基于多軸差分吸收光譜技術測量青島市大氣水汽垂直柱濃度及垂直分布*

任紅梅 李昂 胡肇焜 黃業園 徐晉謝品華3) 鐘鴻雁 4) 李曉梅

1) (中國科學院合肥物質科學研究院, 安徽光學精密機械研究所, 環境光學與技術重點實驗室, 合肥 230031)

2) (中國科學技術大學, 合肥 230026)

3) (中國科學院區域大氣環境研究卓越創新中心, 廈門 361021)

4) (安徽大學物質科學與信息技術研究院, 合肥 230601)

1 引 言

水汽是一種溫室氣體, 是大氣中的重要成分之一, 也是大氣中惟一能發生相變的成分, 是大氣潛熱徑向運輸的重要媒介[1,2]. 水汽在對流層參與許多化學反應, 能同大氣中的氣溶膠、污染粒子等發生作用, 影響大氣化學反應. 在各種空間和時間尺度上測量大氣水汽含量對天氣預報、氣候研究、大氣化學以及地球輻射預算都至關重要[1]. 對流邊界層高精度、高時空分辨率的水汽濃度廓線持續觀測數據對研究水循環、大氣潛熱通量廓線以及水汽垂直方向輸送情況都具有重要意義[3].

目前, 水汽測量主要分為探空、星載、機載和地基幾種方式. 無線電探空氣球是水汽測量的傳統做法, 可以同時測量溫度、氣壓、風速和風向等氣象要素, 并且探測高度可達 30 km, 但是測量成本高且數據不連續. 星載測量包括SCIAMACHY(scanning imaging absorption spectrometer for atmospheric chartography), GOME (global ozone monitoring experiment), AMSU (advanced microwave sounding unit)和 S-5P/TROPOMI (sentinel-5 precursor/tropospheric monitoring instrument)等[4?8], 它們可以在紅外波段和可見藍光波段對水汽進行測量反演, 相比于地基觀測, 它的時間和空間分辨率較低, 但可大范圍全球觀測, 為大區域分析水汽輸送及演變等問題提供了方法. 機載包括差分雷達和機載腔衰蕩技術, 它們都具有高時間分辨率, 并已獲得水汽混合比垂直廓線[9]. 地基主要有GPS觀測、微波輻射計以及太陽光度計(CE318),它們都具有時空分辨率高、成本低、可連續觀測的特點, 應用范圍較廣.

多軸差分吸收光譜技術(multi-axis differential optical absorption spectroscopy, MAX-DOAS)

是一種被廣泛使用的測量地球大氣中痕量氣體的方法[10]. 它可對大氣中 NO2, SO2, HONO, 氣溶膠, HCHO 等多個氣體同時在線測量[11?15], 同時結合大氣輻射傳輸模型, 可反演出對流層痕量氣體的柱濃度和廓線信息. 由于其獨特的優越性,MAX-DOAS技術逐漸成為反演大氣水汽濃度的一種新方法. 2011 年, Irie 等[15]用 MAX-DOAS 系統在495—515 nm波段對大氣水汽進行測量, 并和地面數據集對比, 相關性大于0.75. 2013年Wagner等[1]利用地基MAX-DOAS系統在543—620 nm和608—680 nm波段對水汽垂直柱濃度進行反演,并和地基氣溶膠遙感觀測網(aerosol robotic network, AERONET)以及歐洲氣象中心數據進行對比, 結果有良好的一致性. 2013 年, 劉進等[2]利用地基MAX-DOAS系統在560—610 nm波段對水汽垂直柱濃度進行了測量, 且與CE318數據對比趨勢一致. Lampel等[16,17]利用 MAX-DOAS 系統驗證了在可見藍光和紫外波段均存在水汽吸收. 利用MAX-DOAS對水汽的測量近些年不斷被研究,但在國內此方面研究相對較少, 特別是在紫外和可見藍光波段更是鮮有研究. 近日, Borger等[8]和Chan等[6]分別在 S-5P/TROPOMI和 GOME-2的藍光波段反演了水汽垂直柱濃度, 這對利用MAX-DOAS在吸收比較弱的可見藍光波段反演水汽垂直柱濃度和垂直廓線提供了思路. 在可見藍光波段反演水汽不僅可以同時測量氣溶膠, NO2,HONO和CHOCHO等氣體的柱濃度和廓線, 也對測量HONO和CHOCHO時水汽的扣除提供了方法.

針對基于MAX-DOAS可見藍光波段的水汽垂直柱濃度和垂直廓線的反演問題, 選取青島市MAX-DOAS鰲山區域站2019年3月4日—31日數據作為研究案例. 本文第一步研究基于與儀器狹縫函數卷積的方法獲取適用于MAX-DOAS的反演參考截面, 并采用修正系數法進行飽和吸收矯正, 從而正確獲取水汽垂直柱濃度. 第二步研究分析了采用基于最優估算法(optimal estimation method, OEM)的PriAM算法反演水汽垂直廓線的可行性. 利用MAX-DOAS在可見藍光波段探測水汽垂直分布信息, 對研究水汽通量廓線以及重霾期間水汽和氣溶膠的關系都具有重要意義.

2 測量原理

2.1 MAX-DOAS技術

MAX-DOAS技術以被動DOAS為基礎, 在天頂觀測的基礎上增加多個仰角a(望遠鏡觀測方向和水平方向的夾角)接收太陽散射光, 從而獲取大氣中污染氣體的空間分布[18]. 依據的理論基礎是朗伯-比爾(Lambert-Beer)定律[10]

其中I(λ) 表示經過光路衰減后的接收光,I0(λ) 表示入射光強,σ(λ) 為痕量氣體的吸收截面,c表示分子濃度,L表示光程.

大氣消光過程是散射和多種痕量氣體的吸收共同導致的[19]. 痕量氣體j的光譜吸收結構可分為隨波長的快變化和隨波長的慢變化, 通過高通濾波濾除光學厚度 (optical density, OD)譜中的慢變化和散射等寬帶結構特征, 獲取OD, 再與標準氣體分子吸收截面進行最小二乘擬合, 即可獲得氣體的斜柱濃度 S CDj(slant column density, SCD).表示為

通過選取一條“干凈”的太陽散射光譜作為夫瑯禾費參考光譜 (Fraunhofer reference spectrum,FRS)進而扣除強烈的夫瑯禾費線的干擾[20], 通常選取接近正午較小太陽天頂角下仰角a= 90°時的光譜作為參考光譜, 即可獲得各個仰角a下的痕量氣體差分斜柱濃度(differential slant column densities, dSCD),

90°仰角方向的 d SCD 里含有平流層濃度的信息, 將每個測量循環中離軸方向的 d SCD 減去90°方向的dSCD即可扣除平流層痕量氣體吸收, 計算公式為

斜柱濃度SCD強烈依賴于觀測的地理條件和氣象條件, 通常需要轉換為垂直柱濃度(vertical column density, VCD), 即垂直穿過大氣層的積分濃度[18]. 計算公式為

大氣質量因子 (air mass factors, AMF)依賴于太陽位置、觀測角度、氣溶膠特性分布以及痕量氣體分布, 常使用大氣輻射傳輸模型(RTM)來計算. 本文利用 SCAITRAN 2.2 計算出 20°和 90°仰角的 AMF 得到 ? AMF , 再結合 20°的 ? SCD 計算出水汽的VCD.

2.2 垂直廓線反演算法

本文采用的廓線反演算法為安徽光學精密機械研究所(AIOFM)和馬普化學所(MPIC)共同研發的PriAM算法[11?14,21?23], 該算法的核心是基于最優估算法求解迭代方程的非線性反演問題, 反演的目的是最小化價值函數, 價值函數表達式為

其中x是反演得到的狀態向量, 有N個元素, 表示某一物理量的廓線,y是測量向量, 有M個元素.F代表前向模型函數,xa是先驗狀態向量,σε,m和σa,n分別表示測量誤差和先驗誤差.

通過Gauss-Newton方法多次迭代并采用Levenberg-Marquardt算法對迭代進行修正, 最后逐漸獲得最優化解, 迭代過程表示為

其中xi+1和xi分別是當前和先前的狀態向量.Sε是測量誤差協方差矩陣 (M×M),Ki為權重函數矩陣.γi是一個修正系數, 用于改變狀態量向價值函數接近的速率,Sa是先驗誤差協方差矩陣(N×N). 非線性最優估算法反演氣體廓線首先要輸入一條起始先驗廓線作為xi, 再由(7)式迭代計算xi+1, 如果滿足 (8) 式, 則迭代就要停止, 如果不滿足 (8)式, 則將xi+1作為xi代入 (7)式繼續迭代,直至滿足(8)式, 迭代停止.

其中M指仰角個數, 式中協方差矩陣表示為

迭代反演誤差主要由三部分組成: 平滑誤差(Ss)、測量誤差(Sm)和剩余誤差(Sr), 總誤差(St)是三種誤差的均方根[11,12].

由于氣溶膠狀態影響光在大氣中的傳輸路徑,進而會影響由 ? SCD 獲取痕量氣體垂直分布的反演. 因此, 需將反演過程分為兩步: 首先, 基于最優估算法反演出氣溶膠消光系數垂直廓線和氣溶膠光學厚度 (aerosol optical depth, AOD), 再由氣溶膠消光系數廓線反演痕量氣體廓線[13,14]. 由于在晴朗無云的天氣下, 當太陽位置和觀測方向確定時,氣溶膠消光系數廓線的變化是影響光在大氣中傳輸路徑的主要因素, 而多軸 DOAS測量 O4的?SCD的大小主要是光的傳輸路徑, 并且多軸DOAS多個仰角的測量對于不同高度的大氣有不同的靈敏度, 所以可以通過多仰角O4的 ? SCD 反演氣溶膠的垂直分布. 具體反演流程如圖1所示.

3 實驗裝置

圖 1 PriAM 算法反演氣溶膠及水汽流程圖Fig. 1. Flow chart of aerosol and water vapor retrieval by PriAM algorithm.

表 1 MAX-DOAS 參數設置Table 1. Parameter settings of MAX-DOAS.

實驗裝置主要包括光譜儀、旋轉云臺、望遠鏡、光纖、計算機, 監控攝像頭等. 旋轉云臺、望遠鏡和監控攝像頭放置在室外, 其余均放置在室內,通過軟件控制旋轉云臺轉動, 可控制仰角范圍0°—90°, 方位角范圍 0°—360°. 太陽光通過安裝在室外的望遠鏡聚焦, 經過光纖進入光譜儀, 再通過USB接口將數據存儲到電腦. 采用荷蘭Avantes光譜儀并將其置于25 ℃溫控箱中. 光譜測量范圍為 285—453 nm, 光譜分辨率為 0.6 nm. 本研究MAX-DOAS鰲山區域站安裝在青島市即墨區國基外語學校 (120.67° E, 36.35° N), 緊靠青島市即墨區環境監測站, 海拔高度為 30 m, 偏離市區, 靠近海岸, 因此可避免人為排放的高濃度NO2對水汽吸收的影響. 監控攝像頭的作用是可以遠程觀看當天天氣情況, 攝像頭裝在望遠鏡的下方, 和望遠鏡光軸水平, 圖2為攝像頭采集的2019年3月22日仰角為1°時的視場圖. 電腦控制采集軟件每天早晨 4∶00 自啟, 開始采集光譜, 夜晚 22∶00 自動關閉. 由于光強需求, 只使用白天的測量數據,夜晚22∶00附近低仰角光譜可用于校正暗電流. 整個觀測期間只采用望遠鏡方位角為0°(正北方向)的光譜, 一次完整的掃描循環包含 1°, 2°, 3°,4°, 5°, 6°, 8°, 10°, 20°, 30°, 90°共 11 個仰角. 光譜采集的平均次數為100次, 積分時間根據光強自動調整, 表1為MAX-DOAS儀器的具體設置參數,圖3為MAX-DOAS觀測原理圖.

圖 2 MAX-DOAS 望遠鏡觀測視場圖Fig. 2. MAX-DOAS telescope observation field diagram.

圖 3 MAX-DOAS 觀測原理圖Fig. 3. Schematic diagram of MAX-DOAS observation.

4 實驗結果與分析

4.1 水汽垂直柱濃度的反演

4.1.1 水汽吸收截面的選取

藍色光譜區域的實驗室水汽吸收線數據庫包括 HITRAN 2009[24], HITRAN 2012[25], HITEMP 2010[26]和POKAZATEL[27]. 由于水汽吸收光譜中吸收峰較窄且峰與峰排列緊密, 首先要用汞燈對光譜儀進行定標, 獲取儀器狹縫函數(slit function),再將其與實驗室數據庫里的水汽高分辨率吸收光譜(這里只考慮了多普勒線展寬效應)進行卷積,從而獲取用于DOAS反演的水汽有效吸收參考截面, 表達式為

其中σ(λ)h為水汽高分辨率吸收截面,H為儀器狹縫函數.

圖4示意了以HITEMP 2010為例的卷積過程. 為研究4種數據庫下水汽吸收截面在434.0—451.5 nm波段反演水汽的差異, 取相同溫壓條件下 (P= 1013 hPa,T= 293 K)的水汽吸收截面并與儀器狹縫函數卷積, 見圖5(a). 選取一天的光譜數據(2019年3月9日), 將卷積后的4種水汽吸收參考截面和光譜數據進行DOAS擬合, 由于以20°仰角計算水汽VCD, 因此取20°仰角作為示例, 擬合殘差見圖 5(b), 即均方根誤差 (root mean square, RMS). 圖 5 表明, 4 種數據庫反演的水汽RMS之間差異很小, 不同數據庫下水汽有效吸收參考截面對水汽的反演沒有顯著影響, 具有一致性. 本文使用HITEMP 2010數據庫下水汽有效吸收參考截面.

圖 4 水汽有效吸收參考截面獲取過程 (a) HITEMP 2010 水汽高分辨率吸收光譜; (b) 狹縫函數; (c) 水汽有效吸收參考截面Fig. 4. Obtaining process of reference cross section for effective absorption of water vapor: (a) HITEMP 2010 high-resolution water vapor absorption spectrum; (b) slit function; (c) reference cross section for effective absorption of water vapor.

圖 5 不同數據庫下水汽有效吸收截面對比 (a) 4種數據庫下水汽有效吸收參考截面; (b) 20°仰角下DOAS擬合殘差對比Fig. 5. Comparison of effective water vapor absorption cross sections under different databases: (a) Reference cross sections of effective water vapor absorption under four databases; (b) comparison of DOAS fitted residuals at 20° elevation.

4.1.2 飽和吸收效應

對于DOAS方法測量水汽, 當水汽濃度偏高時會出現飽和吸收效應, 從而產生較大的測量誤差[28]. 飽和效應的產生源于水汽高分辨率吸收截面和儀器函數卷積, 而不是朗伯比爾定律中的指數函數卷積[29]. 對于給定的斜柱濃度SCD, 飽和效應可以通過修正系數法進行修正, 表達式為

其中σ(λ)satu為飽和吸收截面, 取7個水汽SCD濃度梯度, 范圍為 2 × 1023molecules/cm2到 1 ×1024molecules/cm2. 飽和吸收前后的OD見圖6(a),圖中表明當 SCD 小于 6 × 1023molecules/cm2時,OD和ODsatu的差異很小(ODsatu為飽和吸收后的光學厚度). 圖6(b)是最大吸收峰442.6 nm處的OD差異, 可以發現, 飽和效應對于光學厚度OD的影響隨著濃度的增大而增大. 當SCD為4 ×1023molecules/cm2, 飽和吸收影響會使 OD 降低1.76%, SCD 為 6 × 1023molecules/cm2, 飽和吸收影響會使OD降低2.61%. 本研究中, DOAS擬合結果 SCD 均小于 4 × 1023molecules/cm2, 因此飽和吸收效應對本文反演結果的影響較小.

另外, 因為水汽吸收大部分發生在邊界層內,在大氣測量范圍內的溫度和壓強的變化對藍色波長區域的水汽測量沒有顯著的影響[16], 所以可排除溫度和壓強對本文反演結果的顯著影響.

4.1.3 光譜反演

將MAX-DOAS獲得的原始光譜進行DOAS擬合, 選擇當天中午12∶00附近仰角為90°的光譜作為 FRS, 擬合波段為 434.0—451.5 nm, 為保證數據質量, 只保留 RMS 小于 10–3的數據. 氣體參考截面包括 H2O, NO2, O3和 O4, 這里各選取了兩條不同溫壓條件下的NO2和O3截面, 其他截面還包括兩條ring光譜[30]. 表2列出了用于水汽反演的參數設置. 圖 7為2019年 3月9日11∶44時的DOAS擬合反演示例, 反演得到的水汽差分斜柱濃度 dSCD 為 1.73 × 1023molecules/cm2, RMS 為7.01 × 10–4.

圖 6 在藍光波段水汽飽和吸收對OD的影響 (a) 不同SCD下的OD差別; (b) 最大吸收峰442.6 nm處OD飽和校正前后的差別Fig. 6. The effect of water vapor saturation absorption on the OD in the blue band: (a) OD difference under different SCD; (b) the difference before and after OD saturation correction at the maximum absorption peak at 442.6 nm.

表 2 DOAS 擬合參數設置Table 2. Parameter settings of DOAS fitting.

圖 7 DOAS 擬合反演示例 (a) Residual; (b) H2O; (c) NO2; (d) O3Fig. 7. DOAS fitting retrieval example: (a) Residual; (b) H2O; (c) NO2; (d) O3.

4.1.4 水汽垂直柱濃度對比驗證

歐洲中期天氣預報中心(European centre for medium-range weather forecasts, ECMWF)是包括概率預報在內的數值天氣預報研究的前沿機構.CAMS(Copernicus atmosphere monitoring service)

全球預報服務是利用歐洲中期天氣預報中心的綜合預報系統 (integrated forecasting system, IFS),把衛星和地面系統獲得的觀測數據與以往的預報結合起來, 做出新的分析和預報. CAMS模型每天為全球地區生成實時的大氣成分分析和預測. 它的網格分辨率有 0.125° × 0.125°, 0.25° × 0.25°和最小分辨率 3° × 3°等 11 種. 本文取網格最大分辨率 0.125° × 0.125°, 步長為 3 h, 分別為 08∶00 LT(00.00 UTC), 11∶00 LT(03.00 UTC), 14∶00 LT(06.00 UTC)和 17∶00 LT(09.00 UTC) 4 個時間點 水 汽 總 VCD數 據. MAX-DOAS數 據 從2019年3月4日—31日共有28 d數據, 根據站點監控攝像頭每天圖像判斷天氣情況, 其中陰雨天氣為5 d, 由于DOAS反演受陰雨天氣光強的限制,扣除陰雨天氣共獲取有效數據23 d.

圖 8 MAX-DOAS 測量數據和 ECMWF 數據日均值對比Fig. 8. Comparison of MAX-DOAS measurement data and ECMWF data daily average.

將MAX-DOAS測量的水汽VCD和ECMWF CAMS( https://apps.ecmwf.int/datasets/data/ca ms-nrealtime/levtype=sfc/)日均值數據進行對比分析, 發現兩者具有相同的變化趨勢, 如圖8所示.然后, 把MAX-DOAS數據與ECMWF數據進行相關性分析,R2= 0.93, 如圖 9 所示, 表明 MAXDOAS技術在可見藍光波段(434.0—451.5 nm)對水汽垂直柱濃度反演結果的準確性. 研究表明ECMWF再分析數據會高估水汽的柱濃度[35], 從圖8來看, 發現ECMWF再分析數據大于MAXDOAS測量的水汽柱濃度, 這也與前人研究相符合.

圖 9 MAX-DOAS 數據與 ECMWF 數據相關性分析Fig. 9. Correlation analysis of MAX-DOAS data and ECMWF data.

4.2 水汽垂直廓線的反演

PriAM 算法已經可以對 氣溶膠, NO2, SO2,HCHO等痕量氣體進行準確反演[11?14,21,22], 但對于在邊界層濃度高、變化大的水汽, 此算法是否還能正常準確反演, 需進一步驗證. 為此, 本文開展PriAM算法反演大氣水汽的適用性研究.

在PriAM算法中, 氣溶膠和痕量氣體的先驗廓線采用固定的線型, 一般采用指數型和玻耳茲曼型(代表本地積累)先驗廓線. 本文氣溶膠單次散射反照率和非對稱因子根據當地數據設置為0.92和0.68, 非線性最優估算法中最大迭代次數設置為20, (8)式中迭代閾值M的大小為仰角個數,設置為11.

4.2.1 氣溶膠狀態及線型對水汽廓線反演結果影響分析

由于氣溶膠影響光的傳輸路徑, 在PriAM兩步反演算法中氣溶膠狀態會對水汽反演結果造成影響, 不同氣溶膠先驗廓線的形狀和大小也會對反演結果造成影響. 為了量化這些影響, 我們從即墨區環境監測站 (120.47° E, 36.38° N, 海拔高度22 m)近地面數據庫中選取監測期間污染最為嚴重一天 (3 月 6 日, PM2.5= 109 μg/m3)和污染最輕一天 (3 月 22 日, PM2.5= 16 μg/m3)的數據,分別定義為高氣溶膠狀態和低氣溶膠狀態, 進行對比研究. 在標準指數型氣溶膠先驗廓線BP(baseline priori, 本文反演水汽所用的氣溶膠先驗廓線)的基礎上改變先驗廓線的大小和形狀(指數型和玻爾茲曼型), 增加4條氣溶膠先驗廓線TP1,TP2, TP3, TP4 (test priori 1, test prior 2, test prior 3, test prior 4)進行測試, 研究了其對水汽廓線反演結果的影響, 整個過程水汽先驗廓線均用標準指數型.Hm為靈敏度高度上限, 0—Hm即為多軸DOAS反演氣體的靈敏度范圍[11?13]. 平均核是一個矩陣, 用來表征反演對于不同高度大氣狀態的敏感度, 將每層平均核的最大值連接起來便形成平均核的包絡線, 代表了敏感度隨高度的變化.ds為自由度, 它的值由平均核對角線上的值相加, 用來表征反演的高度分辨率. 兩種氣溶膠狀態下反演的垂直廓線結果、廓線反演總誤差St,Hm,ds和平均核的包絡線如圖10所示. 圖10表明, 兩種氣溶膠狀態下4種TP與BP反演水汽結果的最大差異都在最低層 50 m, 3月 22日低氣溶膠狀態下BP 在 50 m 廓線反演總誤差St為 0.45 g/kg, 4 種TP與BP反演結果差異值分別為0.011, 0.017,–0.007 和 0.011 g/kg; 3 月 6 日高氣溶膠狀態下BP 在 50 m 廓線反演總誤差St為 0.53 g/kg, 4 種TP與 BP反演結果差異值分別為–0.28, 0.11,–0.50 和–0.44 g/kg, 受高氣溶膠狀態影響, 反演結果差異比低氣溶膠狀態大, 但均在BP的反演總誤差St范圍內, 表明不同氣溶膠狀態下反演算法都能很好地重建水汽廓線. 從Hm,ds以及平均核的包絡線來看, 幾種不同氣溶膠先驗廓線反演結果都比較接近, 可見氣溶膠廓線類型對水汽垂直廓線反演結果影響較小. 通過圖10還可以發現, 氣溶膠狀態影響水汽廓線的Hm和ds, 3月6日高氣溶膠狀態下的Hm和ds均小于3月22日低氣溶膠狀態下的Hm和ds, 表明水汽廓線的Hm和ds將隨著氣溶膠消光的增加而降低, 這是因為在高氣溶膠條件下光子在空中多次散射影響光的傳輸路徑, 從而會降低廓線的靈敏度高度和自由度.

圖 10 氣溶膠狀態及線型對水汽廓線反演結果的影響 (a) 5種氣溶膠先驗廓線; (b) 3月6日5種氣溶膠先驗廓線下反演水汽結果及誤差; (c) 3月22日5種氣溶膠先驗廓線下反演水汽結果及誤差; (d) 指數型水汽先驗廓線; (e) 3月6日平均核的包絡線;(f) 3月22日平均核的包絡線Fig. 10. Effects of aerosol state and line type on the retrieval results of water vapor profile: (a) Five aerosol prior profiles; (b) the results and errors of water vapor retrieval under the five aerosol prior profiles on March 6; (c) the results and errors of water vapor retrieval under the five aerosol prior profiles on March 22; (d) the exponential water vapor prior profile; (e) the envelope of the average kernel on March 6; (f) the envelope of the average kernel on March 22.

綜上可知, 氣溶膠先驗廓線的形狀和大小對水汽廓線反演結果的影響較小, 可忽略; 由于高氣溶膠狀態明顯影響光在大氣中的傳輸路徑, 因此更易影響水汽廓線反演結果, 主要表現為不同線型反演水汽結果差異增大以及Hm和ds的減小. 這些結果均與 NO2等痕量氣體類似[11?13], 表明了 PriAM算法對水汽的適用性.

4.2.2 水汽垂直分布廓線對比驗證

將MAX-DOAS反演的水汽垂直分布廓線與ECMWF再分析數據ERA-Interim( https://apps.ecmwf.int/datasets/data/interim-fulldaily/levtype=sfc/)和懷俄明大學全球探空站共享數據 ( http://weather.uwyo.edu/upperair/sounding.html)進行對比, 圖11是三種數據廓線的對比示例. ERA-Interim是一個氣候再分析數據集,是將觀測結果與先前的預報進行混合或同化, 以獲得兩者的最佳擬合, 最大分辨率為 0.125° × 0.125°,步長為 6 h. 探空站 (120.33° E, 36.06° N, 海拔高度 14 m)在青島市市南區, 距離 MAX-DOAS鰲山站點 44 km, 每天兩條數據分別為 08∶00 LT(00.00 UTC)和 20∶00 LT (12.00 UTC). 由于光強要求, ECMWF 和探空廓線均選取 08∶00 LT 作為與 MAX-DOAS對比廓線, 取 MAX-DOAS反演的 07∶30—08∶30的水汽混合比 (mixing ratio,MR)廓線數據的均值代表 MAX-DOAS 08∶00 時刻垂直分布廓線. 將2019年3月4日—31日青島鰲山 MAX-DOAS 的近地面 50, 200, 400, 600 m廓線數據與ECMWF和探空的近地面廓線數據對比, 由于ECMWF、探空數據與MAX-DOAS廓線數據的高度格子不同, 取高度接近的數據做比較,結果如圖12所示. 圖12表明, MAX-DOAS在50,200, 400 和 600 m 與 ECMWF 在 35, 196, 405 和570 m的水汽MR相關性分析結果R2分別為0.70,0.83, 0.88, 0.88; MAX-DOAS 在 50 和 600 m與探空數據在77和610 m的水汽MR相關性分析結果R2分別為 0.66 和 0.81. 結果表明, MAX-DOAS的50 m與探空數據的 77 m差異最大,R2為0.66.這可能由于近地面水汽混合比變化較大, 由于高度相差27 m使得兩者數據有較大差異, 也有可能是探空站點與MAX-DOAS站點的距離差異導致, 還需進一步對比分析. 綜上分析, 可以發現基于MAX-DOAS技術反演水汽垂直分布具有良好的可行性及較高的準確性.

圖 11 MAX-DOAS 數據與 ECMWF 及探空數據對比Fig. 11. MAX-DOAS data compared with ECMWF and sounding data.

圖 12 MAX-DOAS不同高度廓線數據與ECMWF和探空數據的相關性分析Fig. 12. Correlation analysis of MAX-DOAS profile data at different heights with ECMWF and sounding data.

圖 13 基于 MAX-DOAS 反演的水汽 0?4 km 垂直分布廓線Fig. 13. Vertical distribution profile of water vapor 0?4 km based on MAX-DOAS retrieval.

圖13是采用上述方法反演的MAX-DOAS鰲山區域站監測期間其中10 d的水汽廓線圖(0—4 km)示例. 近地面最低是 50 m, 然后是 200 m, 200 m以上垂直分辨率為200 m, 儀器每完成一次仰角掃描循環將會獲得一條垂直廓線. 從圖13可知, 在探測時段內, 青島市鰲山區域站水汽主要集中在1.5 km以下, 且底層濃度較大, 隨著高度的升高濃度逐漸降低. 受邊界層影響, 2 km以下水汽日間變化比較顯著, 2 km以上則變化均勻.

5 結 論

本文研究了基于多軸差分吸收光譜技術在可見藍光波段(434.0—451.5 nm)對大氣水汽垂直柱濃度及垂直廓線進行準確反演的方法, 并將該方法應用于青島市MAX-DOAS鰲山區域站2019年3月4日—31日期間觀測的數據.

通過本文的研究, 得出如下結論:

1) 基于 MAX-DOAS 技術反演水汽 VCD, 通過與儀器函數卷積獲得水汽有效吸收參考截面, 并通過修正系數法進行飽和吸收校正, 將VCD反演結果日均值與ECMWF CAMS模型數據進行對比分析, 二者相關性較好 (R2= 0.93);

2) 采用基于最優估算法的PriAM算法分析了氣溶膠狀態及線型對水汽廓線反演結果的影響,結果表明, 不同氣溶膠先驗廓線反演的Hm、ds以及平均核包絡線的結果都比較接近, 氣溶膠廓線類型對水汽垂直廓線的反演結果影響較小, 可忽略;

3) 高氣溶膠狀態更易影響水汽廓線反演結果,主要表現為兩點: 第一點是高氣溶膠狀態下4種TP與BP反演水汽結果的差異值比低氣溶膠狀態下大; 第二點為高氣溶膠狀態下Hm和ds的減小,這些結果和NO2等痕量氣體類似, 均是由于高氣溶膠狀態明顯影響光在大氣中的傳輸路徑導致, 表明了PriAM廓線反演算法對水汽的適用性;

4) 采用PriAM算法反演了水汽垂直分布廓線, 將其與ECMWF和懷俄明大學探空數據對比,其 50, 200, 400, 600 m 水 汽混合比和 ECMWF的 35, 196, 405, 570 m 數據的對比結果R2分別為 0.70, 0.83, 0.88, 0.88, 其 50 和 600 m 水汽混合比及探空的77和610 m數據的對比結果R2分別為0.66和0.83, 結果表明基于PriAM算法的水汽廓線反演方法的可行性與準確性;

5) 對觀測期間水汽廓線圖 (0—4 km)分析,可知青島市鰲山區域站水汽主要集中在1.5 km以下, 且底層濃度較大, 隨著高度的升高濃度逐漸降低, 這反映了邊界層底層土壤和植物水分蒸發的情況.

基于MAX-DOAS在可見藍光波段對大氣水汽垂直柱濃度及垂直分布的準確測量, 不但可以應用于衛星校驗, 而且還可以同時測量氣溶膠和水汽廓線, 為進一步分析霧霾的形成機制提供可能. 受技術原理的限制, MAX-DOAS無法在夜間觀測,只能在太陽光比較好的白天觀測. 2019年安徽光學精密機械研究所楊雷等[19]采用基于LED技術的DOAS系統在夜晚觀測藍光波段NO2的吸收,也為在夜間采用DOAS技術在藍光波段反演水汽提供了可能.