內充氣正比計數管系統絕對測量87Kr放射性活度濃度研究

肖玉琴

摘要：為對87Kr放射性活度濃度開展絕對測量，本文研究圍繞一種內充氣正比計數管系統進行研究，通過測試內充氣正比計數管系統的壁效應、端效應、死時間、本底、坪特性等性能可以發現，該系統能夠較好服務于87Kr放射性活度濃度的絕對測量。最終，研究得到了40.64（1±0.9%）Bq/mL的測量結果。

關鍵詞：內充氣正比計數管系統;放射性活度濃度;絕對測量;87Kr

前言

基于內充氣正比計數管系統的絕對測量、基于HPGeγ能譜法的相對測量均屬于氣體放射性活度常用的測量方法。在氣體放射性活度絕對測量中，作為國際公認準確度較高的測量裝置，內充氣正比計數管系統以長度補償法為基礎。為保證內充氣正比計數管系統較好服務于氣體放射性活度測量，正是本文圍繞該課題開展具體研究的原因所在。

1.測量原理

作為國際公認的氣體放射性活度絕對測量裝置，內充氣正比計數管系統在長度補償法支持下具備較高的測量準確度，在壽命較長的核素活度絕對測量中，如放射性氣體14C、35S、3H、85Kr，內充氣正比計數管系統的應用極為廣泛，且多數時候能夠取得較為準確的絕對測量結果。對于本文研究的87Kr來說，作為一種短壽命氣體放射性核素，87Kr的擁有76.3±0.6min的半衰期，在測試核燃料裂變燃耗（氣體裂變產物法）中，87Kr屬于重要的核素之一。為準確測量87Kr放射性活度濃度，基于長度補償法的內充氣正比計數管系統針對性建設極為關鍵[1]。

對于基于長度補償法的內充氣正比計數管系統來說，端效應屬于其存在的最大問題，而通過采用結構完全相同、長度不同的計數管，并保證靈敏體積之差與計數管體積之差相等，端效應對內充氣正比計數管系統絕對測量造成的影響即可有效消除。將工作氣體和待測的放射性氣體均勻混合，即可向內充氣正比計數管內充入混合氣體，這相當于探測介質在每一衰變核周圍充滿，且存在4π的探測立體角，源的自吸收可由此規避，放射性氣體發射的β射線在靈敏體積內可100%被探測。在靈敏體積確定后，定標器負責記錄計數管所探測到的信號，基于死時間、本底、甄別閾、壁效應對得到的計數率開展針對性校正，即可通過內充氣正比計數管系統完成87Kr放射性活度濃度的絕對測量，得到放射性活度濃度A，具體計算公式如下：

式中的N1、V分別為靈敏體積內的計數率（扣除本底后）、正比計數管的靈敏體積，δ1為死時間，δ2為甄別閾，δ3為壁效應校正系數。

2.實驗裝置

為滿足87Kr放射性活度濃度絕對測量需要，本文采用由四部分組成的內充氣正比計數管系統，包括廢氣收集系統、充放氣真空系統、數據獲取和處理系統、正比計數管（3支）。系統設有內部結構和直徑完全相同的三支長度不同計數管，分別為短、中、長內充氣正比計數管。采用無氧高導電性銅作為圓筒型計數管的陰極（壁），外徑為38.10mm，長度分別為94.0mm、188.0mm、281.9mm，空間體積分別為90.00mL、179.53mL、268.84mL。采用1/4英寸標準閥門作為充氣閥門，數據獲取和處理系統含有甄別器6路，分6路同時計數。采用由閥門及Swagelok管件連接組成的充放氣真空系統。結合具體測試可以確定，研究采用的內充氣正比計數管系統存在10-7Pa·L·s-1以下的漏率，而通過廢氣罐收集管路中的廢氣，即可避免環境污染問題出現[2]。

3.具體實驗及結果討論

3.1 坪曲線與本底

在充放氣真空系統上分別接入內充氣正比計數管，充入99.99%的純甲烷（工作氣體）至所需壓力，正比計數管的坪特性測試采用65Zn（外γ源）進行。設置1.0V的單道下閾，計數管的高壓緩慢改變，即可得到坪曲線。在50kPa和100kPa兩種氣壓條件下，采用65Zn對坪特性進行測試，可確定短正比管、中正比管、長正比管在50kPa氣壓條件下的高壓分別處于2200～2500區間、2100～2500區間、2100～2500區間，坪斜分別為0.44%/100V、0.40%/100V、0.36%/100V。在100kPa氣壓條件下，高壓均處于2750～3300區間，坪斜分別為0.44%/100V、0.44%/100V、0.34%/100V。結合上述數據進行分析可以確定，3支計數管在100kPa氣壓條件下的坪特性良好，存在550V的坪長以及小于0.5%/100V的坪斜。同時，坪電壓在50kPa氣壓條件下向低電壓移動，這是由于自由程因氣壓低而變大，電子在平均自由程上因較低的電壓獲得了足夠大的能量，新的離子對會因此產生。基于實驗可以確定，短、中、長3支正比計數管的本底計數率分別為1s-1、2s-1、3s-1。

3.2 系統死時間測量與控制

插入6個門產生器與定標器和6路甄別器之間，死時間控制采用改變門產生器門寬的方式，各路的死時間測量采用雙振蕩器，可測得6路死時間分別為1.98μs、2.01μs、2.02μs、2.00μs、2.02μs、2.01μs。由于屬于非擴展型死時間，需采用式（2）進行死時間校正，式中的N2、τ分別為直接讀出的計數率（定標器）、系統死時間。

3.3 87Kr測量

由86Kr（99.46%豐度）在反應堆中輻照，即可獲取87Kr。在充放氣真空系統上將由此獲得的87Kr混合純甲烷，即可向正比計數管中同時充入混合氣體，開展針對性的絕對測量。采用6路甄別器進行實驗，甄別閾分別取3.0V、2.6V、2.2V、1.8V、1.4V、1.0V。開展具體實驗可得到甄別閾與相應計數率的線性關系，需基于本底及死時間對計數率進行修正，甄別閾的影響通過將甄別曲線外推到零閾值即可消除。分別線性外推計數管坪上的2400V、2300V、2200V3條高壓曲線，即可得到0.2%的計數率平均值（3個零甄別閾）相對標準偏差，可以將其視作外推甄別閾產生的不確定度。基于實驗可以確定，87Kr在堆輻照后含有半衰期為4.48h的少量85Krm，以及半衰期為16.8h、59.4d的少量125Xe、125I，因此需設法扣除相關干擾。對于半衰期長的125I，可忽略其影響。由于實驗測得了3種核素的總計數（125Xe、125I、85Krm），由此根據半衰期對連續多次跟蹤測量結果進行最小二乘法分解，可獲得占總活度93%以上的87Kr活度（起始測量時刻），同時存在0.4%以下的不確定度（最小二乘法分解引入）。

計數管內充氣壓強的函數為壁效應，β粒子能量（待測核素）與之相關。基于充壓至50kPa的計數管，追蹤測量短管和長管，并將中管的壓力變為100kPa，即可獲得隨壓強倒數的計數率線性關系，壁效應損失（任意工作氣體壓力下）均可由此求得。壁效應校正系數δ3在100kPa工作氣體壓力下為1.024，存在0.5%以下的不確定度。任意兩支計數管的長度補償為87Kr的放射性濃度，即計數率之差除以體積之差，由此可得到測量值3個。考慮到不存在完全一致的計數管端效應，存在細微差別的3個測量值的平均值即為研究需要的放射性濃度值，長度補償引入的不確定度為平均值的相對標準偏差，該值在0.5%以下。

基于對1個樣品進行的測量可以發現，在測量時間為20s下，3次測量得到的放射性活度濃度結果分別為40.73Bq/mL、40.69Bq/mL、40.51Bq/mL，開展進一步計算可求得放射性活度濃度的最終值，即40.64Bq/mL，存在0.2%的相對標準偏差。圍繞放射性濃度測量不確定度進行研究，可最終得到40.64（1±0.9%）Bq/mL的結果。

結論

綜上所述，內充氣正比計數管系統可較好服務于87Kr放射性活度濃度的絕對測量。在此基礎上，本文涉及的測量原理、實驗裝置、坪曲線與本底、系統死時間測量與控制、87Kr測量等內容，則提供了可行性較高的內充氣正比計數管系統應用路徑。為更好服務于87Kr放射性活度濃度的絕對測量，相關理論與設備的升級探索同樣需要得到業內人士的重視。

參考文獻

[1]李奇，樊元慶，王世聯.低本底內充氣正比計數管測量～（37）Ar活度[J].原子能科學技術，2019，53（04）：734-738.

[2]李奇，王世聯，樊元慶.用內充氣正比計數管準確測量～（131）Xe～m活度濃度[J].核技術，2018，41（01）：49-53.1

基金項目：國家重點研發計劃重點專項（ZLJC1605—3，科技部課題編號2016YFF0200803）