SiCp/AZ91 復合材料大口徑管材的熱擠壓成形研究

董成材，周海濤，李雪健，王曉軍，吳昆

（1.哈爾濱工業大學 材料科學與工程學院，哈爾濱 150001；2.上海航天精密機械研究所，上海 201600）

鎂基復合材料繼承了基體鎂合金密度小等天然優勢，并克服了鎂合金剛度低的先天不足，具有高比強度和比剛度，彈性模量可達100 GPa，約為基體鎂合金彈性模量的2.5 倍，在航空航天等輕量化領域具有重要的應用前景[1—3]。由于其工藝簡單、成本低和易于制備大尺寸鑄錠，攪拌鑄造技術成為目前最具商業化應用前景的鎂基復合材料制備工藝[4—5]。鎂基復合材料中高含量增強體的加入導致其塑性較差，導致鎂基復合材料的成形加工很困難，這種問題成為一個國際性難題，嚴重限制了鎂基復合材料的發展與應用[6—7]。在航天等輕量化領域需要鎂基復合材料大口徑的鎂基復合材料管材。熱擠壓是目前金屬管材中比較通用的方法，但是國內外尚未見鎂基復合材料大口徑擠壓管材擠壓加工方面的相關報道，因此，文中利用攪拌鑄造法制備了SiCp/AZ91 復合材料大尺寸鑄錠，然后開展大口徑鎂基復合材料管材的熱擠壓成形研究，并對復合材料管材的顯微組織和力學性能進行研究。

1 研究方案與試驗方法

1.1 SiCp/AZ91 復合材料百公斤級大尺寸鑄錠

SiCp/AZ91 復合材料百公斤級大尺寸鑄錠在哈爾濱工業大學自制的攪拌鑄造設備上進行，具體工藝為：在700 ℃下將AZ91 鎂合金放入坩堝中熔化后，調節爐溫至590 ℃并保溫30 min，使鎂熔體進入半固態區間。扒渣后安裝攪拌槳，然后開動攪拌機，在熔體表面產生合適的渦流后，有序加入預熱到600 ℃的SiCp。半固態溫度下攪拌一定時間，再升溫到720 ℃低速攪拌和除氣，然后吊出坩鍋，在坩鍋中直接進行壓力下凝固，以便減少縮孔。鎂基復合材料大尺寸鑄錠的尺寸為直徑350 mm，高度500 mm，如圖1 所示。

圖1 SiCp/AZ91 復合材料百公斤級大尺寸鑄錠宏觀照片Fig.1 Large size ingot of SiCp/AZ91 composite (＞100 kg)

1.2 SiCp/AZ91 復合材料熱擠壓成形

大尺寸SiCp/AZ91 復合材料鑄錠經過固溶處理后加工成環狀坯料（固溶處理工藝為380 ℃進行保溫處理2 h，然后再415 ℃下保溫24 h），隨后在3500 t雙動臥式擠壓機上進行正擠壓。擠壓的溫度設定為350～450 ℃，擠壓速度設置為1～10 mm/s、擠壓比分別為10∶1 和2.8∶1。擠壓時需要將固溶處理后鑄錠在預定溫度下保溫3 h。擠壓過程中，在擠壓模具和套筒內部均勻涂覆高溫石墨油性潤滑劑，從而減小摩擦阻力。

1.3 顯微組織和力學性能分析

復合材料試樣經研磨拋光后進行腐蝕，然后觀察光學顯微組織（OM），腐蝕劑配比為：苦味酸11 g +蒸餾水20 mL+酒精180 mL+乙酸10 mL，腐蝕時間為50～120 s。采用Olympus D11 型光學顯微鏡進行光學顯微組織分析。采用 Hitachi S-3000N 掃描電鏡（SEM）對SiCp/AZ91 復合材料擠壓過程的微觀組織、SiC 顆粒分布情況及斷口形貌進行觀察。

沿著擠壓方向取樣，在Instron1186 萬能試驗機以0.5 mm/min 速度對復合材料管材的室溫拉伸力學性能進行測試。

2 結果與分析

2.1 SiCp/AZ91 復合材料管材擠壓工藝優化研究

圖2 展示了在10∶1 擠壓比下，以不同的加工工藝制備的SiCp/AZ91 復合材料管材的表面形貌照片。由圖2a 可見，擠壓溫度為400 ℃時復合材料管材表面光滑，可是隨著擠壓速度調整到10 mm/s 時，其表面出現了十分明顯的周期性裂紋，如圖2b—d 所示。謝等[8]研究發現，擠壓過程的周期性裂紋與材料的受力和流動情況有很大關系。在管材擠壓成形過程中，管材內壁的材料流動速度大于外層的流動速度，從而使管壁外層的材料承受拉應力。當這種拉應力超過了擠壓材料的實際斷裂強度時，擠壓管材表面將產生向內擴展的周期性裂紋。隨著擠壓速度的增大，管材出口處復合材料的溫升效應和拉應力均增大，使這種拉應力更加大于材料的強度。同時，相比與基體合金，復合材料擠壓過程中，SiC 陶瓷顆粒會加大擠壓模具和坯料之間的摩擦力，導致溫升效應更加顯著，因此，擠壓速度越大，SiCp/AZ91 復合材料管材外表面越容易產生周期性裂紋。要改善這種裂紋除了降低擠壓速度外，還需要進一步探索適當的擠壓溫度，在低的擠壓溫度下，材料的斷裂強度相對較大，可能大于所承受的拉應力，裂紋可能有效避免；而在高擠壓溫度下，材料的變形抗力較小，能夠有效降低管材出口處的拉應力，也可能避免周期性裂紋，因此在復合材料擠壓過程中存在著最佳的擠壓溫度。為了確定最佳擠壓溫度，在10 mm/s 的擠壓速度下，350 ℃和450 ℃時進行了管材的擠壓實驗。如圖2c—d 所示，所得管材的表面質量進一步惡化，與400 ℃下擠壓的管材相比，350 ℃擠壓的管材表面裂紋已經擴展到管材內部，除此之外，450 ℃擠壓的管材表面出現了明顯的氧化。

圖2 不同擠壓速度、擠壓溫度下SiCp/AZ91 擠壓管材的表面形貌Fig.2 Surface morphology of SiCp/AZ91 extruded pipes at different extrusion speeds and temperatures

通過上述分析，為了獲得表面質量良好的管材，選擇最佳的擠壓工藝為：擠壓溫度400 ℃，擠壓速度1 mm/s，在此種加工工藝下成功制備出兩種尺寸的復合材料管材，如圖3 所示。

圖3 兩種規格SiCp/AZ91 擠壓管材的宏觀形貌Fig.3 Macromorphologies of two kinds of SiCp/AZ91 extruded pipes

2.2 SiCp/AZ91 復合材料擠壓管材的顯微組織

圖4 為SiCp/AZ91 復合材料鑄態和不同擠壓比的管材顯微照片。與鑄態復合材料相比，擠壓態復合材料顆粒得到明顯改善，顆粒分布更加均勻，未見明顯的顆粒偏聚區域。在擠壓過程中，復合材料中的基體合金將發生塑性變形，而顆粒聚集區的塑性較差，從而發生變形和破碎，使變形的基體合金會填充到顆粒偏聚區域內，從而有效改善了顆粒分布[9]。

對比圖4a—c 可見，復合材料擠壓后基體鎂合金的晶粒尺寸比鑄態復合材料明顯細化，且擠壓比越大獲得的晶粒尺寸更加細小。在大擠壓比下，材料的變形量大，從而使基體鎂合金的再結晶驅動力變大，再結晶晶粒的形核率變多，同時顆粒對基體再結晶晶粒的生長具有明顯的阻礙作用，綜合這些作用導致晶粒更加細小[10]。另外，在大擠壓比下顆粒分布的均勻性明顯提高，有利于再結晶的均勻形核，同時SiC 顆粒有促進再結晶形核的作用[11]，顆粒分布均勻性的提高，使貧顆粒區域減小，阻止再結晶晶粒長大的趨勢更加明顯。

圖5 展示了擠壓比為10∶1 工藝下復合材料管材在成形過程中顆粒的斷裂情況。由圖5 中圓圈處標記可見，復合材料在擠壓過程中有一部分顆粒發生了明顯的斷裂，但是在擠壓比為2.8∶1 管材中并沒有明顯觀察到這種現象，可見，微米級碳化硅顆粒在大擠壓比下容易發生斷裂。這是因為在大的擠壓比下，基體鎂合金承受更大的應力，同時鎂合金的流動速度也會變大，陶瓷顆粒隨鎂合金流動變得更加困難，這些共同作用導致在擠壓過程中顆粒容易受到損傷。顆粒在擠壓過程中的斷裂行為對復合材料的力學性能有重要影響。

圖4 SiCp/AZ91 光學顯微組織照片Fig.4 Optical microstructure of SiCp/AZ91 composites

圖5 擠壓比10∶1 的SiCp/AZ91 擠壓管材的SEM 照片（平行于擠壓方向）Fig.5 SEM image of SiCp/AZ91 extruded pipes with extrusion ratio of 10∶1 (parallel to extrusion direction)

2.3 SiCp/AZ91 復合材料擠壓管材的力學性能

圖6 是SiCp/AZ91 鑄態復合材料和不同擠壓比的擠壓管材的拉伸過程的工程應力-應變曲線。可見隨著復合材料擠壓比的增大，復合材料的屈服強度、抗拉強度和伸長率同時得到提升。擠壓比為10∶1 的SiCp/AZ91 擠壓管材的彈性模量達到72 GPa，屈服強度為302 MPa，抗拉強度為356 MPa，伸長率為1.2%。由2.2 節可知，擠壓管材中晶粒更加細小，因此屈服強度顯著提高。

熱擠壓管材的抗拉強度和伸長率的提高主要是因為顆粒分布均勻和界面結合的改善。陶瓷顆粒與鎂基體之間的界面結合強度對復合材料力學性能有至關重要的影響。研究表明，SiC 顆粒與基體的界面結合較弱，嚴重抑制了攪拌鑄造SiC/AZ91 復合材料的力學性能，在拉伸過程中的界面脫粘是最主要的裂紋萌生方式，另外顆粒分布的不均勻進一步加劇了這種脫粘現象[12]。如圖7 所示，鑄態SiCp/AZ91 復合材料斷口上能夠明顯觀察到由于界面脫粘而暴露出來的顆粒或者脫粘坑，這些脫粘坑表面干凈、平滑且基體中沒有發現韌窩，表明鑄態復合材料中顆粒與界面結合情況較差，復合材料在拉伸過程中載荷未能在基體與顆粒之間有效傳遞。相比之下，擠壓管材的拉伸斷口表面的基體中出現了較多的韌窩，并且擠壓比越大，復合材料的韌窩越多越深。這些均說明在擠壓管材中斷裂前鎂合金基體發生了相對較大的塑性變形，表明界面結合強度較好。隨著擠壓比的增大，基體在拉伸過程中的塑性變形量越大，材料的拉伸強度和伸長率越大。另外，材料在熱擠壓過程中將處于三向壓應力狀態，并且在較高變形溫度下，能夠有效消除顆粒與基體之間在凝固時產生的微孔，進而有效增加顆粒與基體之間的界面結合強度[13—14]。同時擠壓改善了顆粒分布，不僅緩解了界面處的應力集中，消除了顆粒偏聚對界面脫粘的加劇作用[15—16]。上述各種因素的綜合作用，使復合材料擠壓管材抗拉強度和伸長率有明顯提升，且擠壓比越大，提升幅度越大。

圖6 SiCp/AZ91 復合材料鑄態和擠壓管材的拉伸過程的工程應力-應變曲線Fig.6 Engineering tensile stress-strain curve of as cast and extruded pipes of SiCp/AZ91 composites

圖7 SiCp/AZ91 復合材料拉伸斷口形貌Fig.7 Tensile fracture appearance of SiCp/AZ91 composites

3 結語

通過攪拌鑄造技術制備出了SiCp/AZ91 復合材料的百公斤級大尺寸鑄錠，并采用3500 t 雙動擠壓機成功擠壓出兩種規格的大口徑SiCp/AZ91 復合材料管材，獲得最佳熱擠壓工藝區間為：擠壓溫度為400 ℃，擠壓速度為1 mm/s。上述研究填補了國內鎂基復合材料大尺寸管材的制備加工技術研究空白，將為航空航天等領域對輕質高模量鎂基復合材料的構建制備提供技術支撐。