基于空載數據的鑒別食醋電子鼻信號漂移校正方法

殷 勇，王燕芳，葛 飛，于慧春

基于空載數據的鑒別食醋電子鼻信號漂移校正方法

殷 勇，王燕芳，葛 飛，于慧春

（河南科技大學食品與生物工程學院，洛陽 471023）

由于傳感器老化，環境溫度等因素，電子鼻信號的漂移是不可避免的，且嚴重降低電子鼻的長期穩健檢測能力。為了實現電子鼻對6種食醋樣品的長期穩健檢測，該文提出了一種基于空載數據的小波包分解系數的漂移遞歸校正方法。通過小波包對電子鼻空載數據的分解，給出空載閾值函數（no-load threshold function，NLTF），然后將NLTF轉換為適合樣本數據的樣本閾值函數（sample threshold function，STF）。在獲得的STF基礎上，構建樣本檢測數據小波包分解系數的校正函數。借助于所構建的樣本測試數據的校正函數，對6種食醋樣品的電子鼻數據進行漂移校正。同時，運用“樣本測量時間窗口（sample measurement time window，SMTW）”的概念，實現電子鼻數據的遞歸校正，進而建立了可實現長期穩健檢測的遞歸鑒別模型。針對6種食醋樣品，進行了為期16個月的間歇式測試。當SMTW選為4個月的測試樣本及每次遞推前移1個月樣本數據時，建立的基于遞歸校正的Fisher判別分析（Fisher discriminant analysis，FDA）模型可完全實現6種食醋樣品的長期穩健鑒別，正確鑒別率達到100%，使緊隨SMTW后1個月內的測試樣本能得到準確鑒別。該校正方法能夠有效的去除漂移并且實現了電子鼻的長期穩健檢測。

農產品；模型；電子鼻；漂移；檢測；小波包分解；食醋；遞歸建模

0 引 言

電子鼻是一種對多組分揮發性樣品非常有前景的鑒別工具[1-2]，已廣泛應用于農業[3]、醫藥[4]、環境監測[5-6]和食品（包括稻谷[7]、堅果[8]、魚蝦[9]、水果[10-11]）等領域。特別是近年來，電子鼻在食品、農產品質量檢測領域的應用最受關注，其應用研究成果不斷涌現[12-16]。然而，氣敏傳感器的漂移嚴重制約了電子鼻長期檢測的穩健性，并且會在一段時間后破壞原來已構建的模式識別系統，降低了系統的鑒別能力[17-19]。因此，漂移是影響電子鼻長期穩健檢測的關鍵因素。并且它被認為是電子鼻發展中最具有挑戰性的問題[20]。在6種食醋的鑒別實踐中，電子鼻鑒別過程中漂移現象非常明顯，并且由先期測試樣本數據建立的鑒別模型不能準確地預測后期的測試樣本。因此，如何通過校正電子鼻漂移來實現長期穩健檢測是電子鼻檢測應用中的一項重要任務。在現有的研究中，漂移問題的解決方案主要分為2類。一種是漂移成分校正法[21-23]，如主成分分析[21]，獨立分量分析[22]等。另一種是模型校正方法[24-26]，如概率神經網絡模型[24]，深度信念網絡模型[25]，偏最小二乘模型[26]等。對于漂移成分校正法，已有成果沒有確立漂移信號與有用氣敏信號的界限，且后期數據和前期數據不具有相同的基向量，因此不能保證成分校正方法的有效性。如選擇其中的某些主成分作為漂移偏差的補償[23]，而未選擇的主成分中是否包含檢測對象的有用信息也未明確，使其應用存在一定的局限性。對于模型校正方法，已有的成果往往不考慮漂移變化趨勢或漂移規律，只是讓模型中自帶漂移修正的功能，這不能算是真正的漂移校正方法。如通過對測試對象不斷分解重構，增強特征間的相關性，起到對漂移的抑制作用[25]，但沒有從漂移變化規律入手來消除漂移影響。

殷勇等[27]提出了基于空載條件下小波包分解的漂移校正方法。該方法是在空載條件并依據漂移是傳感器的固有行為所提出的，具有普遍適用性，使后期樣本的檢測中基本實現了電子鼻的長期穩健檢測。但是該方法忽略了閾值范圍外的分解系數可能包含有真實信號，直接用閾值邊界取代可能包含漂移信號，會造成信號失真。

為此，在空載數據基礎上本文提出了基于小波包分解系數的一種新的漂移校正方法。這種方法不需要專門的校正處理，僅根據傳感器的空載響應數據和樣本響應數據就可以實現傳感器漂移的校正。主要內容包括樣本測試數據小波分解系數校正函數的構建和樣本測量時間窗口（sample measurement time window，SMTW）的確定。這種校正函數是對一個時期的小波包分解系數全部進行校正，并且還保留了某個時期某個頻點下真實信號的原始特征，使校正后的系數趨勢相對平滑且不會造成校正失真。最后，為了檢驗上述方法的有效性，把4個月SMTW中的樣本數據作為訓練集，緊隨其后1個月的樣本數據作為測試集；通過校正函數處理訓練集與測試集中的樣本數據之后，借助于Fisher判別分析（Fisher discriminant analysis，FDA）嘗試了遞歸鑒別模型的構建，并進行了有效性分析。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

試驗材料為6種食醋樣品，分別為東湖3年（DH3N）、東湖5年（DH5N）、水塔3年（ST3N）、水塔6年（ST6N）、紫林4號（ZL4H）、紫林5號（ZL5H）。這6種樣品分屬3個品牌，每個品牌又包含2個質量等級相近的樣品，增加了鑒別工作的難度，更適宜于檢驗漂移校正方法的有效性以及電子鼻的長期穩健性。6種食醋基本信息見表1。

表1 食醋樣品的基本信息

1.2 試驗儀器和數據采集

電子鼻系統為實驗室自行研制的，主要由3部分組成，即氣敏傳感器陣列、數據采集裝置和計算機數據處理軟件。氣敏傳感器陣列由14個SnO2型氣敏傳感器組成，它們分別是TGS813，TGS800，TGS821，TGS822，TGS824，TGS816，TGS812，TGS825，TGS826，TGS831，TGS832，TGS830，TGS880和TGS842。該14個氣敏傳感器的典型敏感氣體見文獻[28]。此14個傳感器安放在不銹鋼測量室內的環形板上；考慮到測量室內溫度和濕度會對氣敏傳感器產生影響以及為了補償這種影響，環形板上還安裝了溫度傳感器和濕度傳感器，這是個集成部件，型號為DHT11。溫度測量范圍為0～50℃，濕度測量范圍為20%～90%RH。選用16通道和12位高精度數據采集系統（data acquisition system，DAS）用于管理14個氣敏傳感器和溫、濕度傳感器。每個氣敏傳感器的加熱電壓均為（5.0 ± 0.05）V，測量回路電壓為（10.0 ± 0.01） V。數據處理是在MATLAB R2014a平臺上實現所需數據處理方法。

空載樣本數據是指電子鼻對無樣品條件下的測量室內空氣的響應結果。空載測試與樣本測試隔日進行，均為動態采集，每個空載樣本和食醋樣本均采集1 500 s，相鄰2個采集點的間隔為1 s。因此，每個空載樣本和每個食醋樣本都采集1 500個數據。由于電子鼻漂移是緩變信號，故整個試驗從2017年10月開始到2019年1月結束，共計16個月，共測量了235個空載樣本數據， 6種食醋樣品的測試與空載測試隔天交替進行，6種食醋共測量6×234=1404個樣本。

需要指出的是，在6種食醋樣本測量時，樣本種類是隨機選擇的，沒有固定順序。每個食醋樣本測量前先對傳感器陣列進行20 s的空采，以獲得各個氣敏傳感器的基線值，然后再對樣本進行1 500 s的動態測量。測量結束時對傳感器陣列進行960 s的恢復，使各傳感器恢復到基線值狀態，以便后續樣本的測量。每個傳感器對1個樣本的測試數據減去對應的基準值被稱為這個傳感器對這個樣本的測試結果，這種處理稱為去基準處理[29]。隨后的數據分析均是基于這種測試結果進行的。

1.3 漂移現象描述

為了描述空載和食醋樣本在測試期間的漂移現象，圖1a給出了TGS800在16個月內對DH3N樣品測量結果的變化趨勢；圖1b給出了TGS800在16個月內對空載樣本測量的變化趨勢。圖1a和圖1b中，縱坐標表示測試結果（電壓值），橫坐標表示測試時間（年-月）。圖1中的每1個離散符號表征1個食醋樣本或1個空載樣本的第1 500個測試值。

a. DH3N

b. 空載樣品

b. No-load samples

圖1 TGS800對DH3N樣品和空載樣品測試結果的變化描述

Fig. 1 Changing representation of TGS800 to DH3N samples and no-load samples

由圖1看出，漂移不僅是明顯的，而且空載條件下的漂移趨勢與樣本條件下的漂移趨勢基本一致，只是信號強度不同而已。這表明漂移是傳感器的固有行為。該現象為空載條件下的開展漂移去除方法研究提供了有力的支持。因此，基于空載測試數據的漂移校正方法的研究不僅是合適的，而且也是必要的。

1.4 數據處理方法

1.4.1小波包分解

當用小波基函數對電子鼻數據進行第1尺度分解時，可獲得低頻系數集和相同頻寬的高頻系數集；進行第2尺度分解時，上述低頻系數集也被分成相同頻寬的低頻系數集和高頻系數集，同樣上述高頻系數集也被分成低頻和高頻部分；以此類推，可以生成小波包分解的二叉樹[30]。小波基函數的選擇是小波包分解的關鍵環節，Symlet小波是在Daubechies（dbN）小波基礎上提出的近似對稱的小波基函數，可以較好避免信號分解或重建過程中的失真現象。通過試算，選擇四階Symlet小波作為分解用的基函數。另外，當小波包分解的尺度較大時，可能會丟失一些有用的信息。根據試算，選擇了3尺度實施小波包分解。

圖2a描述了TGS800對1個DH3N樣本的響應結果曲線，圖2b給出了TGS800對1個DH3N樣本在不同頻點下小波包分解系數的變化趨勢。從圖2b可以看出，測試結果的信息主要集中在低頻段，其他頻段幾乎為零。因此，后續對分解系數的分析選定為低頻系數集。

a. 響應結果曲線

a. Response result curve

b. 不同頻點下小波包分解系數的變化曲線

1.4.2 空載閾值函數構建

考慮到漂移是氣敏傳感器的固有現象，因此可用空載樣本數據揭示漂移規律。空載閾值函數（no-load threshold function，NLTF）是基于空載樣本數據構建的，它的思想來自標準偏差的概念，根據小波包分解系數的偏差范圍，可以得到下限和上限閾值的簡單表達式。具體計算見式 （1）～式（2）。

空載樣本數據下限閾值函數

空載樣本數據上限閾值函數

1.4.3 樣本閾值函數構建

公式（1）和式（2）解釋了氣敏傳感器在空載條件下的測試結果的限定范圍。當一個氣敏傳感器的測試結果小于或大于這個限定范圍，測試結果將被認為是偏離氣敏傳感器測試真值的漂移數據，應該被消除。當測試樣品時，測試結果主要受樣品揮發性強度影響，導致下限和上限閾值強度的變化。根據圖1a和圖1b中漂移規律的一致性（相似性），可以修正NLTF以獲得樣本閾值函數（sample threshold function，STF）。則

樣本數據下限閾值函數

樣本數據上限閾值函數

1.4.4 小波包系數校正與重構

根據大量的計算嘗試與分析，提出了一種小波包分解系數校正方法，稱此校正方法為“閾值范圍內縮放”校正法，校正公式為

根據公式（6），可以看出校正思路主要體現在兩個方面：1）在同一測量時間段內，通過放大空載閾值可得到樣本閾值，體現了氣敏傳感器的漂移規律；2）校正后的系數不僅保證了數據的平滑性，并且保留了數據的完整性而不導致信號失真。

被分析樣本小波包分解系數校正后，通過重構可得校正后的電子鼻數據。值得注意的是，由于該方法是在SMTW的測量時間段內構造校正函數，因此確定SMTW的大小非常重要，SMTW的大小會影響閾值的上限和下限的確定。隨著SMTW的前移，就生成新的校正函數，進而實現遞歸校正。

1.4.5 Fisher判別分析

Fisher判別分析（Fisher discriminant analysis，FDA）方法通常是基于交叉驗證法來構建FDA模型，此方法不具備用先驗信息構建的鑒別模型來預測后驗樣本數據的功能，不符合實際工程應用。只有按時間順序來構造建模用的訓練集和檢驗集，才具有實用價值。因此，將SMTW中的樣本數據作為構建模型用的訓練集，以隨后1個月或2個月樣本數據作為測試集來構建FDA遞歸模型。實驗室依據FDA原理[31]在MATLAB R2014a平臺上構建了滿足上述要求的FDA程序，以滿足基于先驗訓練集的FDA模型來實現對后驗測試集樣本的預測。

2 結果與分析

2.1 特征提取

電子鼻信號特征值的選取在鑒別分析中是必不可少的，對判別的結果起著至關重要的作用。因為積分值（integral value，INV）可以反映傳感器陣列對樣本的總體響應[32]，選擇“積分值”作為特征，其計算公式見式（7）。用式（7）對校正前后的樣本數據提取積分值。為了進一步補償對應于每個測試樣品的溫度和濕度的影響，測量室中的溫度和濕度測量值的積分值也分別用作模式識別系統的輸入值。

2.2 訓練集與測試集的選定

SMTW太長，會包含更多的樣本數據，增加數據處理的復雜性和構建檢測模型的難度，但若SMTW太短，則不能充分反應漂移信息，難以獲得有效的漂移校正方法[33]。為了確定合適的SMTW，分別考察了SMTW為6、5、4、3個月時所構建FDA模型的鑒別結果；同時，將隨后2個月或1個月內的測量樣本用作測試集進行模型校驗。因為FDA模型的訓練集應該占樣本總數的2/3及以上[34]，所以，當1個月的樣本數據作為測試集時，SMTW至少需要2個月的測試數據，當2個月的樣本數據用作測試集時，SMTW至少有4個月的數據。但實踐發現，當測試集超過2個月的測試樣本時，基于訓練集的鑒別模型很難滿足后期測試集的鑒別。這可能是超過2個月的測試樣本占據較長的時間跨度，包含的漂移信息也較多，不利于所構造的漂移校正函數有效處理這些測試樣本。因此，在以下分析中，在選擇不同的SMTW后，只考察隨后2個月或1個月中的測試樣本作為測試集。

當SMTW為4個月時（空載樣本數據也對應于4個月以構建NLTF），選擇隨后1個月樣本作為測試集，這時可以形成12組的遞歸數據集，如表2所示。

表2 測試集為1個月的時間窗口

2.3 判別分析

以SMTW為4個月為例，分別研究了校正前和校正后的小波包分解系數變化情況，圖3給出了TGS813對DH3N樣本去漂移前后的小波包分解第193頻點下分解系數的變化情況。

圖3 TGS813對DH3N樣本在第193個頻點下去漂移前/后小波包分解系數的變化趨勢

Figure 3 Changes of wavelet packet coefficients based on TGS813 to DH3N samples before/after correction at 193 th frequency point

從圖3中可以看出，校正前DH3N樣本在測試窗口的漂移趨勢是明顯的，校正后，漂移得到了控制。為了檢驗該漂移校正方法的有效性和可靠性，使用FDA處理校正前后的數據。圖4給出了漂移校正前的第1組訓練集的鑒別結果，很容易看出6種食醋樣品混合嚴重、難以區分，FDA的正確鑒別率僅為62.43%。

圖4 基于4個月的樣本測量時間窗口（SMTW）去漂移前訓練集的FDA鑒別結果

圖5a和圖5b分別給出了第1組和第2組訓練集和對應的測試集樣本數據漂移校正后的FDA鑒別結果。從圖 5可以看出，SMTW為4個月時，訓練集和測試集的鑒別效果明顯高于漂移校正前，其鑒別正確率均為100%。同樣，對于第3組到第12組的樣本數據集，每個訓練集和對應的測試集的鑒別正確率也是100%。當SMTW分別為6、5、3個月，并且構建隨后1個或2個月的樣本測試集時，所能構建的訓練集和相應的測試集的最差FDA結果顯示在表3中。當SMTW為3個月時，相應的測試集僅由隨后1個月的樣本數據構建。

表3 不同大小的SMTW所構建模型的鑒別結果

圖5 去漂移后第1組和第2組訓練集及測試集的 FDA 鑒別結果

從表3可以看出，基于2個月數據的測試集的鑒別正確率不如基于1個月的鑒別正確率。原因可能是基于1個月的測試集包含的樣本量少，其漂移比基于2個月的測試集更容易校正。同時，隨著SMTW的改變，訓練集和測試集的正確鑒別率也隨之變化。當SMTW為4個月時，鑒別正確率達到最高（100%）。隨著SMTW增加，鑒別正確率逐漸減少，如SMTW為6個月、5個月，校正后續1個月樣本時，鑒別正確率分別為96.67%、97.78%，這是因為SMTW越大，數據量越大，需要校正的數據越多，引入的校正誤差也會越多，不利于模型的構建，所以模型的精度降低。隨著SMTW的減少，如SMTW為3個月時，訓練集與測試集的鑒別正確率降低，分別為93.28%，92.22%，這是因為SMTW包含的數據量減少了，不足以體現數據的變化規律，進而使模型的精度降低。另外，也考察了SMTW為2個月時的情況，它們的訓練集與測試集的鑒別正確率比3個月的SMTW還要低。因此，4個月的SMTW是最佳選擇?；?個月SMTW所構建的檢測模型能夠準確鑒別隨后1個月內的測試樣本。值得注意的是，基于3個月SMTW的模型不能預測未來2個月的樣本，因為訓練集的樣本少于總樣本的2/3，不能滿足樣本的建模比例要求。

3 結 論

氣敏傳感器的漂移導致電子鼻缺乏長期穩健檢測能力。為了準確鑒別長期的電子鼻數據，提出了一種基于空載數據的小波包分解系數漂移遞歸校正方法，即樣本數據的小波包分解系數可以通過建立在空載閾值函數（no-load threshold function，NLTF）上的樣本閾值函數（sample threshold function，STF）來校正。同時，借助樣本測量時間窗口（sample measurement time window，SMTW）思想，可以有效地實現遞歸校正。當SMTW為4個月時，建立的遞歸Fisher判別分析（Fisher discriminant analysis，FDA）模型可以準確鑒別隨后1個月的樣本數據，鑒別正確率為100%，實現了6種食醋樣品的長期穩健鑒別。本文提出的基于空載數據的漂移校正方法因不受檢測對象的限制，使得該方法更加具有普遍性，為實現電子鼻的長期穩健檢測奠定了基礎。

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E-nose information drift correction method for identifying vinegarbased on no-load data

Yin Yong, Wang Yanfang, Ge Fei, Yu Huichun

(,,471023,)

Electronic nose (E-nose) signal drift is inevitable due to sensor aging and fluctuation of ambient temperature and humidity, which could compromise its ability of robust long-term detection. To ensure long-term robust service of the E-nose for detecting vinegar samples, a drift recursive correction method is proposed in this paper using the wavelet packet decomposition coefficients based on no-load data. The method does not require special correction processing and the sensor drift can be corrected based only on the no-load response data and the sample response data of the E-nose. In the model, the Symlet wavelet function was first used to decompose the no-load data of the E-nose using a no-load threshold function (NLTF) given in the paper. The NLTF was then converted to sample threshold function (STF) suiting the samples data by a constructed adjustment coefficient. Using the STF, a correction function based on the wavelet packet decomposition coefficient of the samples of E-nose data was constructed. The E-nose data of six vinegars were subject to a drift correction by means of the correction function. We also introduced the concept of “sample measurement time window” (SMTW), and used the correction function to process the sample data within the SMTW. As the SMTW progresses recursively, the drift in all sample data at different times (or SMTW) could be used to recursively correct the samples of the vinegars. To validate the drift correction method and test the applicability of the SMTW, the sample data in the SMTW were used as a training set and the sample data between one month and two months after the SMTW were used as test set. A recursive Fisher discriminant analysis (FDA) model was built, which was proven capable of long-term robust detection of the vinegars. The samples of the vinegars were tested intermittently for 16 months, and the SMTW in which was 6, 5, 4 and 3 months, respectively. With the change in SMTW, the correct discrimination rate for the training set and the test set also changes. When the SMTW was more than 4 months or less than 4 months, the correction identification rate of FDA was less than 100%, and the correction identification rate was only 92.22% under certain circumstance. Therefore, when the SMTW was 6, 5 or 3 months, the samples of the vinegars cannot be identified robustly in long term. When SMTW was 4 months, the test samples in SMTW and the samples within one month after the SMTW were effectively identified by the established recursive FDA model, and the vinegar samples can be identified robustly in long term, with a correction identification rate of 100%. That is, the test samples within one month after the SMTW could be accurately identified using the FDA model built from the sample E-nose data when the SMTW was within 4 months. We believe that our results has implications as the proposed method is applicable to other E-nose data.

agricultural products; models; E-nose; drift; detection; wavelet packet decomposition; vinegar; recursive modeling

2019-03-30

2019-04-30

國家自然科學基金資助項目（31571923）

殷 勇，教授，博導，主要研究方向為農產品、食品品質檢測技術。Email：yinyong@haust.edu.cn

10.11975/j.issn.1002-6819.2019.17.035

TP212.2；TS207.5

A

1002-6819(2019)-17-0293-08

殷 勇，王燕芳，葛 飛，于慧春. 基于空載數據的鑒別食醋電子鼻信號漂移校正方法[J]. 農業工程學報，2019，35(17)：293－300. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2019.17.035 http://www.tcsae.org

Yin Yong, Wang Yanfang, Ge Fei, Yu Huichun. E-nose information drift correction method for identifying vinegarbased on no-load data[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2019, 35(17): 293－300. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2019.17.035 http://www.tcsae.org