姚中一,熊東升,白玉思,王新兵,左都羅
(華中科技大學 武漢光電國家研究中心,武漢 430074)
喇曼散射光譜是一種無損、快速檢測物質成分的方法。喇曼光譜可以同時檢測多種氣體的成分,所以常被用于醫療檢查[1]、燃氣成分檢查[2]、化學反應監測[3]、高分辨率光譜實驗[4]等領域。但是,當喇曼光譜被用于檢測氣體時,由于散射信號十分微弱,信號易受背景熒光干擾,不利于在生活和工業現場進行檢測。
激發光波長越短,信號光越強;激發光作用長度越長,信號越強。所以,常常使用大功率短波長的激光器激發,用長程腔作氣體池[5],增大信號強度。
大功率激光器和長程氣體池價格昂貴、體積龐大,不利于廣泛使用。本文中研究半導體激光器的外腔增強。使用半導體激光器外腔增強能有效增大激發光功率,而且價格便宜、體積小。該方案由KING等人提出[6],他們使用的半導體激光器初始光強為10mW,在外腔中放大了10000倍,變成100W的激光。后來,OHARA等人[7-8]和KEINER等人[3,9-10]也建立了類似的裝置,外腔功率達到80W,獲得了純氮氣的喇曼散射光譜。HIPPLER等人[11-13]提出了伺服電路半導體外腔增強的方案,獲得了2.5W的外腔功率,另外,他們使用的是單縱模外腔半導體激光器,檢測分辨率大大提高,獲得了清晰的空氣喇曼散射光譜和天然氣喇曼散射光譜。本文中提出了一種新的外腔增強方案,利用了光反饋原理,使外腔被動鎖定。本方中案具有結構簡單,效果好的優點。
自發喇曼散射的信號強度I與激發光光強、激發光波長和收集立體角等參量有關。公式如下:

(1)

基于半導體激光器共振外腔的喇曼散射實驗裝置如圖1所示。該裝置包括腔增強裝置與喇曼光譜檢測系統。試驗中,采用90°構型收集喇曼散射光。使用的激光器是無減反膜處理的半導體激光二極管(laser diode,LD)(CLD405500K,NICHIA),波長在408nm左右,線寬為0.9nm,最大功率為500mW。激光被準直透鏡(C671TME-405,Thorlabs)耦合入外腔,焦距為4.01mm。外腔由兩塊球面鏡組成,曲率半徑為50mm,R1的反射率為96.5%,R2的反射率為99.5%,兩球面鏡相隔50mm擺放。透鏡L2在外腔的旁側,用于收集喇曼散射光,焦距為40mm。長通濾光片F(BLP01-405R-25,Sem-rock)用于濾除漫反射光和瑞利散射光。使用的光譜儀是實驗室自制的光譜儀[14]。

Fig.1 Experimental setup
使用共焦法布里-珀羅(Fabry-Perot,F-P)腔作為外腔。當激光注入F-P腔時,若想讓激光在F-P腔內積累,并透過F-P腔,需要進行模式匹配,包括橫模匹配(注入激光束光強分布與共振外腔橫模的匹配)和縱模匹配(注入激光束頻率與共振外腔)。
匹配的方法如下:把激光聚焦,使得束腰半徑w1等于共焦腔本征模式的束腰半徑w0,使光束的波前和腔鏡相重合。試驗中把激光器出射光束的慢軸聚焦為50μm,共焦腔本征模式的束腰半徑為46μm。由于使用的是對稱共焦腔,對稱共焦腔具有自再現傳輸的功能,所以對模式匹配的要求不高,僅需要w1大致等于w0。
按如下的方式考慮縱模匹配。外腔形成駐波腔,自由光譜范圍為:

(2)
式中,c是光速,L為外腔腔長,由于L=50mm,νFSR=3GHz。
精細度公式為:

(3)
左腔鏡的反射率R1=96.5%,右腔鏡的反射率R2=99.5%,精細度大概為160。帶寬Δν易得:

(4)
求得帶寬Δν=18.75MHz。
所使用的激光器的線寬為1716.5GHz左右,縱模間隔大概為48.9GHz。從自由光譜范圍上來看,由于外腔和激光器的自由光譜范圍相差很大,光線中的大部分無法透過外腔,但是由于半導體激光器的光反饋效應,半導體激光器的出射波長會受外界光影響,半導體激光器和外腔相同波長的光線會得到反饋和增強,內外腔形成共振,光線能夠透過外腔。
為了使腔鏡3的直接反射光不直接返回激光器,干擾光反饋,共焦腔與光軸傾斜擺放[15-17],具體光路如圖2所示。
光束Ⅱ傾斜射出,外腔出射的光束Ⅰ返回激光器,形成光反饋。
外輸入光功率P1=500mW,輸出功率P2=38mW,反射率R=98%,腔內總功率P3=P2/(1-R),求得腔內單向功率為7.5W,總功率為15W,腔內功率增強倍數為30。

Fig.2 Light path
直接在實驗室的空氣環境中進行實驗。經過對準和聚焦之后,積分50s,在CCD中獲得了如圖3所示的圖像。

Fig.3 CCD photograph of Raman scattering signal
圖3中,左邊白線是泄漏的激發光和瑞利散射信號,從左往右兩個白點依次是O2、N2信號。
積分時間1s,獲得光譜,扣除基線后得到圖4。

Fig.4 Raman spectra of air with integration time of 1s
在圖4中,能清晰看到O2,N2,H2O信號。去除基線后,1s積分時間,獲得N2信號900個計數,說明在1s這樣短的積分時間內,能獲得比較強的喇曼散射信號,這說明了共振腔有效地增強了信號。另外,基線比較平坦,說明熒光背景比較弱,這有利于提高檢測靈敏度,用于痕量氣體的分析。
積分50s獲得光譜,扣除基線獲得圖5。
積分50s的情況下,以3000cm-1~3300cm-1范圍內的平均強度為基線,獲得N2信號強度為31792。以其標準偏差為噪聲,得到信噪比為1989。信號的分辨率為40cm-1。
積分50s的光譜細節圖如圖6所示。

Fig.5 Raman spectra of air with integration time of 50s

Fig.6 Raman spectra of air with integration time of 50s
如圖6所示,1處信號為激發光信號;2處的階梯形狀是長通濾光片的作用造成,在這之前熒光背景較弱,在這之后熒光背景較為明顯;3處信號為SiO2;4處信號為O2;5處信號為N2;6處信號經過前后對比,為激發光的信號;7處信號為H2O;8處信號在4600cm-1附近,它的來源還有待分析。
為了提高自發喇曼散射的信號強度,本文中設計了一套半導體激光器外腔增強腔,并開展了就該裝置的空氣喇曼實驗。實驗結果表明,共振腔將激光功率放大約30倍,喇曼信號顯著增強,信噪比高。
由于使用的是被動式光反饋腔增強原理,裝置不需要電路輔助,裝置簡單、可靠性好,而且抗振動能力強,能長時間保持腔增強狀態。
在空氣喇曼實驗中,積分時間1s即獲得了強烈的喇曼散射信號。但是由于激發光的線寬比較寬,使得檢測分辨率只有40cm-1。這一分辨率無法用于多種燃氣混合氣體檢測。
壓窄半導體激光器的線寬有許多方法,比如雙折射濾光片、干涉濾光片、標準具等。這些器件有一個窄的透射峰,通過減小部分波長透過率,使部分波長起振,激光線寬變窄。
在后續研究中,將采取措施壓窄激發光線寬,提高檢測分辨本領,拓寬該裝置的應用范圍。