天然吸附材料在內陸某核設施液態流出物排放中的應用研究

孟靜(中核四〇四有限公司，甘肅 蘭州 732850)

0 引言

我國GB 6249—2011《核動力廠環境輻射防護規定》中規定對于內陸核電廠址，槽式排放出口處的放射性流出物中除氚和碳14外其他放射性核素濃度不應超過100Bq/L，并保證排放口下游1km 處受納水體中總β 放射性不超過1Bq/L。內陸某核設施液態流出物除氚外的放射性濃度≤40Bq/L，滿足GB 6249—2011的排放要求，但擬選廠址位于內陸戈壁，沒有受納水體，長期露天漫排會造成排放區域放射性核素累積，因此需要一種更為有效的處理方式滿足合理可行盡可能低的要求。

文章根據內陸某核設施液態流出物源項和廠址特征，按照廢物最小化原則，提出了利用天然斜發沸石等填料對放射性核素的吸附優化排放方案，進一步降低液態流出物放射性濃度，并對方案的環境影響進行初步分析。

1 液態流出物源項

內陸某核設施的液態流出物產生的主要途徑如下：

(1)工藝廢液經過多級蒸發凈化后的二次蒸汽冷凝液；

(2)非工藝中放廢液經蒸發產生二次蒸汽冷凝液，再經低放蒸發產生的二次蒸汽冷凝液；

(3)低放廢液蒸發的蒸汽冷凝液；

(4)經監測符合排放的洗衣廢水和淋浴水。

液態流出物年排放量30000m3，放射性濃度≤40Bq/L(除氚外)。

2 液態流出物管理策略

ICRP 第81號出版物中給出了放射性廢物管理戰略，對于放射性廢物的處置分為 “稀釋和彌散”與“濃集和滯留”兩種方式。放射性廢物的處置不僅是固體廢物的環境處置，也包括經過審管部門批準的氣態和液態流出物的排放行為，兩種處置方式不是相互排斥的。如果存在選擇時，兩種戰略的平衡是一個輻射防護問題，其中包括要考慮在包容期內放射性核素的衰變，以及由于自然或人為破壞增加照射的危險。無論采取何種處置戰略，其核心是公眾和環境在現在以及將來的安全，這是放射性廢物管理的目標。

“稀釋和彌散”一般有水體彌散和大氣彌散兩種方式，兩種方式都是通過大的載體趨于無限稀釋來滿足環境的要求。利用海洋的強大稀釋能力一直以來都是核設施液態流出物排放的優先的選擇。目前世界上運行的同類設施多采用的是海洋排放方式，明顯優點是技術上比較簡單，不需要復雜的系統來運行，有多年的運行經驗，設計上比較成熟。大氣也是一種巨大的稀釋體，核設施氣態流出物都是采用大氣彌散的方式排放。在合適的氣象條件下，液態流出物通過大氣彌散排放也是一種有效的方式，但需要相對比較復雜的系統來實現，技術要求比水體彌散高，對大氣擴散條件要求高，是一種在特定地理條件下才能實現的排放方式。

內陸某核設施位于內陸戈壁，沒有可用于“稀釋和彌散”的接受水體，因此，不能采用水體彌散的方式進行排放，液態流出物長期漫攤排放將帶來放射性累積的問題。考慮到該設施的廠址條件，可以將“濃集和滯留”作為液態流出物排放的管理策略，據此提出利用天然斜發沸石等吸附材料濃集和滯留放射性物質，實現排放方案最優化。

3 液態流出物排放方案理論基礎

地面以下潛水面以上的地帶稱為包氣帶，包氣帶劃成毛細管懸著水帶(有時稱土壤水帶)、毛細管水活動帶和中間包氣帶。包氣帶也常稱為非飽和層，對于核素的滯留和延遲具有重要作用。

核素以離子、絡離子、分子、膠體等狀態在水中存在，當含有核素的水流過土壤(或巖石)時，發生復雜的物理化學反應，核素的遷移受到阻滯使其遷移速度遠小于水流的速度。核素遷移反應機理包括離子交換吸附、電性吸附、分子吸附、過濾、沉淀、表面絡合和礦化等。不同核素在土壤-地下水系中的反應機理不同，核素遷移強度差異很大，大致分為極易遷移的核素(如3H)、遷移較快的核素(如129I，99Tc)、遷移較慢的核素(如85Sr，237Np)和遷移極慢的核素(如137Cs，239Pu)四個級別。

針對包氣帶中核素的遷移，近年來國內開展了一些研究。中國輻射防護研究院通過對野外核素遷移試驗和實驗室研究發現黃土包氣帶對60Co，85Sr 和137Cs 具有很強的吸附作用，在天然條件和噴淋條件下，60Co 和137Cs 的濃度峰向下遷移不超過1cm，85Sr 濃度峰在天然條件向下遷移不到2cm，噴淋條件下向下遷移約13cm。中國工程物理研究院核物理與化學研究所對90Sr 和137Cs 在某種包氣帶土壤中的遷移情況研究，遷移試驗表明土壤對90Sr 的阻滯系數為220.4，在模擬實際降雨量的情況下，90Sr 的平均遷移速度為0.63cm/a，137Cs 在沒有明顯遷移，數值模擬結果基本與大型柱試驗結果相同。

4 液態流出物排放方案設想

鑒于液態流出物的放射性濃度，且廠址地下水位較深，可采用“濃集和滯留”方式處置液態流出物。排放方案設想是：設置內填充有合適的吸附介質的排放井，液態流出物通過排放井將大部分放射性核素滯留在井內，水進入包氣帶后，包氣帶將對殘余的放射性繼續阻滯，實現最優化排放的目的。

按照30000m3/年，放射性濃度40Bq/L(氚除外)計算，液態流出物的放射性總活度為1.2×109Bq/年。按設施運行30年，退役20年，50年排放的總放射性活度6.0×1010Bq。設計400個排放井，每個排放井內滯留的放射性總量不超過1.5×108Bq。其工程方案如下：

(1)排放井長寬深為5m×5m×7m，井壁為混凝土結構，并做防水處理，頂部設有水噴淋裝置，井上部適當一定的蓄水空間。排放井底層填充細沙，中層填充添加過濾吸附介質，頂層填充細沙。過濾吸附填充層按照85Sr 最大遷移速度(0.07m/年)保守計算，50年85Sr 向下遷移距離為3.5m，考慮一定的余量按4m 設計。

(2)單井年處理量75m3，按年運行300天計，每天處理能力250L。

(3)排放井頂部設有屏蔽蓋板，確保排放井周圍輻射水平滿足輻射防護要求；排放管線埋深凍土層以下；洗衣廢水雜質較多，需先進行過濾，再排入排放井。

(4)排放井退役后，可將頂部灌注水泥后就地處置。

排放井填充材料考慮次用天然斜發沸石，天然斜發沸石是一種多空結構的無機非金屬礦物，價格低廉，安全易得，在水處理工藝中常作為吸附劑使用，并兼有離子交換劑和過濾劑的作用。俄羅斯專家研究表明，一個柱容積的斜發沸石可以從含有24mg/L Ca2-、Mg2-的50000柱容積的水中去除99%的137Cs。美國愛達荷國立核反應堆試驗站采用顆粒大小為1～6mm 的斜發沸石處理中低放射性廢水，90Sr 的凈化系數為200。國內西南科技大學對某核工廠弱放廢水進行了生產規模的工程應用試驗，結果表明沸石較好的凈化功能。

5 環境影響初步分析

環境影響初步分析基于以下前提：液態流出物放射性濃度≤40Bq/L(不含氚)，年釋放量≤1.2×109Bq，50年總釋放量≤6×1010Bq；廠址地區沒有地下水；廠址降雨量小，蒸發量大；廠址5km 范圍內沒有地下水開采。液態流出物排入排放井后，在重力的作用下滲入濾芯，絕大部分放射性核素被滯留在濾芯的過濾吸附層內，微量放射性濾芯滲入排放井下的包氣帶，包氣帶作為地質屏障進一步滯留和延遲核素遷移。鑒于廠址地區年蒸發量遠遠大于降雨量，地表蒸發將阻止包氣帶中的水分向地下遷移，因此，通過排放井凈化后的水主要通過地表蒸發，即使廠址區域存在地下水，只要存在一定的包氣帶，凈化后的水也不會進入地下水。

我國對于中低放處置場核素遷移方面有許多研究，其成果可以提供一些參考。北京師范大學環境科學研究所與中國輻射防護研究院聯合開展了《低中放廢物處置場核素經地下水遷移對環境影響預測》研究，對核素在地下水中的遷移進行了詳細分析與計算，該研究表明包氣帶作為地質屏障能延遲核素遷移。正常情況下，當存在6m 的包氣帶時，能延遲60Co、137Cs、90Sr、63Ni 和239Pu 的遷移。500年中，能使60Co 吸附在4m 以內；137Cs在1m 內降低到可忽略水平；使90Sr 在6m 內和63Ni 在3m 內的濃度降低到×10-10Bq·m-3。239Pu 在庫底的釋放在500年內雖呈上升趨勢，但6m 包氣帶使其降低6個數量級。能穿過包氣帶的核素只有3H 和14C。

假設放射性核素穿過包氣帶進入地下水，重慶大學與馬蘭基地開展的《基巖裂隙水中90Sr 遷移的數值模擬》研究可以提供相應參考。該研究針對我國西北某放射性廢物處置場的水文地質情況，建立了基巖裂隙水滲透模型和90Sr 在基巖裂隙水中的遷移模型，并對90Sr 進入處置場地下水后的遷移情況進行了數值模擬預測。假設處置庫建成100年后因人為破壞闖入或土壤鹽堿化對建筑工程的腐蝕破壞等原因，導致核素遷移入地下水并隨地下水遷移和擴散，從而造成地下水污染。模擬計算過程假定處置庫破壞后，殘留核素90Sr 瞬時地進入地下水并隨地下水遷移，并模擬了在自然流場(不存在抽水等人類活動的干擾)和存在抽水兩種條件下的核素的遷移。結果表明，核素90Sr進入地下水后的污染范圍不超過30000m2，沿水流方向總的污染距離不超過200m，污染面積比較小。無論處置場中的水井是否抽水，進入地下水中的核素90Sr 對該井的影響都不會超過規定的安全限值，更不會對更遠區域產生不利影響。

上述的研究成果表明，在適當的地質條件下，液態流出采用排放井排放是安全的，其對環境的影響是可以接受的。但是考慮到廠址特征，以及影響包氣帶水分運移和核素遷移的各種因素的復雜性，需要開展野外核素遷移試驗和實驗室核素遷移研究，以及排放井填充材料研究等。

6 結語

(1)內陸某核設施雖然沒有受納水體，但采用排放井方案可以實現設施液態流出物排放方案的最優化，技術上完全可以實現，經濟型和安全性都能滿足要求。

(2)排放井排放的環境影響取決于濾芯的材料和包氣帶地質特性，理論上放射性核素不會遷移到地下水。即使放射性全部進入地下水，通過對已有的資料分析，其對環境的影響也是非常有限的，是可以接受的。

(3)排放井排放方案其建設費用和運行成本低，最終的退役和處置也較為容易。但是該方案還需要進一步開展有關的研究。

(4)排放井排放方案不僅只對內陸某核設施，對其它內陸核設施液態流出物的排放方式也有啟迪和參考意義。