微小pVTt法氣體流量標準裝置的性能評估及驗證

高山　李春輝　李小亭

摘要：pVTt法氣體流量標準裝置是國內外普遍使用的原級氣體流量標準裝置，主要用于音速噴嘴流量計的檢測。附加體積處質量變化和泄漏量的準確評估是制約微小pVTt法氣體流量標準裝置測量準確度水平的關鍵因素。該文首先就附加體積處質量變化和泄漏量對微小pVTt法氣體流量標準裝置測量結果的影響進行理論分析，確定標準裝置的不確定度;其次，以3支小音速噴嘴作為傳遞標準，對100LpVTt法氣體流量標準裝置與2m3pVTt標準裝置及德國物理技術研究院（PTB）的氣體流量標準裝置進行比對，比對結果的良好一致性可驗證分析方法的可行性及裝置的不確定度水平。

關鍵詞：pVTt法氣體流量標準裝置;附加體積處質量變化;泄漏量;音速噴嘴;不確定度

中圖分類號：TH814

文獻標志碼：A

文章編號：1674–5124（2019）03–0108–06

The performance evaluation and verification of micro pVTt gas flow standard facility

GAO Shan1，2， LI Chunhui2， LI Xiaoting1

（1. College of Quality and Technical Supervision， Hebei University， Baoding 071002， China; 2. National Institute of Metrology， Beijing 100029， China）

Abstract： The pVTt gas flow standard facility is widely used as the primary gas flow standard facility. It is mainly used for the calibration of the sonic nozzle flowmeters. The accurate evaluation on the mass change in the inventory volume and leakage is the key factor that restricts the accuracy of the micro pVTt gas flow standard facility. Firstly， the influence of mass change in the inventory volume and leakage on the measurement results of the micro pVTt gas flow standard facility is theoretically analyzed， so the uncertainty of the facility is confirmed; and then， three small sonic nozzles are used as the transfer standard， with which the comparison among the 100 L pVTt gas flow standard facility， the 2 m3 pVTt standard facility and the gas flow standard facility of Physikalisch-Technische Bundesanstalt （PTB） are conducted. Based on the good consistency of the comparison results， the feasibility of the analysis method and the uncertainty of the facility are verified.

Keywords： pVTt gas flow standard; mass change in the inventory volume; leakage; sonic nozzle; uncertainty

0 引言

隨著氣體流量計量在生物醫藥、環境監測等領域的應用與發展，低于1L/min的微小氣體流量[1]計量在各領域中的需求顯著增多，微小氣體流量計量的準確可靠及量值溯源越來越受到重視。如用于測量供氧量的浮子流量計的最小流量達2mL/min，擴展不確定度為5%FS（k=2）[2];用于氣體質量監測的大氣采樣器的流量范圍為0.1～1L/min，擴展不確定度為0.65%（k=2）[3]。微小氣體流量標準裝置的不確定度水平的提升，是解決微小氣體流量計量的校準可靠與量值溯源問題的保障和基礎。

pVTt法氣體流量標準裝置具有準確度高、性能穩定等特點，在流量計量中被廣泛作為原級標準使用。2005年，Nakao等[4]研制了一種新型微小pVTt法氣體流量標準裝置，解決了日本國內5mg/min以下流量無法溯源的問題，當流量為0.01mg/min時，擴展不確定度為0.21%（k=2）;Berg等[5]通過pVTt法建立的容積式標準裝置在壓力恒定情況下解決了固定容積中絕熱加熱或冷卻的問題，流量范圍為0.1mL/min～1L/min，擴展不確定度為0.05%（k=2）。

中國計量科學研究院（NIM）的pVTt法氣體流量基準裝置是我國氣體流量的國家基準，裝置可實現的流量范圍為0.1～1300m3/h，擴展不確定度為0.05%（k=2）。參照美國NIST（National Institute of Standards and Technology）[6]和日本NMIJ（National Metrology Institute of Japan）[7]的pVTt裝置，2014年，NIM新建2m3和100LpVTt法氣體流量標準裝置，裝置可實現的壓力范圍為0.1～2.5MPa;其中2m3的pVTt裝置于2016年和2017年已完成兩次國際比對[8]，比對結果的一致性驗證了裝置的擴展不確定度水平（0.06%，k=2）。

附加體積處質量變化及泄漏量的準確評估是制約微小pVTt法氣體流量標準裝置準確度水平的關鍵。Wright等[6]認為當附加體積遠小于標準容器的容積時，附加體積處質量變化的不確定度對質量流量的不確定度相對不敏感，對測量結果的影響較小。Nakao等[9]認為裝置的泄漏量應該是零或小到可以忽略不計，附加體積處質量變化估算的不確定度是裝置不確定度的主要分量之一。

為更好地實現微小流量的量值傳遞，本文針對NIM的100LpVTt法氣體流量標準裝置，對附加體積處質量變化和裝置泄漏量進行了系統研究，完成了裝置的不確定度評定并通過國際比對驗證了100LpVTt法氣體流量標準裝置在壓力范圍0.1～2.5MPa，流量范圍0.02～5m3/h內的擴展不確定度及音速噴嘴流出系數的擴展不確定度。

1 pVTt法氣體流量標準裝置

1.1 音速噴嘴

臨界流文丘里噴嘴（簡稱音速噴嘴）是入口孔徑漸縮到喉部，又漸擴到出口的差壓式流量計[10]。當音速噴嘴下游壓力達到臨界值時，通過音速噴嘴的流量達到最大，進一步降低音速噴嘴的下游壓力，通過音速噴嘴的流量將不再增加，不再受下游壓力影響。對于理想氣體，在一維、等熵的情況下，通過音速噴嘴的理想質量流量為

式中：qmi——通過音速噴嘴的理想質量流量，kg/s;

A——音速噴嘴喉部截面積，m2;

C*——實際氣體臨界流函數;

p0——音速噴嘴入口處氣體滯止壓力，Pa;

T0——音速噴嘴入口處氣體滯止溫度，K;

Ru——通用氣體常數，J/（mol?K）;

M——空氣分子量，kg/mol。

由于實際氣體具有粘度，其流動過程也并不是一維、等熵;因此，通過音速噴嘴的實際流量qm并不等于理想流量q，他們之間通過流出系數C來mid關聯：

式中：Cd——流出系數;

qm——通過音速噴嘴的實際質量流量，kg/s。

1.2 pVTt法氣體流量標準裝置

pVTt法氣體流量標準裝置主要用于音速噴嘴的檢測，由待測音速噴嘴、三通閥及標準容器組成，其工作原理是：在某一時間間隔t內，氣體流入容積為V的標準容器，根據標準容器內氣體絕對壓力p和熱力學溫度T的變化，可求得通過被測音速噴嘴的實際質量流量，從而基于式（1）、式（2）計算得到音速噴嘴的流出系數。

pVTt法氣體流量標準裝置結構示意圖如圖1所示。

一段進氣時間內，根據質量守恒，基于標準容器容積內氣體質量的變化，并考慮音速噴嘴喉部與三通閥之間管道的容積，即附加體積處的質量變化，以及測試過程中的泄漏量影響，可求得通過音速噴嘴的實際質量流量：

式中：Δm——標準容器內的質量變化，kg;

Δminv——附加體積處的質量變化，kg;

mleak——測試過程中的泄漏質量，kg;

t——進氣時間，s。

其中，標準容器內的質量變化為

式中：V——標準容器的容積，m3;

pi、pf——標準容器內起始、結束壓力，Pa;

Ti、Tf——標準容器內起始、結束溫度，K;

zi、zf——標準容器內起始、結束氣體壓縮系數。

為分析附加體積處質量變化及泄漏質量的影響，式（3）可以進一步改寫為，

可以看出，?minv越小，附加體積處質量變化對?m質量流量的測量結果的影響越小，為減小附加體積處質量變化對pVTt法氣體流量標準裝置測量結果的影響，必須減小附加體積處質量變化?minv。此外，泄漏量的影響也不可忽略，需就總泄漏量對標準裝置測量結果的影響，即mleak進行準確評估。

2 附加體積處質量變化及泄漏量影響分析

2.1 附加體積處質量變化

附加體積處的質量變化Δminv的計算公式為

其中，?Vinv為附加體積處容積，ρinv，i，ρinv，f為附加體積處測試起始、結束時的密度。為減小附加體積處質量變化影響，可以減小附加體積或附加體積處的氣體密度差。

附加體積處的氣體密度由其溫度和壓力決定，附加體積內氣體的溫度和壓力在進氣閥門開啟或關閉過程中是動態變化的，由于溫度傳感器響應通常較慢，因此選用響應速度快的壓力傳感器保證進氣閥門開啟或關閉時附加體積處的壓力值近似相等可有效地減小附加體積處氣體密度差。

NIM的pVTt法氣體流量標準裝置選用動態頻率響應為5000Hz的小型高頻響動態壓力傳感器，測試過程中附加體積處氣體壓力隨時間t的變化如圖2所示。

為消除在進氣開始、結束時附加體積處的質量變化?minv的影響，實際的進氣開始、結束的時間應選擇在附加體積處壓力相等時，如圖2所示。即，實際的進氣時間t'為

基于式（6），附加體積處的質量變化可進一步表示為

式中：pinv，i、pinv，f——附加體積處起始、結束壓力，Pa;

Tinv，i、Tinv，f——附加體積處起始、結束溫度，K;

zinv，i、zinv，f——附加體積處起始、結束氣體壓縮系數。

100LpVTt法氣體流量標準裝置，附加體積?Vinv=0.00023m3，標準容器體積V=0.11482m3。測試過程中，標準容器內的最終壓力約為100kPa，保持附加體積處測試起始、結束時的壓力接近標準容器內的最終壓力;此外控制附加體積處開始、結束時壓力的變化小于5kPa。測試過程，忽略溫度及氣體壓縮系數變化，最終附加體積處質量變化對測試結果的影響為

2.2 泄漏量分析

測試過程中，泄漏量來源主要包括兩部分：

1）進氣過程中的泄漏，mleak，1：進氣過程中，穩定氣流經過音速噴嘴后進入標準容器，附加體積和標準容器形成一個封閉空間，該空間成為進氣過程中的泄漏源;

2）進氣結束后的泄漏，mleak，2：進氣結束后，進氣閥門關閉，標準容器是進氣結束后的泄漏源。

測試過程，忽略附加體積本身的容積及溫度、氣體壓縮系數變化，式（10）可進一步表示為

2.2.1 進氣過程中

進氣過程中，進氣閥門和旁路閥門分別處于開啟和關閉狀態，穩定氣源通過音速噴嘴進入標準容器中，標準容器內氣體壓力由真空上升至目標壓力值。附加體積和標準容器形成的密閉空間內的氣體壓力在進氣過程中一直處于負壓狀態（即低于大氣壓），若存在泄漏，將導致音速噴嘴的流出系數增大。

式中：pi——初始狀態下標準容器內氣體壓力;

pf——最終狀態下標準容器內氣體壓力;

tfilling——進氣時間;

?pleak（p）——進氣中每小時的泄漏量與標準容器內壓力的函數關系。

為得到進氣中每小時的泄漏量與標準容器內壓力的函數關系，將設置測漏試驗模擬進氣中每小時的泄漏量。不同壓力下，開啟進氣閥門，關閉旁路閥門，并用盲板堵住噴嘴前氣源管道，測量標準容器內每分鐘的壓力變化。真空狀態下，測得標準容器內壓力值變化低于0.1Pa/min，如圖3（a）所示;基于不同壓力下測漏試驗結果，曲線擬合得到進氣中每小時的泄漏量與標準容器內壓力的函數關系?pleak（p），如圖3（b）所示。

2.2.2 進氣結束后

進氣結束后，進氣閥門處于關閉狀態，需等待標準容器內氣體達到穩定狀態。由于等待時間較長，需準確測量進氣后標準容器內的壓力隨時間的變化情況：

其中，?pleak，pf表示進氣后標準容器每小時的泄漏量。

進氣結束后，標準容器內最終壓力為100kPa左右，關閉進氣閥門，測量得到標準容器內每分鐘的壓力變化?pleak，pf約為0.005Pa/min，如圖4所示。2.2.3 泄漏量的影響評估

100LpVTt法氣體流量標準裝置的進氣后標準容器內的壓力為100kPa，綜合式（4）及式（12）、式（13），測試過程中的泄漏量影響分析如下：

1）進氣過程中，泄漏量主要來源于三通閥的旁路閥門，在真空狀態下，測得標準容器內壓力值變化低于0.1Pa/min，最長100min進氣過程帶來的泄漏量對測量結果的最大影響為mleak，1=0.1×100=?m1000000.01%;

2）進氣結束后，泄漏量主要來源于三通閥的進氣閥門，進氣后等待溫度平衡的時間為100min，漏氣量約為0.5Pa，最大影響為mleak，2=0.005×100=

0.0005%。

綜上，總泄漏量對測量結果的影響為

3 微小pVTt法氣體流量標準裝置的性能驗證

由式（5），pVTt法氣體流量標準裝置測量得到的實際質量流量的不確定度為

基于式（15），NIM新建成的2m3pVTt法氣體流量標準裝置的擴展不確定度為0.06%（k=2），校準音速噴嘴流出系數不確定度為0.08%（k=2）[11]。其測量性能已在2016年、2017年進行的國際比對中得以驗證[8]。

100L和2mpVTt法氣體流量標準裝置的所用測試儀表相同，兩套裝置的各不確定度分項的評定方法相同。曹培娟[11]對2m3pVTt法氣體流量標準裝置的不確定度進行過詳細分析，100LpVTt裝置各不確定度分項的大小較2m3裝置的變化如下：

1）標準容器的質量變化：標準容器的容積測量重復性是該項不確定度的重要組成部分，100L裝置的容積測量重復性為0.0229%，較2m3裝置的0.0100%有一定增加。最終100L標準容器的質量變化項的不確定度為0.0262%，較2m3裝置的0.0169%有一定增加;

2）附加體積處質量變化：ur（?minv）=5.8%，基于2.1部分分析結果，100L裝置的附加體積處質量變化項不確定度為5.8%×0.01%=0.0006%，較2m3裝置的0.0021%有一定降低;

3）測試過程中的泄漏質量：基于式（11），泄漏質量的不確定度主要由標準容器體積和壓力測量的不確定度組成，即，

0.0236%。由2.2分析結果，100L裝置的測試過程中的泄漏質量項不確定度為0.0236%×0.0105%=0.0000%，較2m3裝置的0.0210%有大幅降低。

基于式（15）確定各不確定度分項，最終，100LpVTt法氣體流量標準裝置在壓力范圍0.1～2.5MPa，流量范圍0.02～5m3/h內的擴展不確定度為0.06%（k=2），校準音速噴嘴流出系數的擴展不確定度為0.08%（k=2）。

100LpVTt法氣體流量標準裝置的測量性能通過與已完成國際比對的2m3pVTt法氣體流量標準裝置[12]及德國物理技術研究院（PTB）的氣體流量標準裝置[13]間的比對，進行驗證，比對所用音速噴嘴的相關參數如表1所示。

SN.9903音速噴嘴用于100L與2m3pVTt法氣體流量標準裝置間的比對;SN.623、SN.625音速噴嘴用以100LpVTt法氣體流量標準裝置與PTB的氣體流量標準裝置間的比對。

比對結果的一致性采用E[14-15]值進行評定：

圖5為NIM的100LpVTt法氣體流量標準裝置與2m3pVTt裝置及PTB氣體流量標準裝置間比對的18組比對結果。

18組比對結果計算得到的En值均小于1，比對結果顯示了裝置間具有很好的一致性，驗證了NIM的100LpVTt氣體流量標準裝置測量得到的音速噴嘴流出系數相對擴展不確定度為0.08%（k=2），標準裝置0.06%（k=2）的不確定度。4 結束語

本文就100LpVTt法氣體流量標準裝置附加體積處質量變化及泄漏量對裝置測量結果的影響進行了理論分析，得到了附加體積質量變化及泄漏量對不確定度的定量影響。

在此基礎上分析確定了100L裝置的擴展不確定度為0.06%（k=2），校準音速噴嘴流出系數的擴展不確定度為0.08%（k=2）。選用3支不同喉徑的音速噴嘴，對100LpVTt法微小氣體流量標準裝置與2m3pVTt標準裝置及PTB的氣體流量標準裝置進行了比對，18組比對結果的E值均小于1。比對n結果的一致性充分驗證了100LpVTt氣體流量標準裝置及測量結果的不確定度。

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（編輯：莫婕）