響粉體、制藥、化工及物流等領域的生產過程和產品質量穩定性[1-2]，在物理和數學等領域，圓筒內硬球顆粒介質堆積問題是研究的熱點和難點。在致密化過程中，顆粒介質表現出臨界相變行為、剪切堵塞、剪切膨脹等特性，但仍不能用已成熟的傳統熱力學和流體力學方法來描述這些特性[3]。BERNAL 等[4]提出隨機致密堆積(RCP)的概念，并對液體分子堆積結構進行了描述；SCOTT 等[5-6]將顆粒介質的體積分數φ作為系統的基本參數，進一步提出φ與N-1/3呈線性關系(其中，N為顆粒數目)，通過實驗結果推導出無限個顆粒(或無限空間內)的隨機致密堆積密度ρRCP和隨機松散堆積密度ρRLP，并且通過實驗驗證了ρRCP和ρRLP分別為0.637和0.601。TORQUATO等[7]發現顆粒介質受堵塞結構限制存在一個最無序堆積狀態，即最大隨機堵塞狀態(MRJ)。盡管狀態MRJ 和RCP 下的體積分數均為0.64，但它們的物理意義各不相同，至今仍未統一起來。METHA 等[8]基于統計力學觀點，以圓筒內顆粒介質的堆積狀態為原型，提出假設：給定體積中顆粒堆積結構的每種幾何構型出現的概率相同，并將顆粒介質的體積V對應于能量，壓縮性X為顆粒介質的溫度(X=0 對應于最致密狀態，X=∞對應于最稀疏狀態)，定義X= ?V/?S，其中S為顆粒介質構型熵。這一假設后來得到驗證[9]，可壓縮性X可以有效地用于表征顆粒介質致密化程度和演化過程特征。多年來，人們對圓筒內顆粒介質的致密化行為和特征進行了深入研究。KNIGHT等[10]在實驗中對顆粒介質施以垂直方向振動激勵，結果表明顆粒體積分數呈對數增長規律：φ(∞)-φ(t)～1/ln(t)。這是一個慢動力學演化過程，采用停車場模型、阻挫晶格氣體模型以及具有短程動力約束的一維晶格模型可有效解釋這一動力學過程。NICOLAS 等[11]設計了純剪切實驗，發現等剪切幅度循環致密化過程是一個慢動力學過程，而變剪切幅度是與慢過程無關的快動力學過程。這些研究揭示出顆粒介質的豐富特性，如記憶效應、棘輪效應、剪切膨脹效應等，圓筒內單向扭轉剪切作用下顆粒介質表現出的特性更加突出：靠近圓筒中心的團簇處于堵塞態，遠離圓筒中心的顆粒則在剪切應力下發生運動，處于屈服態，這2個不同區域的力網結構和物性均存在差異[12]。最外層和次外層之間因幾何結構的沖突必然存在孔隙，孔隙的徑向分布函數在(6～7)d范圍內呈震蕩衰減(其中，d為顆粒粒徑)[13]。為了分析此現象，本文作者搭建循環扭轉剪切實驗平臺，以鋼珠為顆粒樣本，測試硬球顆粒介質在圓筒內的循環扭轉剪切致密化行為，以探明致密化過程的特征及影響因素。

1 實驗

實驗采用內腔直徑D=84 mm的圓筒，選用粒徑d分別為1.5，2.0 和3.0 mm 的軸承鋼珠，所用材料及性質如表1所示。實驗裝置及原理示意圖如圖1所示。

表1 圓筒和鋼珠的力學性質Table1 Mechanical properties of cylinder and steel ball

圖1 實驗裝置及原理示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental setup and principle

在實驗過程中，將N個鋼珠稱質量后(天平精度為10-4g)隨機倒入圓筒中，搖勻并輕輕拍打(用鑷子攪勻后再用勺子鋪平)，隨后置于壓盤之下，將壓盤和圓筒分別用上、下2個夾具牢固地固定在MTS 858 Mini Bionix II型力學性能測試儀上。垂向上，通過壓盤對顆粒介質施加恒定的壓力F，壓盤水平扭轉時的剪切速率為ω(順時針為正，逆時針為負，見圖1(b))。為充分消除顆粒介質添加過程中產生的影響或為了保證初始條件的一致性，在每次循環扭轉剪切開始前，以恒定的速率(100 N/s)加載至額定壓力F，獲得初始體積分數φ0，隨后開始循環扭轉剪切實驗，實驗過程持續120 s。實驗方案以壓力F、顆粒粒徑d以及剪切速率ω為變量，組合成相應的實驗體系，對顆粒的致密化行為特征開展系統研究。記錄圓筒內顆粒堆積高度H即體積的變化情況，測量精度為1 μm。

本文從近100組實驗數據中選取幾組有代表性的實驗數據，其實驗方案MO1，MO2 和MO3 如表2所示，以此對圓筒內顆粒介質循環扭轉剪切作用下的致密化過程進行表征。表2中，方案MO1 和MO2 分別表示粒徑為1.5 mm 和3.0 mm，保持剪切速率(10π rad/s)不變，僅改變壓力時的致密化過程；方案MO3表示粒徑為2.0 mm，壓力為3 kN，僅改變剪切速率(分別為0.1π，0.2π，2.0π 和10.0π rad/s)的致密化過程。

表2 實驗方案Table2 Experimental schemes

2 結果與分析

2.1 致密化過程的基本特征

體積分數φ是表征顆粒介質致密化行為的參數，表征顆粒介質的宏觀特性，通過實驗獲得。通過實驗過程中記錄得到的顆粒堆積高度H可以獲得致密化過程中體積分數φ。φ的計算公式為

式中：d為顆粒粒徑，mm；N為顆粒數目，個；D為圓筒內徑，mm；H(t)為顆粒堆積高度，mm。體積分數φ及扭矩T在3 個時間段的漲落見圖2。根據式(1)得到實驗MO1 中1 kN 壓力下相應的體積分數φ，如圖2(a)所示。下文中若無另外說明，則顯示的實驗結果均為方案MO1中1 kN實驗條件下的結果。

從圖2(a)可見：φ整體上呈單調增長趨勢，從0.591增加至0.612。從圖2(b)～(e)可見：雖然剪切方向一正一反(順時針方向為正，逆時針方向為反)，但單向剪切(順時針或逆時針)時顆粒的體積分數φ基本都經歷了先升高后降低的過程(都會出現波峰和波谷)，表明顆粒堆積體積經歷了先收縮后膨脹2 個狀態。

2.1.1 轉變行為

通過實驗結果可以發現堆積系統在剪切作用下的致密化過程存在2個不同的階段，分別為快速致密階段(Stage 1)和緩慢致密階段(Stage 2)，見圖3(a)。第1階段為迅速增長狀態，此時φ小于0.604；第2階段φ超過0.604，每次循環中，顆粒體積分數出現緩慢的階段性增長，表明致密化過程進入緩慢的顆粒重排階段。圖3(a)中，致密化過程的擬合采用雙指數項關聯函數效果最好，擬合公式為

圖2 體積分數φ及扭矩T在3個時間段的漲落Fig.2 Fluctuation of volume fraction φ and torque T in three time slots

式中：φ0為系統初始體積分數；A1和A2為擬合系數；t1和t2分別為快速和緩慢致密過程的特征時間。該擬合式的基本特點是當t→∞時，φ(t)的最大值為φ0，A1和A2三者之和。圖3(a)中的實驗擬合結果為

圖3 致密化過程中的轉變行為Fig.3 Transition behavior during compaction

在此實驗條件下，堆積系統獲得的最致密體積分數φ(∞)=0.613，可見實驗時間不會影響最終密度的獲得。式(3)中，2 個特征時間分別為t1=0.8 s，t2=81.4 s，對應于系統一快一慢這2個致密化階段。

從圖2(b)，(c)和(d)可以看出φ總是存在波動，本文利用Δφ來表征顆粒堆積系統的結構漲落和轉變，如圖3(b)所示(其中，φmin為每次波動中φ的最小值)。圖3(b)中的擬合式為

式(4)中，擬合曲線的斜率在φmin=0.604處發生改變。這與文獻[14]中所表述的φ在0.60 左右發生轉變具有高度一致性，說明此時系統發生的轉變為連續轉變。在轉變之前，Δφ一直下降，而在轉變之后，Δφ呈上升趨勢。但在每次循環中，Δφ也會存在明顯漲落和波動，導致堆積系統出現間歇性的致密化行為。由此可見：在顆粒介質的致密化過程中，要使堆積系統達到更高的堆積密度，發生轉變是必要條件。

2.1.2 致密化過程中的剪切堵塞

圖4所示為顆粒介質的堵塞相圖[15]，其中，φS為非剪切堵塞體積分數，φJ為堵塞體積分數。當φS≤φ≤φJ時，在剪切作用下顆粒介質將會發生剪切堵塞；在致密化過程中，顆粒堆積系統因受剪切而發生膨脹，導致φ降低，系統從剪切堵塞態轉變到非堵塞態，因剪切方向變化而發生收縮，此時φ增加，從而使系統回到剪切堵塞狀態。堆積系統存在2種力學響應模式：一種是在低密度、低應力時，由于剪切堵塞導致密度φ下降而應力τ上升；另一種是當φ大于0.604 時，圖4中指向左方箭頭的起點穿越φJ線，當系統處于堵塞態時，剪切仍舊導致體積膨脹，但應力減小，因此，φJ是相變點，也是一個隨堆積結構演化的臨界點，但由于堵塞態顆粒介質的內部存在各項異性，又使顆粒介質不同于平常的固體和液體[16-17]。

圖4 顆粒介質的堵塞相圖[15]Fig.4 Jamming phase diagram of granular matter

在致密化過程中，不僅系統的體積分數不斷增加，而且堵塞體積分數φJ會隨著系統體積分數的增加而發生相應變化，即堵塞體積分數是1 個動態變量，圖4很好地說明了這一點。根據文獻[18]，堵塞體積分數φJ作為堵塞相圖中的補充變量能夠表征顆粒的堆積狀態，引入φJ能夠闡明顆粒介質循環剪切致密化過程中非常復雜的狀態轉變[15]。在循環扭轉剪切過程中，顆粒介質的堵塞體積分數與顆粒介質的體積分數有密切關系：體積分數增大可能是剪切過程中φJ增大的結果，因此，顆粒介質在循環扭轉剪切作用下的致密化受到堵塞體積分數φJ的影響。

2.2 壓力、粒徑和剪切速率對致密化過程的影響

2.2.1 壓力和粒徑的影響

圖5(a)所示為粒徑d=1.5 mm 的鋼珠堆積系統在壓力為1，2 和3 kN 時(即MO1 方案)的致密化曲線，粒徑d=3.0 mm 的致密化實驗過程(即MO2 方案)與圖5(a)的相似，最終的顆粒體積分數見表3。從圖5(a)可見：在不同壓力下，顆粒介質的體積分數演化的趨勢具有相似性，致密化程度存在一定差異。可見：壓力越大，顆粒介質致密化程度越高。

圖5 壓力和剪切速率對致密化過程和結果的影響Fig.5 Effects of pressure and shear rate on process and results of compaction

2.2.2 剪切速率的影響

在垂直振動致密化的實驗研究中，顆粒介質的動力學過程極度緩慢，一般要歷經數千次振動循環，顆粒體積分數才能達到其穩定值。JOSSERAND等[19]在同一次實驗進程中突然改變Γ(Γ為振動強度，即振動加速度幅值與重力加速力之比)，使Γ由大變小(Γ1＞Γ2)以及由小變大(Γ1＜Γ2)，來研究堆積密度的響應。本文則通過改變循環扭轉剪切實驗中的剪切速率ω考察其對致密化行為的影響。

表3 不同壓力下的體積分數及特征時間t1和t2Table3 Volume fraction at different pressures and characteristic time t1and t2

選定粒徑d=2.0 mm 的顆粒，在F=3 kN 下，以4個不同的剪切速率ω(0.1π，0.2π，2.0π 和10.0π rad/s)分別進行實驗(即方案MO3)。首先從低頻0.1π rad/s開始，每個剪切速率下循環扭轉剪切的實驗時間均為120 s，剪切停止時系統卸壓，隨即以100 N/s 的速度加載至額定壓力3 kN，提高剪切速率后繼續進行實驗，實驗結果如圖5(b)所示。結果表明：剪切速率的變化在密度較低時對致密化過程起增強作用；當密度達到飽和密度后剪切速率的影響減弱，直至末期影響很小，結合圖4所示堵塞相圖的顆粒介質密度演化機制可知：進入飽和狀態后，堆積結構漲落頻率很大，但幾乎無法再進一步致密化。這是由于剪切堵塞的區域越來越小，剪切層厚度越來越小，堆積結構發生變形的能力逐漸減小，除非經歷1次相變，否則系統處于“吸引狀態”將不會得到改觀，這與文獻[11]中的純剪切致密化行為形成了明顯差異。

2.2.3 壓力、粒徑和剪切速率對致密化行為的影響機制

SONG等[20]通過研究發現，當壓力在一定范圍內增加時，會導致顆粒間幾何接觸數Zg增加，隨體積分數φ增大，顆粒間的幾何接觸數Zg的變化滿足

式中：α=1.1。式(5)表明當體積分數φ逐漸增加時，幾何接觸數逐漸增加及顆粒間重新排列，因此，壓力越大，顆粒介質的致密化程度就越高。

在同一圓筒容器中，不同粒徑顆粒堆積導致密度不同，并且徑向和周向的致密化過程也會不同。從結構上看，周向的致密化速率快，而徑向的致密化速率變化緩慢，徑向的致密化速率只有周向的1/‰。小粒徑顆粒的摩擦力相對大粒徑顆粒的摩擦力要大一些，導致最終密度存在差異，而致密化過程差異不大。

在一般情況下，硬球顆粒介質有3 種致密途徑：1)非擁擠式增長，這種方式無需打亂現有顆粒的排列；2)局部擁擠式增長，即僅1 個顆粒需要重排；3)全域擁擠式增長，即涉及2個顆粒需要重排以容納1個新顆粒進入。不同的剪切速率將導致不同的致密方式：在低頻剪切下，顆粒的致密化速度較低，但系統在每個循環中有足夠的時間進行弛豫，參與剪切變形的顆粒團簇多，屬于全域擁擠式增長模式，因此，密度的漲落明顯，每個循環中密度增大幅度大，但增大速率較低；高頻剪切時，循環周期與密度弛豫時間相差較大，顆粒還沒來得及發生大的剪切變形，就被迫承受另一個方向的剪切應力，而且能夠參與變形的顆粒層僅處于與壓盤接觸的表面少數幾層，即使顆粒的堆積高度H＞7d(d為顆粒粒徑)，能夠發生剪切變形的高度也不會超過7d，此時，致密化行為為局部擁擠式增長方式，密度波動不明顯，在此剪切速率下，密度也不會提高太多(見圖5(b))。因此，角速率影響了致密化過程中顆粒重排的方式，主導了堆積密度的漲落幅度。當密度達到一定程度后，剪切速率的影響逐漸降低。因為有剪切層(厚度為hshear)和蠕變層(厚度為hcreep)的共存(見圖1(b))，所以，剪切速率對致密化的影響可能比所表述的情況更復雜。

當顆粒介質受剪切作用時，一般剪切層能夠形成的力鏈長度為(6～7)d，即hshear=7d；當顆粒數目N較小，堆積系統高度不足7d時，幾乎每一層顆粒都會在剪切應力下發生運動，此時，弛豫過程相當短，而且密度波動幅度相當大；當顆粒數目N較多時，堆積系統的高度足夠大；當堆積系統高度超過7d時，圓筒底部區域的顆粒特征不同于剪切層，此區域稱之為蠕變層，見圖1(b)中的底部顆粒層。在一定高度范圍內，2個區域共存時的堆積密度相對于只有剪切區時較高，波動幅度也更小，因此，顆粒數目N的變化引起堆積系統質的改變，在一定程度上決定了系統2個不同的特征時間。總體來說，致密化過程中2個區域相互協調，整體密度處于高、低2個密度之間，但由于存在剪切層，會使整個系統的密度略微降低，不過剪切過程有利于顆粒重排，能有效促進致密化，正因為如此，循環扭轉剪切下的致密化比純剪切和垂直振動下的致密化能獲得更快的致密化過程和更高的體積分數，見圖5(b)。

3 討論

3.1 致密化過程中的2個特征時間

致密化呈現出快、慢2個不同階段，原因可能是剪切層和蠕變層顆粒存在不同弛豫過程。CORWIN等[12]的研究表明，堆積系統中靠近圓筒中心的顆粒處于堵塞狀態，而遠離圓筒中心的顆粒則在剪切應力下發生運動。與此同時，在不同高度上也會存在微妙區別：表層的顆粒(厚度為hshear)處于剪切屈服狀態(密度較低)，對應于單個顆粒運動的特征時間，弛豫時間極短，很快就達到極限密度，而剪切層之下的顆粒(厚度為hcreep)則處于緩慢蠕變狀態(密度較高)，對應于顆粒團簇運動的特征時間，因此，需要更長的時間達到穩態密度。在快速階段，顆粒介質在壓、剪作用下發生快速堵塞行為；在慢速階段，剪切層的厚度不斷減小，且蠕變層則更多地發生顆粒重排。

通過對比分析圖5(b)中不同作用方式致密化曲線發現，循環扭轉剪切與純剪切和垂直振動作用下的致密化過程存在差異，表現為前者的致密化過程中存在2個特征時間，可以更快地獲得穩定密度，并且快致密階段幾乎在3 s 內就能完成，同時可以通過壓力來控制致密化程度，而純剪切和垂直振動下的密度弛豫過程只有1 個特征時間，過程也相對平緩。在方案MO3 的實驗時長(600 s)內，相比于純剪和振動致密化，循環扭轉剪切作用下得到的體積分數結果分別高1.25%和3.53%。因此，在實際生產和日常生活中，要使顆粒堆積系統更快獲得較高的致密化程度，循環扭轉剪切是一種更好的選擇。

3.2 記憶效應和顆粒數目對致密化的影響

實驗中壓盤先正向(順時針)扭轉，隨后反向(逆時針)扭轉，第1 個剪切循環就給堆積系統留下了“記憶”，以后的每次循環都或多或少地受到第1 個循環的影響，導致顆粒介質的狀態、物性與變形過程的歷史、作用方式相關。盡管有記憶效應存在，顆粒介質仍然能夠隨著時間推移“忘記”其初始狀態，此時，系統處于一種臨界性特征，即所謂的臨界松弛(critical slowing down)[21]。致密化過程(某一段時間內)在某種程度上就是記憶的消除過程，式f(t)=f(0)?exp( -δt)表明系統中的特征時間為1/δ。記憶效應逐漸消除之后顆粒堆積系統逐漸進入與外載荷動態平衡的狀態，表現出顆粒介質對外載荷自適應的能力，在一定程度上反映了系統致密化的過程。

研究表明，少量顆粒數目的變化也將引起顆粒堆積結構和密度的變化。因此，在圍限條件下，顆粒數目N對體積分數有直接影響。假如以1D 模型為例，10 顆鋼珠(圍限條件是長度為10d)，加入1 個鋼珠，在無壓力情況下，多出的1個顆粒位于第2層，當施加一定壓力時，顆粒的堆積形成起伏，顯然，堆積的高度H降低對顆粒體積分數產生較大影響。而加入2 個鋼珠后，出現類似的情況。從二維的角度分析，情況更復雜多變，堆積結構變化更具多樣性。由此可見：在圍限情況下，適度的壓力將使得顆粒堆積結構產生變化，相應地，在低層數情況下，對結構的影響較明顯。

3.3 可壓縮性的演化

通過以上分析發現利用堵塞體積分數φJ可以揭示相變點附近的現象和復雜的作用機制。φJ表明系統已經處于“吸引狀態)”，系統經歷相變之后進入了一個新的狀態，因此，φJ是連續轉變過程中的1個狀態參數，記錄和調控了轉變的過程。所以，致密化過程采用φJ來表述，能夠更好地表述顆粒介質的物性和狀態協同轉變。體積分數與堵塞體積分數的差值表征堆積系統的狀態，與可壓縮性X的定義(X=?V/?S，V為體積，S為構型熵)類似。

離散顆粒的力學特征與連續介質的描述存在緊密聯系[22]，因此，采用可壓縮性X表征顆粒介質的統計特征是有效的。NOWAK等[23]將可壓縮性X與體積平均方差＜(V-VSS)2＞聯系起來，建立如下數學關系式：

式中：VSS為穩態體積(VSS=1/?SS，φSS為穩定狀態體積分數)；X1和X2分別表征始和結束時刻的可壓縮性；λ為類似于玻爾茲曼常數的參數；＜＞表示取平均值。由式(6)可進一步推導得

從方案MO3 得到的大量數據可以計算出擬合關系式：

故

將λX視為整體，它與φSS的關系見圖6，通過計算得到(1/X1-1/X2)/λ=-0.347，其變化趨勢與圖2(a)所示趨勢恰好相反，但都呈現單調變化趨勢(密度單調增加，而可壓縮性單調降低)。圖6表明可壓縮性和密度之間存在非線性對應關系。

圖6 可壓縮性與穩態體積分數的關系Fig.6 Relationship between compactivity and steady-state volume fraction

4 結論

1)圓筒中硬球顆粒介質在循環扭轉剪切作用下，致密化過程經歷全域快速堆積和剪切層緩慢蠕變2個階段，體積分數的演化滿足雙指數項關聯函數。在致密化過程中，當密度達到0.604 之前表現為快速致密化特征，達到0.604之后則表現為緩慢致密化特征。

2)壓力、粒徑和剪切速率對致密化過程和結果有明顯影響。增大壓力、粒徑和剪切速率，系統致密化程度相應提高，可壓縮性X隨之逐漸下降，并滿足(1/X1-1/X2)/λ=-0.347。

3)與純剪切和垂直振動作用下的致密化過程相比，圓筒內硬球顆粒介質在循環扭轉剪切作用下可以更快地達到相應平衡狀態下的密度，這為硬球顆粒介質快速致密化提供了新的方法和途徑。