核燃料零部件的金屬增材制造技術研發

鄧 話,秦國鵬

(中核建中核燃料元件有限公司，四川 宜賓 644000)

金屬增材制造，又稱3D打印或快速原型制造技術，它是一系列快速成形制造技術的總稱。與傳統的工藝模式不同，增材制造技術集“概念設計”“技術驗證”與“生產制造”于一體?？蓸O大縮小產品從“概念”到“定形”的時間差，從而加快產品的更新周期[1]。除了能夠提升核燃料元件零部件研制速度外，還能大幅降低制造成本。傳統的核燃料零件制造主要是做“減”法，原材料通過切割、切削等工序，材料逐漸減少而形成零件。這一過程中，將有50%以上的原材料被浪費。與傳統工藝不同，3D打印技術做的是“加”法，通過層層增加材料的方法“打印”出產品。由于是按需取材，整個過程中幾乎沒有任何浪費。增材制造技術可以改變原有產品的概念設計、技術驗證、降低試制成本、縮短生產周期等。

因此，開展核燃料元件零部件金屬增材制造技術工藝研究可以彌補我公司當前核燃料元件新產品制造保障能力不足的現狀，同時提升研發效率、降低制造成本，提高核燃料元件時效性與精度。此外研究新制造工藝技術還可以有效提升技術及專利儲備，合理規避出口產品知識產權壁壘風險。

1 核燃料金屬增材制造技術的發展趨勢

由于精密金屬3D打印設備成本高，打印加工時間相對于傳統機加工方法要長很多。綜合考慮生產效率及制造成本，核燃料金屬3D打印技術比較適合于華龍一號等核燃料組件中結構復雜且采用傳統機加方法很難或加工周期很長的關鍵零部件，如空間曲面過濾結構管座、控制棒組件整體連接柄等。

目前核燃料金屬增材制造的發展趨勢有以下幾種方向：

1)不同熔化熱源的發展：分激光熱源、電子束熱源、電弧熱源方向。

2)不同制造階段的發展：分粉末制造、設備制造、后處理技術方向。

3)不同成型方式的發展：分鋪粉選取熔化、同軸送粉熔化、加絲熔化方向。

4)不同工藝融合的發展：分3D打印與焊接融合，3D打印與切割融合，3D打印與熱處理融合，多熱源協調作業等方向。

其中最成熟且應用最廣泛的金屬增材制造技術有：激光選取熔化、激光同軸送粉、電子束選取熔化技術這三種。

2 核燃料零部件的金屬增材制造研究進展

中核建中核燃料元件有限公司于2016年正式開展核燃料元件零件增材制造工藝技術研究工作，選擇激光選區熔化技術(Selective Laser Melting，SLM)[2]作為研究方向。由于核燃料不銹鋼零件的結構特殊性，3D打印后的零件一般還需要經過焊接、熱處理、精整加工等一系列后處理，與采用鍛件加工的其他零件一起，才能共同組成完整的核燃料部件。而金屬增材制造的打印件，是由金屬粉末熔合形成的，組織結構上更接近與鑄件，與鍛件相比在成分、性能、加工精度上肯定存在一定的差異。這種差異如果不加以研究控制，將使3D打印零件成為核燃料整體結構中的薄弱環節，直接影響核電產品的可靠性。

因此3D打印產業化應用中必須考慮打印件與傳統的鍛件加工零件混合使用的情況，需要通過大量的技術研究來減少兩者的差異，使其滿足產業化應用的工藝控制要求。

2.1 產業化研究結構

研究分為以下三個階段進行。

第一階段：初步研究粉末材料、設備、工藝參數、后處理等影響金屬3D打印工藝的關鍵因素，找到應用可行性及深入研究方向。

第二階段：評估粉末材料、設備、工藝參數、后處理等影響金屬3D打印工藝的關鍵因素，并針對性開展深入研究。

第三階段：研究量產工藝對粉末材料、設備、工藝參數、后處理等因素的要求；完成正式產品樣品的3D打印。

2.2 研究關鍵技術

核燃料零部件加工技術屬于精密加工范疇。核燃料直接工作于核反應堆芯輻照區內，因為其工作環境限制，其零件必需耐腐蝕、耐輻照蠕變、耐疲勞應變；同時還要求核燃料不會因輻照產生過多的放射性材料，影響堆內維修及乏燃料后處理。此外，考慮到零件的加工經濟性，打印材料還必須擁有較好的加工性能。因此，核燃料零部件的金屬增材制造技術研究的關鍵技術大致可分為材料化學成分控制、材料力學加工性能控制、打印件尺寸精度控制。

2.2.1 SLM打印件的化學成分

SLM打印件采用金屬粉末作為基本原材料，金屬粉末經過激光燒結后形成打印工件，其化學成分的控制必須考慮粉末、打印件2個階段。以核燃料管座用低鈷奧氏體不銹鋼022Cr21Ni10為例，其成分中典型化學元素的作用為：

鈷元素(Co)：含量應控制≤0.12%，且越低越好。因鈷元素在核反應堆芯輻照后，可能產生放射性同位素鈷-60(60Co)[3]，成為半衰期長達5.27年的放射源，會通過衰變放出β和γ射線，在核電站維修、換料、燃料后處理階段對操作人員的身體造成較嚴重的傷害。

碳元素(C)：含量應控制≤0.035%。碳元素在奧氏體不銹鋼中的溶解度約為0.02%～0.03%[4]，超過此范圍后多余的碳就會不斷向奧氏體邊界擴散，在晶間形成碳化鉻化合物沉淀，使晶界附近形成“貧鉻區”。如果在后續的焊接、加工、熱處理過程中不加以控制和處理，易因敏化作用產生局部腐蝕，最終影響核燃料零件的耐腐蝕性能。

鉻元素(Cr)：含量應控制18.50%～20.00%。一般情況下，當鋼中的Cr原子數不低于12.5%時，可以使鋼中的電極電位發生突變，由負電位升到正的電極電位，從而阻止電化學腐蝕的發生[5]。考慮到核燃料零件的塑性及抗輻照蠕變性能要求，應綜合控制鉻元素含量在適當的比例范圍內。

S、P等微量元素：S、P等微量元素關系到液態熔敷金屬的粘滯系數以及金屬材料焊接熔池形成時的表面張力狀態，進而會影響到熔池表面的Marangoni對流形式[6]，造成焊縫成型系數的變化。

表1所示為研究得到的核燃料不銹鋼零部件打印前后化學成分對比表。從表中可以看出打印前后的金屬粉末、3D打印件、傳統鍛件材料的化學成分基本保持一致，可以滿足產業化制造需求。

表1 激光打印核燃料不銹鋼零件化學成分對比表Table 1 Chemical composition comparison table of the fuel parts for SLM

2.2.2 打印件的力學性能

力學性能包括材料的強度、韌性、塑性、沖擊韌度、晶粒度等指標，直接關系著核燃料零件的耐用性、可靠性及功能完整性。由于3D打印件基本屬于鑄態組織，與鍛壓成型的鍛件存在較大的差異。如果不經過特殊的技術處理，不銹鋼打印件會呈現出硬度強度高，但塑性差的缺點，主要表現特征為材料易脆斷、伸長率較差。表2所示為研究前期初步得到的低鈷奧氏體不銹鋼SLM打印試樣力學性能指標?？傮w來說試樣較脆，材料指標與技術要求存在很大差距。結合微觀組織圖片，分析說明打印試樣內部缺陷較多，質量不穩定。

試樣1：材料韌性不穩定，部分試樣存在脆斷現象，伸長率測不出來。

試樣2：全部指標均不合格，橫斷面布滿未熔合及裂紋，呈層狀分布。

表2 初步不銹鋼3D打印試性能對比表Table 2 Preliminary comparison table of 3D printing performance of stainless steel

在上述研究基礎上，對3D打印制造工藝參數進行改進研究，試制出的SLM打印試樣的主要理化檢驗結果見表3。從結果可以看出，隨批試樣的各項性能指標已經很接近核燃料零件鍛件采購技術要求，經過粉末及工藝改進后的產品質量明顯優于之前的試驗試樣。

表3 再次試制產品主要性能對比表Table 3 Comparison table of main performance of trial produced products again

研究發現，單純對SLM打印工藝參數的研究可以改善材料力學性能但不能完全解決上述問題。所以后續又開展了對金屬粉末制備工藝的研究，意圖通過改善粉末的性能指標來影響打印件的綜合力學性能。通過一系列的研究工作，從制粉型材、制備工藝、粉末質量控制、粉末回收質量控制等角度，最終找到了的提升打印件力學性能的方法。研究得到的最終打印產品的力學性能試驗對比見表4所示。從表中可以看出激光3D打印核燃料零件試樣力學性能與傳統鍛件零件的指標基本保持一致，可以滿足產業化制造需求。

表4 管座及連接柄用022Cr21Ni10力學性能指標Table 4 Mechanical property index of 022 cr21Ni10 for nuclear fuel parts

2.2.3 打印件的尺寸精度

核燃料零件的3D打印尺寸精度主要分為長、寬、高三個方向的控制。按照SLM成型原理，打印件的尺寸控制可分為鋪粉層厚度、燒結層尺寸、逐層累加打印三個關鍵過程。其尺寸精度控制要素圖見圖1。

圖1 打印件的尺寸精度控制要素圖Fig.1 Dimensional accuracy control elements of print

鋪粉層厚度：控制單一打印層的打印方向厚度尺寸精度，影響該指標的主要因素為金屬粉末原材料堆積后的密實性[7]、粉末的球形度[8]。因此原材料的形狀越規則，空心現象越少，3D打印產品的尺寸精度也會越好[9]。此外激光3D打印設備的鋪粉滾輪滾壓力、平面刮刀的直線度、刮刀預留間隙等設備參數也對鋪粉層厚度有一定影響。

單層SLM打?。嚎刂茊我淮蛴拥臒Y形狀尺寸精度，影響該指標的主要因素有三維切片(產品三維建模并分層切片)、支撐設計(用于處理簡單懸空結構、過渡結構、反打印應力變形處理、切割加工工藝頭、裝夾工藝孔等)、熔渣過濾(打印過程中飛濺的過濾處理)、工作環境(工作氣氛及其他打印邊界條件控制)。

逐層累加打?。嚎刂拼蛴〖恼w打印生長尺寸精度，影響該指標的主要因素有層堆積(打印層逐層熔敷及表面成型)、變形控制(激光燒結熱加工過程的熱應力控制)、過程監控(打印過程缺陷監控)。

2.3 金屬增材制造技術與傳統機械加工方法之間的對比研究

區別于傳統機械加工工藝，增材制造最大的優點為：

1)不需要鑄錠、型材、鍛件定制環節，同類型金屬粉末即可制造各種形狀的零件。

2)可制造異形孔、方孔、復雜內部型腔等傳統機械加工方法無法制造的結構。

3)不需要消耗刀具、磨料、割具，可減少工具耗材采購環節及耗材成本。

4)制造中不需要復雜夾具、磨具，特別適用于模擬件、試驗件、小批量產品的定制加工，節省工裝夾具設計采購時間，生產效率和經濟效益均較高。

5)工具、磨具、配件可采用嫁接修復或單獨打印制造的方法，節約維修時間。

相對應傳統機械加工工藝，激光3D打印增材制造的缺點為：

1)不適合加工不等厚結構中薄厚壁交界處無過渡結構且壁厚差值較大的零件。

2)加工懸空或枝狀結構時需要設計可去除支撐結構以抵消應力變形，存在3D打印制造后機械加工去支撐工序。

3)加工時和加工后存在較大熱應力及變形，必須充分考慮去應力處理工藝。

4)激光直接照射燒結的零件表面，表面粗糙度較差。

本次研究得到的金屬激光3D打印零件打印成本統計見表5。

表5 金屬激光3D打印零件打印成本統計分析表Table 5 Statistical analysis for the printing costof laser 3D printed metal parts

3 存在的主要技術問題

金屬增材制造工藝技術與傳統機械加工工藝技術存在很大的區別，目前存在的問題主要是金屬增材制造零件對比傳統減材加工零件尚有不足之處，部分特性未進過量產驗證。具體問題如下：

1)采用激光熱源的打印件因為熱應力及打印基板問題會產生加工后變形，最終產品的尺寸精度及變形控制措施仍需進一步研究。

2)金屬增材制造零件的內部組織形態、化學成分、力學性能等與傳統零件存在區別?，F有研究數據是在對單個樣品進行研究的基礎上進行的，代表性不足，還需進行批量分析并研究各項性能改進的方法。

3)金屬增材制造零件因原材料粉末、打印工藝、后處理工藝等問題可能出現內外部的各種缺陷，目前對此缺少有效的檢測方法。

4)金屬增材制造零件的表面粗糙度較差，對某些表面質量要求高的產品，還需要深入研究提高零件表面粗糙度的方法。

5)金屬增材制造零件的耐用性、抗腐蝕性、抗輻照蠕變性能還未經過試驗或批量化產品驗證。

4 結論

經過初步探索性研究、中期力學性能提升研究、后期產業化打印尺寸研究三個階段，最終得到多種不同類型或材質的核燃料零件的金屬激光3D打印工藝技術，實現國際先進制造技術在我公司的首次制造應用。中核建中核燃料元件有限公司研究出的核燃料零部件金屬增產制造工藝與國內其他單位研究相比，偏重堆芯產品的實用性、耐用性、可用性等方面，同時注重量產產業化研究，充分考慮了打印件的制造經濟性和加工周期問題，突破性的采用增材制造與減材制造相結合的方式，大幅提高核燃料零部件金屬增材制造效率和成本。項目對標打印材料為核級低鈷金屬鍛件等已經過堆內輻照考驗的成熟材料，力爭在化學成分、內部組織、加工性能等產品的內在性能方面滿足核燃料金屬增產批量制造的要求。研究成果對解決核電出口關鍵技術瓶頸，提高國內核燃料制造工藝水平，增加CF等自主技術的專利儲備等方面意義重大，有相應的應用前景。