宋平 毛俊杰 杜寶華
(湖南省核工業中心實驗室,湖南 長沙 410100)
國家頒布的《建筑材料放射性核素限量》(GB6566-2001)[1]對建材放射性核素含量限值提出了明確的要求,該標準為國家強制執行標準。自該標準執行以來,建材放射性核素檢測的市場越來越大,客戶對建材放射性核素檢測結果的質量及效率也要求越來越高。通對建材樣品制作以及理論研究發現,樣品裝樣量對檢測結果影響較大,同時發現一種方法可以大大縮短樣品檢測時間,在此稱為初始平衡度法。通過加強建材樣品的制作,以及采用初始平衡度法可以在保證檢測結果質量的基礎上,使得測量226Ra時可以不受密封30天的約束,極大的提高檢測效率。
無機非金屬建材樣品的制作主要包括碎樣、裝樣、密封。通過對樣品制作的研究,發現樣品裝樣量對樣品結果影響較大。
為得到實際檢測中樣品裝樣高度與測量結果的關系,進行裝樣高度實驗:將碎至100目的樣品裝至不同的高度,密封30天進行測量,檢測儀器為BH1324低本底環境γ譜儀。
檢測建材種類:南非紅大理石、普通水泥、實心磚、粘土瓦,檢測結果見表1。
由表1看出,裝樣高度越低測量結果相對越高。在實際測量中為避免裝樣高度對測量結果的影響,在樣品量充足時應將樣品盒裝滿夯實,使樣品物理狀態盡可能與標準物質保持一致。
在日常測量中難免會遇到樣品量非常少,無法裝滿樣品盒的情況,對于這種情況,可將樣品與不含放射性或放射性非常低的物質混合均勻,然后裝滿樣品盒來模擬樣品裝滿樣品盒時的狀態,在此稱與樣品混合的物質為“摻雜物”。摻雜物必須不含放射性或放射性非常低,目數與樣品一致,密度與樣品相近的物質,樣品與摻雜物一定要混合均勻。

表1 裝樣高度試驗結果
初始平衡度法是指在樣品密封一天后對樣品進行測量時間間隔不小于24小時的連續測量,測量間隔取24小時的整數倍,根據兩次測量得出的結果計算出樣品的初始平衡度,然后根據初始平衡度計算出結果。
當母核素的半衰期比子核素半衰期長很多時,而且在觀察時間內,母核素原子數或放射活度的變化可忽略不計,子體核素的原子數和放射性活度達飽和值,而且子體核素與母核素的放射性活度相等,這種衰變關系稱放射性長期平衡,也稱持久平衡,簡稱放射性平衡。
在無機非金屬建材樣品中存在兩條衰變鏈,以226Ra、232Th為母核的衰變鏈。
一個是:

根據上述兩條衰變鏈可知,232Th的子體大部分為短壽命子體,232Th衰變鏈達到平衡所用時間比較短,226Ra衰變子體中222Rn的半衰期最長,使得226Ra衰變鏈達到平衡需較長時間,因此在考慮樣品中放射性衰變鏈平衡時,只考慮226Ra衰變鏈即可,當226Ra的衰變鏈達到平衡時,232Th衰變鏈也必然平衡,本文初始平衡度法的應用對象為226Ra。
定義樣品中226Ra的活度與樣品剛制作完成時樣品中222Rn的活度之比為初始平衡度。
通過對不同密封天數的樣品進行測量,根據樣品的測量結果可計算出樣品初始平衡度,計算公式見式(1)。

式中:
Ax:初始平衡度;

Ad:密封第d天的樣品檢測結果;
Ad+n:密封第d+n天的樣品檢測結果;
λ1:母核衰變常數;
λ2:子體衰變常數。
根據初始平衡度可以直接計算出樣品活度,計算公式見式(2)。

式中:
A—樣品活度;
Ad、λ1、λ2、Ax意義同上。
初始平衡度法驗證思路是將通過理論計算出的結果與樣品密封66天后達到充分平衡的條件下樣品的檢測結果進行比較。
用226Ra的檢測結果進行驗證,其子體為222Rn。選取中國黑、南非紅、沙士利紅三種大理石進行試驗。分別記錄密封1、4及66天的樣品測量結果,測量結果見表2。

表2 儀器檢測結果
利用密封1天及密封4天的儀器測量結果,根據公式(1)及公式(2)進行計算并與密封66天后的儀器測量結果進行比較,結果見表3。

表3 結果對比
根據表3可知,利用初始平衡度法理論計算的結果與密封66天后的儀器測量結果相差較小。
無機非金屬建材放射性核素檢測的影響因子還有很多,例如樣品的密度、均勻程度、粒度都會對檢測結果有一定的影響,通過一系列試驗發現裝樣量對檢測結果影響相對較大,其他的因素仍然需要開展大量的試驗以來尋求最佳制樣條件。初始平衡度法對于檢測儀器的穩定性有較高的要求,采用此方法時,應使儀器放置房間環境條件盡量恒定,避免環境條件對儀器的穩定性造成影響。初始平衡度法的應用可以在7天內得出放射性核素的檢測結果,樣品不再需要密封一個月后進行測量,大大提高了檢測效率。