基于石墨烯光力系統的非線性光學效應及非線性光學質量傳感*

陳華俊

(安徽理工大學力學與光電物理學院,淮南 232001)

研究了由泵浦光和探測光同時驅動的石墨烯光力系統中的非線性光學現象,如光學雙穩態和四波混頻現象.通過控制泵浦光功率強度和失諧能有效操控光學雙穩態.對石墨烯光力系統中的四波混頻研究發現四波混頻譜中尖峰的位置正對應石墨烯振子頻率的數值,因此給出一種測量石墨烯振子頻率的非線性光學方法.此外,基于對石墨烯光力系統中四波混頻的研究進一步理論提出一種非線性光學質量傳感方案.通過探測四波混頻譜中由于納米顆粒質量引起的機械共振頻移可直接測出沉積在石墨烯振子面上的納米顆粒的質量.該非線性光學質量傳感方案將對探測噪聲免疫,并且將在高精度及高分辨率質量傳感器件方面有著潛在應用.

1 引 言

石墨烯是由單層碳原子構成的具有原子尺寸厚度的二維納米材料,由于二維石墨烯材料具有一些顯著的特征,包括超低質量密度、超高頻率、超高機械品質因子、以及本質的小尺寸等特性,在過去十幾年中吸引了人們的廣泛興趣.基于這些特性,石墨烯常被當作制備納米機械振子系統和研究納米機械振子量子運動行為的常用材料[1?4].基于以上石墨烯獨特的性質,采用石墨烯編制的微納機械振子系統將在微弱力的探測[5?7]和納米顆粒質量傳感[8,9]等方面有著重要的應用.但是我們注意到,目前基于石墨烯的應用依然停留在經典領域.雖然現在石墨烯振子的制備和探測采用光學和高頻技術[10]已經完全可以實現,但該方案依然停留在經典物理學領域,實現量子領域的途徑依然尚未發現.

采用納米機械振子系統如何實現由經典物理學領域過渡到量子領域受到人們的廣泛關注[11],最近已經有三個研究組分別通過壓電晶體諧振器[12]、超導微波振子[13]和光力學晶體[14]論證了機械振子的振動量達到小于1(即所說的基態冷卻).基于石墨烯編制的機械振子系統通過光-熱相互作用在實驗上實現了機械模式與光學模式的耦合[15],該方案中石墨烯材料覆蓋于芯片尺度上的溝槽上形成光學諧振腔.遺憾的是由于石墨烯材料編制的末端腔鏡幾乎是透明的(將近98%的光被透射出去),導致由石墨烯振子構成的光腔品質因子很低(遠小于1),因此,典型腔光力系統中的輻射壓力[11,16?18]現象很難在石墨烯末端腔鏡構成的微腔中觀測到[15].

另一方面,用于研究由輻射壓力誘導的相干光聲相互作用的光力系統[11],由于其在聲子激光[19,20]、壓縮光產生[21?23]、基態冷卻[12?14]等方面的潛在應用而受到研究者的廣泛關注.光力誘導透明[24?28]作為光力系統中的著名現象也在光力系統中被觀測到,將為基于固態器件的光存儲指明新的方向[29,30].基于光力誘導透明的機械調制的慢光和快光現象在光波和微波領域相繼被觀測到[27,29,31],也將為芯片尺度上的存儲、過濾或同步光傳播的固態架構提供新的前景.此外,最近一些新奇的現象及應用也相繼在光力系統中被證實,如聲子激光[32,33]、光力放大現象[34,35]、透明與高階邊帶產生[36,37],奇異點光力學效應等[38,39],以及光力系統中的非互易[40].這一系列些新奇現象的發現,不僅拓展了對光力系統的理論研究,而且也為光力系統的潛在應用指明了方向.

由于石墨烯振子系統中的輻射壓力遠小于腔光力系統中的輻射壓力[11],為了放大石墨烯振子系統中的輻射壓力,利用石墨烯振子和高品質因子的超導微波腔來制造腔光力系統是一種很自然的選擇.最近,將具有高品質因子的多層石墨烯振子與超導微波腔通過電容耦合構成復合石墨烯光力系統在實驗上被證實[41,42].采用多層石墨烯的原因是盡管多層石墨烯的質量遠大于單層,但多層石墨烯的電阻較低,而低電阻特性有益于與超導微波腔耦合.前不久,實驗上也制備出了基于雙層石墨烯機械振子與微波腔耦合而構成的復合石墨烯光力系統,該方案實現了通過輻射壓力誘導的機械運動與微波腔的相互作用[43],為通往量子領域打開了一扇大門.

此外,光力系統也提供了一個研究非線性光與物質相互作用的平臺.在光力系統中的非線性現象中,光學雙穩態和四波混頻作為典型的非線性現象而受到研究者的廣泛關注.近些年,光學雙穩態現象在許多光力系統中被觀測到,如波色愛因斯坦光力系統[44,45]、量子阱光力系統[46]、超冷原子系統[47,48]以及復合光力系統[49,50].當用一束頻率為ωp較強的泵浦光和一束頻率為ωs較弱的探測光同時驅動光力系統時,探測透射場中不僅有頻率為ωp和ωs的光場,也將會出現一個頻率為 2ωp? ωs的四波混頻光場[51,52].然而,很少有研究者關注石墨烯光力系統中的光學雙穩態和四波混頻現象.

本文研究由石墨烯納米機械振子與微波腔耦合而形成的石墨烯光力系統以及該系統中的非線性現象.首先,研究了該系統中的光學雙穩態行為,并且雙穩態可由泵浦場的功率和頻率所控制.其次,當同時用一束頻率為ωp的較強泵浦場和一束頻率為ωs較弱的信號光來驅動該系統時,透射場中將出現四波混頻場.通過對該系統中的四波混頻現象進行研究,給出一種由四波混頻譜測量機械振動頻率的方法.最后,提出一種測量納米顆粒質量的非線性光學方案.當石墨烯振子上沉積納米顆粒時,由四波混頻譜中的共振頻移可測量出納米顆粒的質量.

2 模型與理論

石墨烯光力系統模型如圖1所示[41?43],其中石墨烯機械振子與高品質因子的微波腔通過電容耦合,在圖1中C代表等效電容(帶下標的是相應的電容器),L代表等效電感(帶下標的是相應的電感).我們用一個等效的電容來描述有效電容,該表達式中h代表石墨烯振子的寬度,U(z) 代表模式的形狀,d是真空帶隙,x是石墨烯振子的最大偏差位移.該石墨烯耦合系統的總電容Ctot(x)=Cg(x)+C,因此該微波腔的腔頻為分別用頻率為 和 的強泵浦ωpωs光和弱探測光驅動該石墨烯光力系統,并且以ωp為旋轉參考系,得到系統的哈密頓量如下[41?43,53?57]:

式中第一項和第二項是自由哈密頓量,這里引入了二次量子化的產生算符a?(b?) 和湮滅算符a(b) 來分別描述腔場和石墨烯振子,其中?p=ωc? ωp代表腔頻與泵浦頻率失諧,ωm為石墨烯振子頻率.第三項是微波腔場與石墨烯振子通過輻射壓力耦合的相互作用項,g是耦合強度.最后兩項分別是微波腔場與泵浦光場和探測光場之間的相互作用,探測光場與泵浦光場之間的失諧為?=ωs?ωp.Ep和Es分別是泵浦光場和信號光場的振幅,與相應的功率之間的關系為ke描述腔場損耗率.

圖1 石墨烯光力系統與非線性質量傳感示意圖,其中該系統由一束頻率為 ω p 的泵浦光和一束頻率 ωs 的信號光驅動Fig.1.Schematic of graphene optomechanical system and nonlinear optical mass sensor driven by a strong pump field ωp and a weak signal field ωs.

通過朗之萬運動方程,同時加入影響腔場和石墨烯振子的噪聲和阻尼,得到如下量子郎之萬方程:

其中X=b?+b是位置算符,γm是石墨烯振子的衰減率,κ是微波腔模的衰減率.

石墨烯振子受一個平均值為零的布朗隨機力影響,其關聯函數如下

式中kB為玻爾茲曼常數,T是該石墨烯光力系統所處環境溫度.

由于泵浦光場強度遠大于探測光場強度,可把腔場算符和石墨烯振子算符寫成穩態值和小的漲落之和[58],即a=as+δa和X=Xs+δX,然后代入方程(2)和(3)中,同時忽略高階非線性項,得到兩組方程: 分別為穩態平均值方程組和小的漲落方程組.穩態平均值方程組由組 成 ,它 們 決定了腔內光子數(nc=|as|2):

對于與小的漲落有關的方程,做變換[58]

解方程得到

引入標準的輸入-輸出關系[58]得到

其中aout(t) 是輸出場算符.方程(9)中的輸出場包含了三個部分: 第一項對應于振幅為Ep頻率為ωp的驅動場;第二項對應于頻率為ωs的探測場(反斯托克斯場)導致光力誘導透明產生[17,24?29,44];第三項對應于頻率為 2ωp?ωs的四波混頻場(斯托克斯場)[52].四波混頻場的強度可定義如下:

其取決于光力耦合強度g和泵浦功率P.

通過對四波混頻的研究,本文進一步呈現一種基于石墨烯光力系統的非線性光學質量傳感方案.當石墨烯振子表面吸附額外納米顆粒時(如金屬納米顆粒、病毒、細胞、抗體等),石墨烯振子質量的變化引起靈敏的共振頻移.質量傳感的基本原理便是探測由沉積在石墨烯振子上的額外納米顆粒所產生的共振頻移δf.當質量為δm的待測納米粒子吸附在有效質量為meff石墨烯振子表面上時(這里meff?δm),石墨烯振子的振動頻率便會移動到ωm+δf.在四波混頻譜中監測微小頻移δf,這樣沉積在石墨烯振子表面上的納米顆粒的質量就可被確定.微小頻移與沉積在石墨烯振子表面上的納米顆粒質量遵循如下關系式:

其中??1=(?2M/ωm)?1是質量響應率[59].

3 數值結果與討論

在22 mK的溫度下,石墨烯納米振子耦合到微波腔系統的參數如下[43]:m=10 fg,meff=1.89 ×10–13g,C=45 fF,Cg=0.4 fF,wc/2π=7.82 GHz,wm/2π=24 MHz,k/2π=5.6 MHz,g/2π=35 Hz,石墨烯機械振子的機械品質因子Qm=15 × 103,gm/2π=wm/Qm=1.6 kHz.

(6)式描述腔內光子數nc的立方方程,將呈現出光學雙穩態行為.圖2畫出了在三個不同泵浦功率驅動下腔內光子數nc作為腔場與泵浦場頻率失諧?p=ωc? ωp的函數.當泵浦功率比較小時,如P<1.0μW(P=0.2μW ),雖然圖2中沒有給出,但腔內光子數nc的曲線呈現洛倫茲線形.隨著進一步增加泵浦功率P,當泵浦功率達到臨界值時,雙穩態現象產生.圖2給出泵浦功率從P=1.0μW到P=4.0μW 腔內光子數nc的演化過程.顯然腔內光子數曲線由小泵浦功率下的洛倫茲線形轉換到較大功率下的不對稱曲線.由(6)式可知腔內光子數nc有三個實根,其中最大和最小的根是穩定的,而中間的一個根是不穩定的.腔內光子數nc取決于泵浦功率P,并且較大的腔場-泵浦場失諧?p也有益于雙穩態現象的觀測.

圖2 在三個不同泵浦功率條件下石墨烯光力腔內光子數作為腔-泵浦失諧 ? p 的函數Fig.2.Mean intracavity photon number of graphene optomechanical cavity as a function of the cavity-pump detuning ? p with four pump powers.

此外,本文進一步討論了光學雙穩態行為分別在紅邊帶失諧(?p=ωm)和藍邊帶失諧(?p=?ωm)條件下的演化過程.圖3(a)和圖3(b)分別給出在?p=ωm和?p=?ωm條件下,腔內光子數nc作為泵浦功率P的函數.顯然,光學雙穩態呈現類似磁滯回線的行為.不同的是,在兩種不同的失諧條件下,腔內光子數nc隨著泵浦功率P的演化過程呈現鏡像反對稱.

以上現象的物理本質來自于光相干干涉效應:當用泵浦光場和探測光場同時驅動該石墨烯光力系統時,導致輻射壓力在拍頻?共振相干,誘導石墨烯振子在其共振頻率處振動,進而誘導出斯托克斯(ωS=ωp? ωm)和反斯托克斯散射光(ωAS=ωp+ωm).當微波腔分別處于紅邊帶失諧(?p=ωm)和藍邊帶失諧(?p=?ωm)時,處于頻率為ωp? ωm斯托克斯散射光和頻率為ωp+ωm的反斯托克斯散射光將分別被抑制,而頻率為ωp+ωm的反斯托克斯散射光和頻率為ωp?ωm的斯托克斯散射光將重新建立腔腸,誘導光學雙穩態產生.

圖3 (a)在失諧 ? p=ωm 時,腔內光子數 nc 作為泵浦功率 P 的函數;(b) 在失諧 ? p=?ωm 時,腔內光子數 nc 作為泵浦功率P的函數Fig.3.(a) The mean intracavity photon number nc as a function of P for ? p=ωm ;(b) mean intracavity photon number nc as a function of P for ? p=?ωm.

另一方面,四波混頻現象是腔光力系統中的另一種非線性行為.在圖4中通過(10)式畫出了四波混頻強度作為探測場-微波腔場失諧?s=ωs?ωc的函數.石墨烯光力系統的參數中石墨烯振子頻率為ωm=24MHz ,圖4中進一步考慮其他的振子頻率,如wm=22 MHz,wm=26 MHz 和wm=28 MHz.從圖4(a)發現,雖然隨著石墨烯振子頻率的增加,四波混頻強度呈現減弱的趨勢,但四波混頻譜線中尖峰的位置正對應于?s=±ωm,即尖峰的位置正對應于石墨烯振子的頻率,如圖4(b)和圖4(c)所示.該現象的物理本質來自于機械振動模式與兩束光場通過微波腔相互作用而產生的量子相干效應.當探測場與泵浦場之間的失諧?=ωs?ωp相接近時,石墨烯振子開始振動并產生斯托克斯散射光(ωs=ωp? ωm).該過程中,電子在ωp? ωm頻率附近吸收兩個光子,放出一個光子,誘導四波混頻產生.

圖4 (a) 在四個不同石墨烯振子頻率時,四波混頻譜 FWM 作為探測-腔失諧 ?s 的函數;(b) 和 (c)分別是左邊和右邊尖峰的放大Fig.4.(a) The four-wave mixing (FWM) spectrum as a function of probe-cavity detuning ? s under four different graphene resonator frequencies;(b) and (c) are the amplifications of the left and right peaks.

圖4同時也指明一種測量石墨烯振子頻率的非線性光學方法.石墨烯振子頻率的確定包括兩步驟: 第一步,使泵浦場頻率與微波腔場頻率相等,即?p=0 ;第二步,探測場掃描石墨烯光力系統,四波混頻譜中尖峰的位置便對應石墨烯振子的振動頻率.這樣通過探測四波混頻譜便可以較容易而且直接地測得石墨烯振子的振動頻率.

石墨烯振子的頻率確定后,接下來給出一種測量納米顆粒質量的非線性光學方法.質量傳感的原理在于監測由吸附在石墨烯振子上的微小納米顆粒所引起的微小頻移δf,然后通過(11)式便可確定納米顆粒的質量.本文以測量納米顆粒(如金屬納米顆粒、生物分子等)的質量為例,納米顆粒質量的數量級為飛克( 1 fg=10?15g ).把納米顆粒沉積到石墨烯振子的表面(如圖1所示),然后通過觀測四波混頻譜中的頻移,這里假定納米顆粒均勻地分布在石墨烯振子的表面,并且納米顆粒的質量不影響石墨烯振子的彈性系數.圖5給出了石墨烯振子表面沒有吸附(黑色曲線)和吸附(彩色曲線)納米顆粒時四波混頻譜作為探測失諧?s的函數.當石墨烯振子表面沒有沉積納米顆粒時(黑色曲線),四波混頻譜線中尖峰的位置正對應于石墨烯振子的頻率.當石墨烯振子表面吸附納米顆粒后,隨著沉積納米顆粒質量的增加,頻率呈現顯著的移動,如圖5中彩色曲線所示.通過測量頻率的移動,便可確定納米顆粒的質量.圖5中的插圖顯示了頻移與沉積到石墨烯振子表面上納米顆粒質量之間的線性關系,斜率表示石墨烯振子的質量靈敏度.

圖5 當把納米顆粒沉積到石墨烯振子表面上時,四波混頻譜的頻移.插圖是納米顆粒的質量與頻移之間的線性關系Fig.5.The four-wave mixing (FWM) spectrum after landing the nanoparticles on the surface of graphene resonator and the color curves shows the mechanical frequency-shifts.The inset shows the linear relationship between the frequency-shifts and the mass of the nanoparticles.

質量響應率?=?ωm/?M=?ωm/2M是評估機械振子質量傳感性能的重要參數.顯然振子的質量密度越低、頻率越高、機械品質因子越高其靈敏度就越高.本文中|?|=6.35×1019Hz/g.在質量傳感過程中各種噪聲源,包括本質噪聲和外在噪聲[59,60],將會影響石墨烯振子的質量傳感性能和靈敏度.振子機械運動的本質熱噪聲是主要的噪聲源,將會影響傳感靈敏度,由于石墨烯光力系統工作在較低的溫度條件下[34](T=22mK ),因此熱噪聲可被有效降低.外在的噪聲源主要體現在設備的探測噪聲.但是對于一些復雜精密的信號讀出器件來說,探測噪聲將是主要的噪聲源,而且將變得非常顯著.目前的理論和實驗都論證了非線性效應能有效增強質量傳感的靈敏度[61,62].非線性質量傳感能產生較大的共振振幅和輸出信號,但不會同時放大噪聲信號,因此非線性現象有益于抵消探測噪聲的影響和提高信噪比.此外,有研究表明非線性質量傳感可能對探測噪聲免疫.

另外,與傳統測量微小顆粒質量的質譜儀相比,本文所提出的非線性光學質量傳感方案不需要待測粒子被電離,也能有效地克服電學測量過程中所產生的熱效應.同時由于采用泵浦-探測雙光驅動石墨烯光力系統產生了一個拍頻,因此對于高頻和低頻的機械振子都適用.當機械振子的壽命較長時,質量傳感的精確度將顯著提高[63?65].

4 結 論

本文研究了基于石墨烯光力系統中的非線性光學現象,分別著重討論了非線性光學效應中的光學雙穩態和四波混頻現象.考慮同時用一束較強的泵浦光和一束較弱的探測光來驅動石墨烯光力系統.通過對泵浦光光腔和失諧的控制,實現了對光學雙穩態的有效操控.此外,也討論了共振條件下的四波混頻,研究不同石墨烯振子頻率下的四波混頻譜,發現四波混頻譜中尖峰的位置對應于石墨烯振子的頻率,這樣給出了一種測量石墨烯振子頻率的非線性光學方法.基于該系統進一步提出一種非線性光學質量傳感方案,并且該非線性方案將對探測噪聲免疫.石墨烯光力學系統在實驗上的證實也為質量傳感的實施提供了基礎.