Y3Fe5O12(YIG)/Pt異質結構中基于超快自旋塞貝克效應產生太赫茲相干輻射研究*

宋邦菊 金鉆明2)5)? 郭晨陽 阮舜逸 李炬賡萬蔡華? 韓秀峰 馬國宏4)?? 姚建銓

1) (上海大學物理系, 上海 200444)

2) (上海理工大學太赫茲技術創新研究院, 上海市現代光學系統重點實驗室, 光學儀器與系統教育部工程中心,太赫茲光譜與影像技術協同創新中心, 上海 200093)

3) (中國科學院物理研究所, 北京 100190)

4) (上海科技大學-上海光機所超強超快聯合實驗室, 上海 201210)

5) (同濟大學上海智能科學與技術研究院, 上海 200092)

6) (天津大學精密儀器與光電子工程學院, 天津 300110)

1 引 言

自旋電子學的研究和發展引發了電子信息技術的一場新的革命, 特別是在信息儲存方面具有潛在的應用價值. 與利用電子的電荷屬性不同, 自旋電子學研究利用電子自旋作為信息載體, 通過調控自旋角動量實現信息的存儲、處理和量子計算等.自旋流的產生、調控及其探測在自旋電子學領域受到研究人員的廣泛關注[1?3]. 目前, 大多數的實驗中利用自旋霍爾效應(SHE)和逆自旋霍爾效應(ISHE)來產生和檢測自旋流, 同時實現自旋流和電荷流之間的相互轉換[4?7]. 2013年, 在鐵磁(FM)和非磁性(NM)薄膜組成的超薄磁性金屬多層膜結構中, Kampfrath等[8,9]利用ISHE效應將 FM層中光激發的自旋流轉換為NM層中的瞬態橫向電荷流, 從而輻射太赫茲(THz)脈沖. FM層中自旋流的超快產生主要是基于超快激光脈沖誘導的多數自旋電子的遷移率高于少數自旋電子的遷移率所導致的[10?13]. 隨著研究的深入開展, 對異質結構中的重金屬NM層的研究已經拓展到拓撲絕緣體[14]、二維半導體[15]及反鐵磁體[16]結構中. 經過厚度、材料與結構的系統優化, FM/NM異質結構被認為是一種具有應用潛力的新型寬帶太赫茲輻射源.

除了自旋流和電荷流的轉換研究之外, 熱流與自旋流的相互耦合也備受關注. 現階段的研究主要集中在觀測和理解自旋相關的熱電效應—自旋塞貝克效應(SSE), 即通過溫差產生自旋流. SSE效應是一種產生和檢測自旋流的新機制[17?19], 成為自旋電子學發展中值得關注的新方向—自旋卡諾電子學[20,21]. 2013年Kikkawa等[19]證明了在溫度梯度下, FM薄膜會向臨近的NM金屬層注入自旋流, 首次在幾個毫米的尺度范圍內觀測到SSE信號, 并區別于反常能斯特效應. 近年來, 在鐵磁金屬 Co2MnSi[20]、稀磁半導體 (Ga, Mn)As[21]、鐵磁絕緣體 LaY2Fe5O12[22]和 (Mn, Zn)Fe2O4[23]等材料中都觀察到了自旋相關的熱電效應. 其中, 研究最為廣泛的是鐵磁絕緣體釔鐵石榴石(Y3Fe5O12,YIG). YIG 具有磁共振阻尼系數低 (a≈ 0.00070 ±0.00004)、磁振子衰變長度長(0.86 mm)等優異的特性[24], 是微波器件和磁光器件應用中重要的絕緣磁性材料. 高質量的YIG薄膜已廣泛應用于自旋抽運效應[25]、自旋塞貝克效應[20]和自旋霍爾磁電阻[26]的研究中. YIG作為一種帶隙為2.85 eV的絕緣體[27], 與鐵磁體將自旋極化的電子電流直接注入相鄰的非磁性金屬Pt層不同. 在YIG/Pt異質結構中, 自旋抽運是通過Pt層中的傳導電子與YIG薄膜中的局域電子的交換相互作用實現的[28].Jungfleisch等[28]研究了YIG/Pt異質結構中的有效阻尼系數, 以及ISHE電壓與YIG層厚度的依賴關系. Geprags等[29]利用X射線磁圓二向色性技術研究了YIG/Pt異質結構中存在感應磁矩.2018 年, Seifert等[30]使用飛秒光激發了YIG(3 μm)/Pt(5.5 nm)結構, 利用發射光譜的傳遞函數, 通過重構THz電光取樣信號清晰地展現出基于超快SSE效應的皮秒時間尺度上自旋流形成的基本物理過程. 盡管作者驗證了超快時間尺度上的SSE效應,然而研究中使用的YIG塊體材料的厚度為5 μm.目前還沒有實驗研究表明飛秒激光是否能夠在納米尺度的YIG/Pt異質結構中通過超快SSE效應有效地產生THz輻射. 這對THz輻射器件的小型化和集成化將起到關鍵作用. 值得注意的是, 通過對YIG和Pt界面的優化提高基于超快SSE效應產生THz輻射的效率仍有待研究.

本文中, 我們在釓鎵石榴石(Gd3Ga5O12, GGG)和高阻單晶Si片襯底上制備了YIG/Pt異質結構薄膜. 實驗結果表明, 飛秒激光放大器輸出的120 fs激光脈沖能在YIG/Pt異質結構中通過超快SSE效應產生THz相干輻射. 此外, 對YIG/Pt雙層膜高溫退火處理后再原位生長一層Pt薄膜, 通過優化YIG/Pt異質結構的界面, 大幅提高了THz輻射的產生效率. 實驗結果表明, 生長在GGG襯底上的優化結構產生的THz輻射強度比優化前提高了一個數量級. 生長在高阻Si上的優化結構所產生的THz輻射強度是優化前的2倍. 實驗結果為設計和制造高效的自旋電子學THz輻射源提供了一種新的研究思路, 對于超快熱自旋電子學和自旋塞貝克效應相關研究具有重要的參考價值.

2 實 驗

實驗中, 在釓鎵石榴石GGG(111)襯底或高阻 Si(100) (>10000 W·cm)襯底上制備了 5 種結構的樣品. 在 1 × 10–6Pa 真空濺射系統中沉積了 Y3-Fe5O12(YIG)薄膜(使用的射頻電源RF 為100 W)、Pt薄膜(使用的直流電源DC為100 W)和YIG/Pt雙層膜. 沉積后, 進行了高溫氧氣氛圍退火處理,進一步提高結晶質量. 本文制備的樣品詳細描述為: 結構①, 直接在GGG襯底上沉積Pt單層膜,表示為 GGG//Pt(10 nm)(記為 GGG//Pt(10)); 結構②, 在GGG襯底上沉積雙層膜, 表示為GGG//YIG(60)/Pt(10), 不進行退火處理; 結構③, 在 GGG或高阻Si襯底上先沉積40 nm的 YIG單層膜,在800 ℃高溫氧氣氛圍退火處理1 h后, 再生長一層3 nm的Pt膜, 表示為GGG或Si//YIG(40)/Pt(3), 本文中樣品結構中標記下劃線的部分表示該層進行了高溫退火處理; 結構④, 在GGG或Si襯底上先沉積YIG(40)/Pt(3)雙層膜, 隨后進行與結構③相同的高溫退火處理, 樣品表示為GGG或 Si//YIG(40)/Pt(3); 結構⑤, 在結構④的基礎上再原位生長厚度為3 nm的Pt薄膜, 樣品表示為 GGG 或 Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3). 其 中Pt1st表示第一層Pt薄膜, YIG薄膜與Pt1st薄膜一起進行了高溫退火處理. Pt2nd表示第二層Pt薄膜. 5種樣品的結構以及歸一化的THz發射峰值振幅如表1所示.

THz發射實驗光路如圖1(a)所示. 使用鈦寶石激光放大器系統(Spitfire Pro), 飛秒激光單脈沖能量為 2 mJ, 中心波長為 800 nm, 重復頻率為1 kHz, 脈沖寬度為 120 fs. 實驗光路中飛秒脈沖被9∶1 的分束器分為兩路, 一路為激發光 (pump pulse,90%), 一路為探測光 (probe pulse, 10%). 準直光束垂直入射到樣品表面(脈沖能量為0.1 mJ)用以產生超快自旋流. 使用泡沫板過濾激光脈沖, 只讓THz脈沖通過. 離軸拋物鏡將THz脈沖和經過延遲線的探測光脈沖(脈沖能量為0.05 μJ)同時匯聚到 1 mm 厚 (110)取向的 THz探測電光晶體ZnTe上. 通過自由空間電光取樣(EOS)記錄下THz相干輻射信號. 實驗中, 使用平衡差分探測器, 通過記錄THz電場所誘導探測光時間分辨的橢圓率信號來反映THz輻射信號場強的大小. 如圖1(b)所示, 沿z軸施加約 200 mT 的外加磁場, YIG 樣品為面內磁化. 該外加磁場強度足夠強, 能夠使YIG的磁化強度達到飽和. 所有實驗都在室溫及干燥氮氣氛圍中進行.

除了鐵磁共振, 也可以利用SSE效應實現自旋抽運. 與電流的產生過程不同, 自旋角動量轉移不僅受傳導電荷流的驅動, 也受系統間施加的轉矩的驅動. SSE通常發生在鐵磁絕緣體(FMI)和NM的界面. 當飛秒激光脈沖激發YIG/Pt異質結構時, 首先會瞬態熱化金屬Pt層. 因此, 引起YIG/Pt界面產生一個瞬態的溫度梯度?T=TNM?TFMI,在FMI和NM界面誘導瞬態自旋流Js, 表示為

其中K是SSE系數[30]. 與鐵磁體中激光誘導基于巡游電子的超快自旋依賴的塞貝克效應不同, 此時由于瞬態溫度變化所誘導的自旋流是由鐵磁絕緣體YIG的磁振子(magnon)所承載. 超快SSE電流形成的微觀過程可以理解為, 飛秒激光激發Pt層產生光生載流子倍增效應, 熱電子不斷沖擊鐵磁絕緣體的界面. 通過兩次連續的相互作用, 鐵磁絕緣體對電子沖擊所施加的隨機轉矩進行整流, 從而在界面產生從YIG進入Pt層的凈自旋流[30]. 之前的報道表明, 在 YIG/Pt結構中,其中gr為自旋混合電導率,γ為旋磁比, ? 為狄拉克常量,Ms為飽和磁化強度,Va是磁相干體積,kB是玻耳茲曼常數[31]. 可以看出, 不同樣品的SSE系數存在很大差異, 且非常敏感于異質結構的界面特性[32]. 當自旋流注入非磁性Pt層后, 由于Pt的強自旋軌道耦合導致電子產生自旋依賴的偏轉, 即ISHE效應. 如圖 1(b)所示, 通過 ISHE, 超快 SSE 誘導的自旋流轉換成橫向電荷流, 從而產生THz相干輻射[8,9,33]. 通過對界面的優化, 我們預期能進一步優化THz輻射特性.

3 結果與討論

在進行YIG/Pt界面優化之前, 首先比較了在GGG襯底上直接長Pt層和YIG/Pt雙層異質結構在飛秒激光輻照下的THz發射信號. 圖1(c)為室溫干燥氮氣氛圍下, GGG//Pt(10)和GGG//YIG(60)/Pt(10)結構的THz發射電光取樣信號(EOS). 當激光脈沖從Pt一側進入樣品, 直接在GGG襯底上生長Pt層的結構GGG//Pt(10)中沒有觀察到 THz 輻射信號. 然而, 在 60 nm 的鐵磁絕緣體YIG和非磁性金屬Pt組成的異質結構GGG//YIG/Pt中觀察到明顯的THz輻射EOS信號. 此時, 樣品的磁化方向與THz偏振方向垂直. 當反轉樣品, 激光脈沖從GGG襯底一側進入樣品(GGG襯底和YIG層對于激光脈沖透明). 飛秒激光脈沖所建立的溫度梯度為Pt層一側溫度高, YIG一側溫度低. 在實驗室坐標xy中, 圖1(e)所示的溫度梯度方向(–y)與圖1(f)所示的溫度梯度方向(+y)相反. 因此, 根據(1)式得到的自旋流Js方向反號,分別是–y和+y. 基于逆自旋霍爾效應, 從YIG層注入到Pt層的自旋流Js轉換為瞬態的電荷流Jc,其方向分別是–x和+x. 因此, THz輻射脈沖的相位發生 180°反向, 與實驗結果符合. 目前的實驗結果表明, THz輻射并非來源于Pt金屬層本身.室溫下GGG為順磁絕緣體, 并不能通過溫度梯度誘導產生自旋流[34](如圖 1(d)所示), 因此在GGG//Pt中沒有觀察到 THz發射信號. 由于SSE的關鍵在于非平衡的熱誘導產生自旋波, 當改變溫度梯度的方向, 結果將導致GGG//YIG/Pt中觀察到THz輻射極性反轉. 實驗結果表明,THz輻射的產生機制來源于YIG/Pt界面的超快SSE.

在空氣中對YIG薄膜進行高溫退火可以使微晶和非晶的 YIG薄層再結晶[35], 同時能抑制YIG層中氧空位的產生[36]. 為了提高YIG/Pt結構的THz輻射強度, 我們對YIG/Pt異質結構進行了3種退火處理. 如圖2(a)所示, 我們比較了不同結構樣品所產生的THz發射EOS信號. 實驗使用的入射激光脈沖的能量密度約為1.4 mJ/cm2,從Pt層進入樣品結構. 首先, 僅對高阻Si和GGG襯底上的YIG薄膜進行高溫退火處理, 然后再生長3 nm 的Pt層, 即GGG//YIG(40)/Pt(3)和Si//YIG(40)/Pt(3). 如圖 2(a) 所示, Si//YIG(40)/Pt(3)和GGG//YIG(40)/Pt(3)異質結構都能輻射THz信號. 由于Si和GGG襯底對THz輻射吸收程度不同, 生長在 GGG襯底上的YIG(40)/Pt(3)的THz輻射信號大于高阻Si襯底上的異質結構所輻射的THz信號. 與未經退火處理的YIG/Pt雙層膜相比, 僅對YIG層進行退火并不能明顯增強該結構的THz輻射強度. 已有的文獻報道表明, 對在800 ℃退火后的YIG層表面濺射Pt層, YIG/Pt結構的SSE效應未能得到顯著的增強[35], 這與目前的THz輻射實驗結果相一致.

圖 2 (a) GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3), GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3), GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)不同結構樣品所產生的THz輻射脈沖; (b) 飛秒激光脈沖激發YIG/Pt1st/Pt2nd結構輻射THz信號示意圖; (c) 將圖 (a) 中GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)的時域譜線進行傅里葉變換后的歸一化頻譜圖, 插圖為THz發射光譜的半高全寬(DF)和中心頻率(fc)Fig. 2. (a) THz emitted EOS waveforms of GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3), GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3),GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) and Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) heterostructures (layer thickness in nm); (b) schematic view of THz generation in YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) heterostructures on GGG and Si substrates via SSE; (c) normalized frequency-domain THz signals of GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) and Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) heterostructures. Inset: the full width at half maximum (DF) and center frequency (fc) for the normalized THz amplitude spectrum.

其次, 我們將制備的YIG/Pt雙層膜一同進行高溫退火處理. 原則上, 通過YIG/Pt一同退火可以有效地提高自旋混合電導率gr, 增大自旋流Js的產生效率, 進而使基于ISHE轉換的電荷流Jc得到提升. 然而, 實驗發現無論是GGG襯底還是Si襯底上的YIG(40)/Pt(3)結構都不能有效地產生THz 輻射信號, 如圖 2(a)所示. 主要原因在于, 退火過程中的熱應力不均導致了YIG/Pt異質結構一同退火后, Pt層表面出現明顯的裂紋, 形成不連續的島狀結構. 樣品表面出現的裂紋極大程度阻礙電荷流的流動, 從而嚴重抑制THz相干輻射的產生[37,38].

最后, 我們對高溫退火后的YIG/Pt異質結構表面再生長一層3 nm的Pt層, 即GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3),如圖2(b)所示. 在相同的實驗條件下, 相比于未經過退火處理的YIG/Pt異質結構, 這兩個樣品所產生的THz輻射信號都得到了顯著的加強, 如圖2(a)所示. 與圖1(c)中 GGG襯底上生長的YIG/Pt相比, GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結構的 THz輻射強度提高了一個數量級. 此時的輻射強度約為0.5 mm厚的ZnTe晶體在相同實驗條件下THz輻 射 強度的 2%. Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)的THz輻射強度比退火前增加了1倍左右. 不同結構樣品的歸一化THz振幅對比見表1. 值得注意的是, 之前的文獻已經報道 Fe/Pt異質結THz輻射源[39]中 Pt層厚度的優化值為 3 nm. 因此, YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結構中 THz輻射強度的增強不是由于Pt厚度的增加所導致的. 我們認為THz輻射增強的主要原因是, 在界面已經優化的 YIG(40)/Pt(3)樣品表面再濺射 3 nm的Pt, 能有效彌補Pt層表面的裂紋, 使得電荷流能有效轉換成相干THz輻射脈沖, 如圖2(b)所示.圖 2(c)為 GGG// YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結構的 THz輻射時域信號經過傅里葉變換得到的歸一化振幅譜, 其頻譜寬度覆蓋 0.1—2.5 THz. THz脈沖振幅譜線的半高全寬分別為0.83和0.68 THz, 中心頻率分別為0.61和0.52 THz, 如圖2(c)插圖所示.

我們進一步研究了GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)異質結構所產生THz信號與外加磁場和激發構置的關系. 如圖3(a)所示, THz發射信號的相位隨著YIG面內磁化方向M的反號發生180°相移, 此時THz輻射信號的振幅不發生變化. 為了進一步驗證溫度梯度是誘導超快自旋流從而產生THz發射信號的起源, 我們改變了抽運光的入射方向. 圖3(b)表示飛秒激光分別從樣品的Pt2nd層一側和GGG襯底一側入射樣品所產生THz輻射的時域波形. 實驗結果表明, 當反轉樣品, 在實驗室坐標內溫度梯度?T的符號反向, 因此自旋流的方向反轉了180°, 基于ISHE最終得到的THz脈沖極性反轉. 值得注意的是, 反轉樣品過程中, THz輻射脈沖在時域上的延遲是由于800 nm的飛秒激光與THz波在GGG襯底中的群速度失配所導致的.

圖 3 (a) 外加磁場+H (藍線)和–H (紅線)時, GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結構輻射的 THz 脈沖; (b) GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結構在不同激光激發構置下產生的THz脈沖, 此時外加磁場固定為+H, 插圖為飛秒脈沖激發樣品的方向Fig. 3. (a) THz signals emitted from the GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) bilayers applied with +H (blue line) and–H (red line); (b) THz emission signals with front- (blue line) and back- (orange line) pumps with +H. Insets:Schematic view of the laser pulse exciting the sample from the different sides.

圖4給出了Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結構THz輻射峰峰值與抽運光能量密度的依賴關系.實驗中固定外加磁場為+200 mT, 入射激光脈沖從 Pt2 nd層一側入射. 結果表明, THz 輻射強度隨激光能量密度的增大而增大, 直至飽和. 通過飽和公式ETHz(Fp)=A×FP/(FP+Fsat) , 其中A為表征THz輻射的系數,Fp為激發光脈沖的能量密度,Fsat為飽和能量密度[40]. 圖4中對實驗數據進行了較好的擬合. 擬合結果得到該結構的飽和能量密度約為 (1.369 ± 0.047) mJ/cm2. 飽和能量密度可以定性地描述自旋流在YIG和Pt層界面的自旋積累效應[41]. 在高的抽運光能量密度下, 由于自旋積累效應限制了界面處Pt層中二次整流形成自旋極化電子的效率, 從而導致了THz輻射強度隨抽運光能量密度的增加逐漸趨于飽和. 目前的實驗研究表明, 優化后的YIG/Pt1st/Pt2nd異質結構的THz輻射機理起源于超快塞貝克效應. 且該結構的THz輻射強度均大于在同等實驗條件下未經退火處理的YIG/Pt雙層膜產生的THz輻射.

圖 4 Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)異 質 結 構 所 產 生 的THz脈沖峰峰值與入射光能量密度的依賴關系. 圖中紫色圓圈為實驗數據點, 黑色曲線為擬合結果Fig. 4. Peak-to-peak values of THz radiation from Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) as a function of incident pump fluence. Purple circles: experimental data; black curve: fit line.

4 結 論

本文首先利用THz發射光譜技術研究YIG/Pt雙層異質結構的超快自旋動力學過程, 驗證了其THz輻射主要來源于超快自旋塞貝克效應. 其次,通過對GGG和高阻Si兩種襯底材料上制備的YIG/Pt結構進行退火后再原位生長一層Pt薄膜, 實現對YIG/Pt結構界面的調控, 增強了THz輻射的強度. 優化后的YIG/Pt結構產生的THz輻射的頻譜范圍覆蓋了0.1—2.5 THz, 基本符合桌面式THz時域光譜的應用需求. 最后, 通過THz輻射的飽和能量密度的測量, 定性地分析了YIG層和Pt層界面的自旋積累效應. 目前的實驗結果表明,納米尺度YIG/Pt異質結構的界面調控能夠優化THz輻射特性, 有望成為一種基于超快自旋塞貝克效應的寬帶相干THz脈沖輻射源. 本工作也為設計和制造基于SSE的磁振子-電荷流高效轉換器提供了參考.