高效率、高能量、皮秒可見光參量放大器

董 程，楊 峰，王旭明，韓 琳，薄 勇，彭欽軍，許祖彥

(1.中國科學院 理化技術研究所，北京 100190；2.中國科學院 固體強激光重點實驗室，北京 100190;3.中國科學院 理化技術研究所 功能晶體與激光技術重點實驗室，北京 100190；4.中國科學院大學，北京 100190)

引 言

高能量、寬調諧、可見光范圍的皮秒相干輻射光源在超弱信號檢測[1-2]、時間分辨喇曼光譜[3-5]和在新型紫外/深紫外(ultraviolet/deep ultraviolet,UV/DUV)非線性光學晶體表征評估方面具有重要的應用價值[6-7]。基于非線性光學晶體的光學參量發生器/放大器(optical parametric generator/optical parametric amplifier,OPG/OPA)是產生高能量、寬調諧相干輻射的有效方法，特別是其可以填補當前激光介質[8]無法覆蓋的多個波長空白帶而備受關注。多種可見至中紅外波段的高能量、寬調諧OPG/OPA均已被報道[9-11]。β-BaB2O4(BBO)和LiB3O(LBO)是兩種已獲得廣泛應用的非線性光學晶體，它們具有優異的物理和光學特性，從紅外(infrared,IR)到深紫外(DUV)波段具有良好的光學透過性[12-13]。相比于LBO晶體，BBO晶體具有較大的非線性系數(d22=2.2pm/V)，其超熒光產生及高效參量放大所需的抽運強度較低，同時所需的晶體長度較短[9]。較低的抽運強度可以有效防止實驗中各種光學元件及激光薄膜的損傷，系統運行更為安全。較短的晶體長度可以有效降低群速度失配等對輸出皮秒脈沖的時間展寬。再者，在相同的實驗條件和晶體通光孔徑下，BBO晶體較短的晶體長度及調諧所需的較小的角度調節范圍使得BBO-OPG/OPA更容易獲得寬的波長調諧輸出范圍。截止目前，已經報道過數個基于BBO晶體的可見光波段皮秒寬調諧光源[9-10,14-15]。這些光源均采用種子加放大兩級結構，第1級采用OPG/OPA，其光光轉換效率很低，一般只能獲得微焦量級的寬調諧光輸出，所以必須再額外采用一級OPA對其進行放大，獲得毫焦量級能量輸出。從而使得整個光源結構復雜，并且多塊晶體導致波長調諧困難。

本文中采用10Hz，30ps，1064nm Nd∶YAG激光的三倍頻紫外355nm激光作為抽運光，基于單級BBO-OPG/OPA，獲得了一種高效率、高能量、寬調諧皮秒可見光相干輻射光源，同時具有結構簡單、調諧方便的優點。分別研究了4種BBO-OPG/OPA配置的信號光輸出特性，包括有和沒有走離補償[16]的6mm和10mm長的BBO晶體對。在6.9mJ的355nm抽運能量下獲得了最高2.7mJ的510nm信號光能量輸出，對應的光光轉換效率達39.1%，光子轉換效率達56.2%。此外，在不同的抽運能量下，測量了OPG/OPA輸出信號光的光束質量因子M2，并對其光束演化進行了研究。最后，實現了波長有效調諧范圍從430nm～680nm的寬調諧光輸出，對應輸出能量范圍為2.1mJ～3.4mJ。

1 實驗裝置

實驗裝置如圖1所示。鎖模Nd∶YAG激光器(EKSPLA：PL2251A-10)提供脈沖寬度為30ps半峰全寬(fullwidth at half maximum,FWHM)，光束質量因子M2=1.4，重復頻率為10Hz的1064nm基頻光。1064nm基頻光束被M1和M2反射進入Ⅰ類相位匹配的BBO晶體(8mm×8mm×4mm，θ=22.9°)產生二次諧波(second harmonic generation,SHG)532nm激光輸出。產生的532nm和剩余的1064nm光束進入Ⅱ類相位匹配的BBO晶體(8mm×8mm×5mm，θ=38.6°)和頻產生355nm激光輸出。M3將產生的紫外(ultraviolet,UV)355nm光束與剩余的532nm和1064nm光束分離。實驗中采用2∶1縮束望遠鏡(telescope,TS)將355nm光斑直徑縮小到約4mm。半波片(half wave-plate,HWP)和偏振片(polarizing beam splitter,PBS)組成的功率衰減器來調節355nm激光能量。然后，355nm抽運光束被二向色鏡(dichronic mirror,DM)1反射進入下一級BBO-OPG/OPA系統。OPG/OPA采用355nm激光雙程抽運一對間距20cm的BBO晶體(Ⅰ類相位匹配，θ=30.6°)。兩個直徑4mm的光闌放置在BBO晶體對之間。它們用來對OPG/OPA產生的參量光進行空間及頻率濾波。在第1程355nm抽運中，第1塊BBO產生的OPG參量光在第2塊BBO晶體中進行OPA放大。然后DM2對355nm抽運光高反，同時對信號光高透。分離的抽運光及信號光分別經DM3和DM4反射返回BBO晶體實現進行第2程OPA放大。此處DM3和DM4的膜系進行了特殊設計，用來將第1程抽運過程中產生的閑頻光全部高透濾除，使其不參與第2程OPA放大，這樣做可以有效消除第2程OPA放大過程中的光參量逆轉換效應。通過精確調節DM3的位置來提供合適的時間延遲(time delay,TD)，從而使得返回的355nm抽運光脈沖和信號光脈沖在時間上保持嚴格重疊。最后，DM5用于將放大的信號和產生的閑頻光束分離。在實驗中，通過能量計(energy meter,EM)(OPHIR，PE10-C，光譜范圍：0.15μm～12μm，能量范圍：1μJ～10mJ)和光譜儀(spectro meter,SP)(Avantes，AvsSpec，2048FT-SPM，200nm～1100nm，分辨率0.05nm)分別測量激光輸出能量和波長。

Fig.1 Schematic diagram of visible BBO-OPG/OPA system

2 結果與討論

首先研究了355nm激光的輸出特性，通過調節1064nm與532nm的功率配比，實現了355nm激光高效和頻輸出。測量的355nm激光輸出能量曲線如圖2所示。可以看出,355nm輸出能量隨入射基頻1064nm能量的增加而單調增長。在最高19.5mJ的1064nm基頻能量入射下，獲得了最高7.8mJ的355nm激光輸出，對應的光光轉換效率達40%。

對于OPG/OPA系統，研究了4種類型的BBO晶體對：兩個6mm長的BBO晶體(通光孔徑：6mm×10mm)走離補償及非走離補償放置與兩個10mm長的BBO晶體(通光孔徑：6mm×12mm)走離補償及非走離補償(walk-off compensation,WOC)放置。對于上述4種類型的BBO-OPG/OPA配置，測量了波長510nm的輸出信號光能量隨入射355nm抽運光能量的變化曲線，如圖3所示。可以看出，在低抽運能量(小于3mJ)情形下，采用10mm晶體對的信號光輸出能量略高于6mm晶體對的信號光輸出能量。然而，在較高的抽運能量情形下，6mm晶體對的信號光輸出能量要高于10mm晶體對的信號光輸出能量。原因是在較高抽運能量下,長晶體的光參量逆轉換效應較強。此外，在每種晶體對中，由于抽運光和信號光存在空間走離，所以具有走離補償結構BBO的信號光輸出能量要高于沒有進行走離補償的信號光輸出能量。最終，采用6mm長BBO晶體對走離補償放置時，在6.9mJ的355nm抽運能量下獲得了最高2.7mJ的510nm信號光輸出能量，對應的光光轉換效率為39.1%，光子轉換效率為56.2%。因此下面的研究均采用走離補償放置的6mm長BBO晶體對。

Fig.2 THG output energy at 355nm vs. fundamental energy at 1064nm

Fig.3 Output signal energy at 510nm vs. pump energy at 355nm for diffe-rent BBO crystal pairs in BBO-OPG/OPA with and without walk-off compensation

接下來，對BBO-OPG/OPA輸出信號光的光束質量因子M2進行了研究，通過激光光束分析儀(M2-200 Spiricon Inc.)測量了實驗中各參量光的光束質量因子M2。圖4所示為在不同抽運能量下，分別對應的355nm激光光束質量因子M2值和輸出的510nm信號光的M2值的變化曲線。從圖4中可以看出，355nm抽運光的光束質量(M2<1.8)隨輸出能量的增加可以保持得較好。然而，510nm信號光的光束質量隨著抽運能量的增加,M2從12.8惡化到16。同時圖4中的插圖給出了在不同抽運能量下的510nm信號光的遠場2-D光束輪廓。實驗中信號光的光束質量較差，并且隨著抽運能量的增加而逐步惡化，主要有以下3方面原因：(1)由于510nm是基于OPG/OPA產生，其本身的非共振波特性導致其光束質量較差[17];(2)隨著抽運能量的增大，晶體中的熱致溫度梯度產生的應力導致輸出光的波前逐步發生畸變;(3)隨著抽運能量的增大，OPA過程中出現的光參量逆轉換效應導致輸出信號光束中心能量逐步倒流回抽運光，從而輸出信號光光束質量逐步發生惡化[18]。因此，為防止輸出信號光在高能量抽運下的光束質量惡化，應對非線性光學晶體進行熱管理，同時優化晶體長度和抽運光束參量，以降低熱效應并防止逆轉換的發生。進一步，使用SNLO軟件模擬了BBO-三次諧振(third harmonic generation,THG)和BBO-OPG/OPA過程，考慮了光束衍射、空間離散和群延遲色散，計算得到355nm的抽運光和510nm的信號光的脈寬分別為19ps和25ps。

Fig.4 Beam quality of BBO-OPG/OPA 510nm signal light and 355nm pump light vs. pump energy at 355nm

最后，通過精確同步調節兩個BBO晶體的相位匹配角，研究了BBO-OPG/OPA的波長調諧輸出性能，如圖5所示。從圖5a可以看出，在6.9mJ的355nm抽運能量入射下，實現了信號光在430nm～680nm范圍內的連續調諧輸出，430nm的輸出能量達3.2mJ，680nm的輸出能量達2.3mJ。其中，當信號光波長為450nm時，獲得了3.4mJ的最高輸出能量，對應的光光效率高達53%。圖5b所示為光譜帶寬隨著波長的變化曲線，可以看出,隨著信號光波長從430nm調諧到680nm，其光譜帶寬從1.7nm增加到了12.6nm，隨著輸出波長不斷接近簡并點710nm，其光譜帶寬顯著增大。

Fig.5 a—BBO-OPG/OPA signal energy and efficiency vs. signal wavelength b—the measured BBO-OPG/OPA signal spectral from 430nm to 680nm

3 結 論

報道了一種基于1064nm Nd∶YAG皮秒激光的三倍頻紫外355nm激光抽運的高效率、高能量、寬調諧可見波段皮秒BBO-OPG/OPA。通過采用走離補償結構的6mm長BBO晶體對，在6.9mJ的355nm抽運能量下獲得了最高2.7mJ的510nm信號光輸出能量，對應的光光轉換效率和光子轉換效率分別為39.1%和56.2%，通過優化非線性光學晶體和抽運光束參量，預期可獲得更高的信號光輸出能量。進一步，研究了OPG/OPA輸出信號光的光束質量因子M2，并分析了光束質量下降的原因。最后，實現了430nm～680nm的信號光連續調諧，對應輸出能量范圍為2.1mJ～3.4mJ。這種高效率、高能量、寬調諧可見波段皮秒光源可應用于時間分辨喇曼光譜，并且還可以通過倍頻實現一種215nm～340nm可調諧的紫外皮秒相干輻射光源。