固態燃料熔鹽堆乏燃料貯存系統設計及安全分析＊

吳偉，江麗娟，蔣汀嵐

固態燃料熔鹽堆乏燃料貯存系統設計及安全分析＊

吳偉，江麗娟，蔣汀嵐

（中國核動力研究設計院，四川 成都 610041）

中國10 MW固態燃料熔鹽實驗堆乏燃料貯存系統工程設計仍是空白，結合該堆主廠房布置、球形乏燃料結構及源項特點，設計了適用于該堆球形乏燃料的貯存設施，包括4個工藝間、16個貯存井及輔助配套設施。通過對乏燃料貯存工藝的研究，制定了該堆特有的卸料、氟鹽分離、封裝、轉運、冷卻工藝策略。經輻射屏蔽、熱工及臨界安全分析，顯示該設計方案符合相關法規安全性要求，完成了對TMSR乏燃料貯存系統工藝的設計。

固態燃料熔鹽堆；球形乏燃料；貯存工藝；物理熱工

為滿足國家核能發展先導戰略需求，中科院上海應用物理研究所承擔了先導專項“釷基熔鹽堆核能系統（TMSR）”的研究，涉及反應堆裝卸料、堆內熔鹽純化、球形乏燃料浸滲熔鹽去除等課題，旨在為工程建設提供理論和數據支撐。2014年正式啟動固態燃料熔鹽堆工程項目，在國內首次以LiF和BeF2低熔點共晶鹽作燃料載體，以直徑6 cm、含235U的質量百分比為17.0的低濃石墨球作燃料。本文基于先導專項先期研究結論和數據，并結合國內首座高溫氣冷堆“HT-10”部分成熟技術，對TMSR乏燃料貯存系統開展工程設計。文章闡述了系統布置方案、工藝策略，最后分析評價了系統安全性。

1 系統分析

TMSR球形乏燃料單球鈾裝量7 g，裂變產物總活度高達1.0×1018Bq，單球表面劑量率為2.74E+06 mSv/h，距離1 m處劑量率達1 910 mSv/h，表面溫度700～1 000 ℃。相比高溫氣冷堆，TMSR乏燃料的裂變產物和剩余釋熱量成數量級增加。其工程設計難度和風險更高，需考慮臨界、屏蔽、熱工安全。

TMSR以FeLiP熔鹽作冷卻劑，運行中熔鹽與燃料球長期密切接觸，熔融狀態的氟鹽會擴散至燃料球石墨基體中。美國橡樹林實驗室“ORNL”的研究已證明了石墨表面或近表面縫隙的確存在熔鹽浸滲現象[1]。中科院以TMSR工程建設為目標也開展了FeLiP減壓蒸餾分離相關實驗，并獲得了重要的實驗數據。實驗采用傳統電阻加熱方式，該加熱方式存在加熱時間長、熱效率低、球體受熱不均勻等固有缺點。要實現工程化應用，需對加熱方式進行優化設計。

TMSR的球形燃料球尺寸小、易流動、功率密度低、包覆顆粒的PyC和SiC包覆層可有效地阻擋放射性裂變產物釋放，且包覆顆粒彌散在高強度石墨基體中[2]，因此采用 將球形乏燃料封裝在帶屏蔽功能的暫存罐中的方式，罐體與HT-10相同[3]。暫存井有通風冷卻功能，該方式屬于干式貯存。

2 系統布局

本系統涉及主廠房2個樓層，7.5 m層高進行熔鹽殘留處理。15 m層高對球形乏燃料裝罐、封裝、暫存等后再處理，房間凈高7 m，設卸料間、貯存間、控制間、轉運間4個工藝間，通過鑄鐵屏蔽門相互隔離。系統貯存能力為3萬個球形乏燃料，單個暫存井按存放1個罐體進行設計，單罐滿裝數量為2 000個，配置15個暫存井。另預留1個暫存井用于貯存破損燃料，系統在貯存間設計16個暫存井，中心間距為2 100 mm，如圖1所示。

根據工藝間內源項特點，對輻射防護進行分區，明確了通風換氣次數要求。為防止氣溶膠擴散，將卸料間設計為負壓狀態，使氣流組織從貯存間流向卸料間。在乏燃料卸料間、貯存間、熔鹽處理間設氣溶膠、碘、氚和C14取樣監測，惰性氣體采用連續監測方式。貯存間為為控制II區，換氣次數為3次/h。

3 工藝策略

TMSR正常停堆冷卻30 d后開始卸料，卸料原理如圖2所示。系統工藝策略為：球形乏燃料通過卸料系統從堆內（位于±0 m層堆艙內）被真空吸出，經破損檢查后輸送至減壓蒸餾系統（位于7.5 m層高熔鹽處理間）去除殘留熔鹽。處理完成后將乏燃料逐個卸出至卸料間暫存罐內（位于15 m層高）。裝罐體后，對罐體實施遠程封裝。封裝完成后，通過軌道小車將罐體轉運至貯存間。通過控制間操控平臺驅動專用吊具、吊車等，將罐體轉運至豎井，利用豎井密封蓋頂端電永磁鐵將豎井封閉，豎井內通風冷卻系統對罐體實施冷卻。

圖1 總體布置方案（15.0 m層高）

3.1 卸料工藝

卸料系統主要包括卸料機、真空系統、氬氣系統等，主要將乏燃料從堆內卸出。系統處于高溫、氬氣氛圍、熔鹽腐蝕和強放射性狀態，因此為系統設置隔離密封功能。真空系統作用：建立卸料管路中負壓，輔助乏燃料卸出；實現管路中氣氛及壓力的轉換。根據卸料試驗結果，在罐體出口處易產生搭橋現象，可利用氬氣脈沖進行破橋。卸料工藝如圖2所示。

圖2 卸料原理圖

3.2 氟鹽分離工藝

利用氟鹽在高溫、低壓環境下良好的揮發特性，前期研究氟鹽蒸餾行為和工藝技術表明[4]，基于密閉式蒸餾裝置腔

體內的溫度梯度，可順利完成熔鹽加熱、蒸發、擴散、冷凝、收集等工藝過程。通過腔體內溫度場的優化，熔鹽的蒸餾回收率可達98%，氟化物的去污因子超過102，證明密閉式蒸餾可實現載體鹽與稀土氟化物的分離?；谠撗芯?，使用浸滲有FLiNaK溶鹽的模擬球形乏燃料，研究了高溫、低壓環境下石墨球中熔鹽的蒸發行為。該實驗在1 000 ℃、10 Pa處理條件下開展，采用傳統的電阻加熱方式，研究顯示，對浸滲熔鹽的石墨球累積進行37 h蒸餾，最終實現了對浸滲熔鹽95%的去除率。同時實驗結果也表明67%的熔鹽在最初蒸餾中即可被去除，有利證明了減壓蒸餾方法分離球形燃料元件浸滲熔鹽的有效性[4]。

基于上述結論，文中設計了一套氟鹽分離減壓蒸餾裝置，如圖3所示。該裝置利用微波加熱原理，可大幅壓縮處理周期，提高對浸滲熔鹽的去除效率。該減壓蒸餾裝置由頂部微波發生器、導波管、蒸餾套管、熔鹽收集器等組成。微波發生器通過導波管將微波導入密封腔體，由于微波的介電體特性，微波被吸收、滲透，產生高頻電場和磁場。球形乏燃料以豎列方式存放于蒸發套管內，在電場作用下被持續加熱。容器底部安裝可拆卸熔鹽收集器，實現收集蒸餾熔鹽功能。容器設絕熱層、屏蔽層，有保溫和屏蔽輻射功能。整套容器在低壓工藝條件下運行，因此配置了一套真空系統。

圖3 氟鹽分離系統示意圖

計算假設腔體處于真空狀態，以絕緣層為分析邊界，建立容器電場（溫度場）數學計算模型。調整不同微波潰口數量、布置方式等邊界計算條件進行電場（溫度場）模擬分析。結果顯示，采用四潰口、長邊周向布置方式，密閉腔體內形成的強電場（溫度場）區域最大，位于中心軸線范圍，在腔體內形成的溫度梯度最大。通過圖3可看出，在距離基準點230 mm位置，中心電場強度達到1.2×105V/m，不均勻系數=1.812。因此采用四潰口長邊周向布置方式的電場分布更均勻，強度和密度更高。不均勻系數如表1所示。

表1 不均勻系數表

端口數量周向布置徑向布置間隔布置 三端口2.3532.426— 四端口1.8121.8741.922 五端口2.5122.431— 六端口3.3412.5472.479

3.3 封裝工藝

封裝處理的目的為防止長期貯存過程中罐體內裂變產物的意外釋放。封裝工藝在卸料間內進行，需完成升降、抓取、旋轉、封焊等復雜遠程動作。本系統中配備了一套封裝系統[5]，該系統執行機構全采用純機械結構，采用氣動驅動方式，有利于提高整個封裝系統的耐輻照能力。采用光電自動對中技術、自動焊接技術。在裝罐后轉入暫存井冷卻，減少了類似HTR-10雙層罐體中間冷卻還缺環節，輻射安全性更高。

封裝工藝及結構如圖4所示。

圖4 封裝工藝及結構示意圖

3.4 冷卻工藝

采用空氣冷卻方式，氣源來自于自然空氣，經濾后接入豎井中。每8個豎井配備2臺風機，相互備用。管路上配備有電動調節閥、截止閥。豎井內配備溫度監測等。所有狀態參數顯示和控制功能均設置在操作區的機柜中。技術指標：單個豎井通風量為882 m3/h；前、后過濾器類型為空氣過濾器（高中效），過濾精度大于等于1 μm。

冷卻回路布局如圖5所示。

豎井冷卻氣流方向為上進下出。蓋頂為喇叭口結構，靠電永磁鐵吸附力對豎井密封，可遠距離快速拆裝井蓋。單蓋配備3臺電永磁鐵，每臺吸力為100 kg。3臺電永磁鐵設1個控制器，工作電壓為80 V，工作電流為9 A，瞬時功率為720 W。當井蓋吊到位后，按充磁鍵進行充磁鎖緊；同時按下退磁和鎖定鍵，可快速移開井蓋。

圖5 冷卻回路布局示意圖

4 安全分析

物理熱工計算采用停堆后30 d核素數據。罐體按滿裝 2 000個球形乏燃料考慮。選用蒙卡程序MCNP-4C及基于ENDF/B-VI的連續能量截面數據庫ENDF60計算。

4.1 臨界計算

球形乏燃料在罐內以蜂窩狀排列，單球235U質量為7 g，均勻化處理燃料內包覆顆粒和石墨基體。假定罐內燃料全部為新燃料且充滿氦氣，計算可得，乏燃料貯存間內為0.326 90。

4.2 物理屏蔽

單個球形乏燃料外部劑量率如表2所示。計算假設：將罐體視為圓柱體放射源；每個豎井存有貯存罐，一個罐離地1 m；墻體存在深穿透可能，采用分層法，再結合幾何分裂與輪盤賭技巧，達到增大抽樣效率目的；房間外墻體表面最大劑量值要求小于等于5 μSv/h。對墻體表面劑量最大點進行計數，計算結果如表3所示。

表2 單個球形乏燃料外部劑量率

冷卻時間/d表面劑量率0.5 m劑量率1 m劑量率 12.74E+067.23E+031.91E+03 71.43E+063.77E+039.99E+02 306.81E+051.80E+034.76E+02 604.28E+051.13E+032.99E+02

表3 不同厚度下各墻體表面最大劑量值

墻體方位墻體厚度/cm劑量值/（mSv·h-1）偏差/（%）允許限值/（mSv·h-1） 上430.004 015.70.005 左750.004 018.00.005 右240.037 97.40.005 頂板300.004 55.40.005

4.3 熱工分析

計算假設：環境溫度按30 ℃考慮；忽略工藝間內空氣自然循環散熱；忽略乏燃料罐體外表面與貯存間豎井之間的輻射換熱；貯存間內空氣流量在各個豎井內均勻分布。單個球形乏燃料不同停堆時間衰變熱如表4所示。根據表4，經計算單個球形乏燃料停堆30 d時衰變熱為0.82 W，則單個乏燃料罐總熱源為1.64 kW。保守假設乏燃料貯存間內16個乏燃料罐全部裝滿，總熱源按乏燃料最大貯存量、最大燃耗及輻照后最短冷卻時間，則貯存間總熱源為26.24 kW。

表4 單個球形乏燃料不同停堆時間衰變熱

停堆時間/d衰變熱功率/W 04.37 E+01 13.05 E+00 71.62 E+00 308.20 E－01 605.28E－01

4.3.1 房間通風量的確定

設計要求房間溫度小于等于45 ℃。忽略墻體輻射換熱帶走衰變，假定罐體內的剩余釋熱通過冷卻空氣帶出，能量守恒滿足下列關系式：

p（out－in）=余（1）

式（1）中：為空氣密度，kg/m3，由空氣平均溫度確定；為房內通風量，m3/s；p為空氣的定壓比熱，J/（kg·K），由空氣平均溫度確定；out為通風系統空氣出口溫度，45 ℃；in為通風系統空氣入口溫度，30 ℃；余為房間內乏燃料罐剩余釋熱率。

空氣物性參數對應的特性溫度為乏燃料進出口的平均溫度，從而計算出豎井內通風量為0.10 m3/s。對于貯存間，考慮每個罐體滿裝載且乏燃料在堆內冷卻30 d后出堆裝罐，貯存間房間通風量即為各豎井通風量之和。利用式（1）計算出單個豎井內通風量，則貯存間房間總的通風量為：total17。

計算可得，系統總換氣量不低于3.92 m3/s，平均到每個豎井的通風量不低于882 m3/h。

4.3.2 乏燃料罐體表面溫度

設計要求罐體外表面溫度小于等于85 ℃，罐體表面通過對流傳熱將熱量傳遞給冷卻介質；罐體表面通過輻射換熱將熱量傳遞給墻體?？諝鈱α鱾鳠峥赏ㄟ^下式得到：

對流=1（w－f） （2）

環境溫度按30 ℃考慮，罐體與卸料間的輻射換熱，可采用下式計算：

式（3）中：s為系統發射率；1為罐體外表輻射面積，僅考慮罐體側面，5.79 m2；1為罐體外表溫度，85 ℃；2為貯存間內空氣溫度，保守取45 ℃。

s采用下式計算：

式（4）中：1和2分別為罐體表面和貯存間內壁材料發 射率。

罐體材料為06Cr18Ni11Ti，查閱相關文獻，本文保守鋼材發射率取值0.25。貯存間內壁發射率按混凝土墻取0.94。經計算罐外表面與卸料間的輻射換熱為508 W。

罐體置于卸料間時，罐體表面空氣流速不小于1.52 m/s；罐體置于豎井內時，罐體表面空氣流速不小于1.28 m/s，即貯存間風機通風量要求不小于3.92 m3/s。

5 結束語

通過系統設計和工藝策略研究，解決了TMSR球形乏燃料貯存系統設計難題，形成了系統布局方案，完成了對卸料、氟鹽分離、封裝、冷卻工藝策略的研究，符合物理、熱工安全要求。對該堆工程建設具有重要意義，為同類型干式貯設計提供參考。

［1］付海英，耿俊霞，楊洋，等.乏燃料干法后處理中的熔鹽減壓蒸餾技術［J］.核技術，2018（4）：5-12.

［2］肖宏伶，劉繼國.10 MW高溫氣冷堆乏燃料元件的貯存及其安全分析［J］.清華大學學報，2001（10）：49-51.

［3］LIU J G，XIAO H L，LI C P.Design and fullscale test of the fuelhandling system［J］.Nuclear Engineering and Design，2002（218）：169-178.

［4］耿俊霞，竇強，王子豪，等.釷基熔鹽堆核能系統中熔鹽的蒸餾純化與分離［J］.核化學與放射化學，2017（1）：36-42.

［5］劉繼國，肖宏伶，王偉成.10 MW高溫氣冷堆乏燃料元件轉運罐罐蓋封壓機構的研制［J］.原子能科學技術，2006（1）：72-74.

TL424

A

10.15913/j.cnki.kjycx.2020.12.001

2095－6835（2020）12－0001－04

10 MW固態燃料釷基熔鹽實驗堆主體（堆本體、回路、三廢處理設施）（合同編號：2014TMSR-TS-632-499）

〔編輯：嚴麗琴〕