自旋太赫茲源：性能、調控及其應用*

馮正 王大承 孫松 譚為 ?

1) (中國工程物理研究院微系統與太赫茲研究中心, 成都 610200)

2) (中國工程物理研究院電子工程研究所, 綿陽 621999)

1 引 言

太赫茲(THz)波是指介于紅外光和微波之間的電磁波, 頻率范圍通常定義為 0.1 THz 至 10.0 THz(1 THz 對應的波長為300 μm, 對應的能量為4 meV,對應的時間尺度為1 ps). 太赫茲波因其頻帶寬、光子能量低、安全性好、光譜分辨能力強、相干性強等優點, 在無線通信、雷達和成像、醫學診斷、材料表征、安全檢測等領域具有廣泛的應用前景. 同時,太赫茲光譜也是開展基礎科學研究的強有力工具,其原因在于眾多凝聚態物理現象、宇宙背景輻射、生物大分子等的特征頻率位于太赫茲波段或者特征時間在皮秒尺度[1,2].

基于太赫茲波的重要性, 獲得高性能的太赫茲源一直是業界普遍關注的熱點. 太赫茲源可分為太赫茲連續波源和太赫茲脈沖源兩種類型. 其中太赫茲脈沖源基于飛秒激光器驅動, 是組成太赫茲時域光譜儀(THz time domain spectroscopy, THz-TDS)的核心器件[3]. 太赫茲時域光譜儀是太赫茲科學技術發展史上最重要的科學儀器之一, 可獲得待測樣品和材料的介電常數、電導率、分子振動吸收、共振吸收、時延等信息, 在材料表征、電子元件電路檢測、生物醫藥檢測等方面具有重要應用. 傳統的基于激光泵浦的太赫茲脈沖源主要有電光晶體(如 ZnTe, GaP, LiNbO3等)、光電導天線、空氣等離子體等[4], 但它們在頻譜、成本、簡便性等方面存在一定瓶頸: 如ZnTe和LiNbO3電光晶體的頻譜寬度最高只到3 THz, 通過減小晶體的厚度可以提高頻譜寬度, 如薄GaP晶體(0.2 mm厚)最高達7 THz, 但產生效率較低; 光電導天線最高頻譜寬度為 7 THz, 效率相對較高, 但價格昂貴; 空氣等離子體可到10 THz以上, 但系統復雜且存在頻譜不穩定的因素. 而材料表征、生物醫藥檢測等應用對于超寬帶、高效率、低成本、固態便攜式的太赫茲脈沖源具有強烈需求, 發展具備這些優良性能的太赫茲脈沖源并開發其應用, 具有重要價值.

自旋電子學(spintronics)基于電子自旋屬性發展新一代高性能電子器件及系統. 近年來, 太赫茲和自旋電子學兩門學科交叉融合, 形成了太赫茲自旋電子學(THz spintronics)這一新興熱門方向[5].兩門學科之所以能夠結合, 主要在于自旋電子學的某些物理現象的特征頻率位于太赫茲頻段, 如反(亞)鐵磁共振、磁振子(magnon)、電磁振子(electromagnon)等[6?8]; 或者某些物理過程的特征時間在皮秒尺度, 如超快退磁、超快自旋動力學等[9,10];此外, 太赫茲波也提供了一種有效的非接觸探針方法研究磁電阻、自旋輸運過程等[11,12]. 太赫茲自旋電子學已取得一系列成果, 同時促進了太赫茲和自旋電子學兩門學科的發展. 太赫茲波在幫助我們更加深入理解自旋電子學相關物理和過程的同時, 自旋電子學也為太赫茲波器件的研究提供了新思路和新方法, 如本文所述的自旋太赫茲源(spintronic THz emitter)[13].

2013年, 德 國 Kampfrath等[13]在Nature Nanotechnology發表論文, 報道了一種新型的基于超快自旋流—電荷流轉換的太赫茲脈沖產生方法. 其產生原理如圖1所示: 1)利用飛秒激光脈沖照射鐵磁/非磁(FM/NM)金屬納米薄膜異質結構 (如 Fe/Au, Fe/Ru), 激發鐵磁層中的自旋向上和自旋向下的非平衡載流子; 2)非平衡載流子向相鄰的非磁金屬層擴散, 由于自旋向上和自旋向下的載流子的運動速度相差較大, 故形成超快的自旋(極化)流Js從鐵磁層注入非磁層; 3)由于自旋軌道耦合作用導致的逆自旋霍爾效應[14,15], 進入非磁層的超快自旋流Js轉換為瞬態電荷流Jc(Jc∝Js×M,M為鐵磁層磁化強度); 4)瞬態電荷流Jc的時間尺度為亞皮秒量級, 從而向外輻射太赫茲脈沖, 由于Jc總與M垂直(M與外加磁場H平行),故太赫茲脈沖的偏振方向總與外加磁場H垂直.此新型太赫茲源具有眾多優點, 如結構簡單、制備成本低、偏振可調、固態穩定等, 更重要的是其頻譜寬度大于10 THz, 彌補了現有商用太赫茲脈沖源的不足. 由于其獨特優點以及蘊含的豐富物理機制, 受到了國內外眾多研究組的關注和研究, 將其命名為自旋太赫茲源 (Spintronic THz emitter),并涌現了一系列突出成果.

本文從自旋太赫茲源的性能提升、調控和應用3方面對其研究進展進行詳細的綜述: 第2節基于太赫茲產生的3個過程—超快自旋輸運、光學激發、太赫茲出射, 分別介紹其性能提升方法; 第3節介紹自旋太赫茲源頻譜和偏振的主動調控; 第4節介紹自旋太赫茲源在太赫茲超寬譜測試、磁結構探測及成像、太赫茲超分辨近場成像等方面的應用; 第5節為簡要的總結與展望.

圖 1 自旋太赫茲源原理Fig. 1. Schematic of the spintronc THz emitter.

2 自旋太赫茲源的性能提升

自旋太赫茲源展示出眾多獨特優點, 但是文獻 [13]中原型器件 (結構為 10 nm Fe/2 nm Au,10 nm Fe/2 nm Ru)的太赫茲產生效率很低, 僅有商用ZnTe晶體的1%左右; 如何提升其產生效率、場強等性能, 是決定其能否實用的關鍵. 此后國內外各個研究組利用各種方法, 已將其產生效率及功率提升至商用太赫茲脈沖源的水平. 這些提升方法主要基于太赫茲脈沖產生的三個過程開展:1)光學激發,飛秒激光脈沖照射鐵磁/非磁異質結構并相互作用, 激發超快自旋流; 2)超快自旋輸運,超快自旋流從鐵磁層注入非磁層, 并在非磁層中因自旋軌道耦合作用轉換為瞬態電荷流; 3)太赫茲出射, 時間尺度為亞皮秒的瞬態電荷流向外輻射太赫茲脈沖. 下面分別介紹基于這三個過程太赫茲性能提升的研究進展.

2.1 基于超快自旋輸運的性能提升

首先介紹超快自旋輸運過程, 超快自旋輸運過程是自旋太赫茲源的核心過程, 共包含兩個部分:1)超快自旋流產生并從鐵磁層注入非磁層; 2)注入非磁層的超快自旋流轉換為瞬態電荷流. 最終輻射的太赫茲波電場強度ETHz(t) 正比于異質結構中的總電荷流大小Jc隨時間的變化:增大超快自旋流的注入效率、自旋流-電荷流轉換效率, 以及其他使總電荷流大小及其隨時間變化率增大的方法, 均可提升太赫茲產生效率.

2016年德國Kampfrath研究組[16]進一步報道了他們在自旋太赫茲源性能提升上的成果. 其性能提升方法主要基于自旋輸運過程, 主要包括以下 4 種. 1)選擇大自旋霍爾角γ的非磁層. 自旋霍爾角γ表征自旋流轉換為電荷流的效率[17,18], 自旋霍爾角γ越大, 則太赫茲產生效率越高. 他們研究了不同非磁層的太赫茲出射強度與自旋霍爾電導(正比于自旋霍爾角γ)的關系, 發現太赫茲出射強度、正負與自旋霍爾角γ的大小、正負一一對應, 其中重金屬Pt出射強度最大, 相對于Au等金屬有一個數量級以上的增強. 2)優化鐵磁/非磁材料組合. 鐵磁層一方面決定了產生的超快自旋流的大小, 另一方面不同的鐵磁/非磁界面也決定了超快自旋流注入非磁層的效率. 實驗表明不同鐵磁層(3 nm)/Pt (3 nm)的太赫茲出射強度, 除 Ni較低外其他常見鐵磁金屬相差不大, CoFeB略高于其他金屬. 3)優化結構厚度. 非磁層厚度決定自旋流的輸運擴散從而影響總電荷流大小, 同時鐵磁/非磁層厚度也與飛秒激光吸收利用率、太赫茲出射效率相關, 通過改變厚度太赫茲強度獲得數倍提升.4)充分利用雙向注入自旋流. 如圖2所示, 在鐵磁/非磁雙層異質結構中鐵磁層另一側再添加一非磁層,自旋流也可注入; 若兩側非磁層自旋霍爾角γ符號相反(如Pt和W)[19], 則電荷流可相干疊加, 實驗結果顯示此方法將太赫茲強度提升了40%. 最終獲得最優結構 W(2 nm)/CoFeB(1.8 nm)/Pt(2 nm);與其他商用太赫茲脈沖源的性能對比可知, 它的時域波形幅值最大, 在頻域上獲得了最寬的頻譜寬度(>15 THz), 其在低頻段的強度低于ZnTe晶體和光電導天線, 但在高頻段則遠好于其他太赫茲源, 顯示出顯著的性能優勢.

圖 2 三層結構自旋太赫茲源Fig. 2. Schematic of the trilayer spintronic THz emitter.

同時期及稍后時間, 電子科技大學齊靜波教授與復旦大學吳義政教授聯合團隊[20]、新加坡Yang研究組[21]、德國Beigang研究組[22]、上海大學馬國宏/金鉆明團隊[23]等各自報道了相關的材料與結構優化結果. 其后眾多研究組又發展出新的性能提升路徑, 其中基于超快自旋流注入這一自旋輸運過程方面, 日本Mizukami研究組[24,25]利用鐵磁層摻雜、退火等方法增強注入的自旋流大小, 荷蘭Li研究組[26]通過減小界面粗糙度、界面混雜等方法提升自旋流在界面的注入效率; 此外, Kampfrath研究組[27]基于自旋塞貝克效應這一自旋流注入方法,觀測到絕緣層YIG向重金屬Pt中注入超快純自旋流而產生的太赫茲脈沖, 但信號較小. 在超快自旋流-電荷流轉換這一自旋輸運過程方面, 除了對傳統單質重金屬Pt等摻雜增大其自旋霍爾角從而提升太赫茲產生效率外[28], 各研究組將新型量子材料及相關的新型自旋流-電荷流轉換機制運用到自旋太赫茲脈沖源中, 也獲得了豐富有趣的結果.

自旋流-電荷流轉換機制有兩種, 一種是前文所述的逆自旋霍爾效應, 它是一種體效應; 另外一種為逆Rashba-Edelstein效應[29], 它是一種界面效應, 主要存在了金屬異質結構界面(如Ag/Bi界面, Cu/Bi界面等)、拓撲絕緣體表面態、二維材料、二維電子氣等. 美國Jungfleisch研究組[30]、復旦大學吳義政教授與電子科技大學齊靜波教授聯合團隊[31]分別將自旋流從鐵磁層(CoFeB和Fe)注入Ag/Bi雙層納米薄膜, 觀測到Ag/Bi界面的逆Rashba-Edelstein效應產生的太赫茲脈沖, 如圖3(a)所示; 且后者詳細研究了太赫茲強度隨Bi層厚度的變化規律, 并證明Ag/Bi體系中逆Rashba-Edelstein效應和逆自旋霍爾效應可以相互疊加從而提升產生效率. 新加坡Chia和Yang聯合團隊[32]觀測到鐵磁/拓撲絕緣體異質(Co/Bi2Se3)產生太赫茲脈沖, 如圖 3(b)所示, 并指出其主要來源于Bi2Se3表面態的逆Rashba-Edelstein效應; 其后,他們實現了飛秒激光泵浦下超快自旋流從鐵磁層Co向二維半導體材料MoS2的高效注入, 以及由于逆Rashba-Edelstein效應的自旋流-電荷流轉換,獲得太赫茲脈沖[33], 如圖3(c)所示. 以上體系產生的太赫茲強度具有一定的實用性, 雖還不及此前的重金屬中因逆自旋霍爾效應產生的強度, 但為自旋太赫茲源的性能提升提供了新思路.

圖 3 基于逆 Rashba-Edelstein 效應的太赫茲發射 (a) Ag/Bi界面; (b) 拓撲絕緣體 Bi2Se3 表面態; (c)二維半導體材料 MoS2Fig. 3. Schematic of THz emission via inverse Rashba-Edelstein effect: (a) Ag/Bi interface; (b) surface states of topological material Bi2Se3; (c) two-dimensional semiconductor MoS2.

2.2 基于光學激發的性能提升

自旋太赫茲源的輻射強度正比于泵浦飛秒激光功率, 但由于其納米薄膜結構的厚度通常為數納米, 大部分激光能量被散射透射而非吸收[16,22],從而限制了太赫茲波產生效率.

本文作者團隊及其合作者, 首先從理論上證明了納米厚度金屬薄膜存在天然的光學限制, 其對泵浦飛秒激光的吸收利用率不大于50%. 針對這一問題, 提出一種金屬-介質光子晶體結構, 以提高激光吸收利用率從而提升太赫茲產生效率[34]. 其結構如圖4(a)所示, 是以介質薄膜和金屬薄膜(NM1/FM/NM2)為單元組成的周期性結構, 其中金屬薄膜為 W(1.8 nm)/Fe(1.8 nm)/Pt (1.8 nm), 介質薄膜選為SiO2薄膜, 其厚度d為調控因子. 當激光在金屬-介質光子晶體結構中傳輸時發生多重散射和干涉, 會抑制金屬薄膜對激光的反射和透射, 增大金屬薄膜對激光能量的吸收. 圖4(b)左圖顯示了不同周期數n的光子晶體結構的激光吸收率隨SiO2介質層厚度d的變化(實線為計算值, 實心符號為實驗樣品實測值), 對于每個周期其激光吸收率隨著d的增大而增大, 且吸收率從40%左右提升至90%以上; 右圖為相應樣品的太赫茲出射強度隨著厚度d的變化, 對于每個周期其太赫茲強度隨厚度d的增大而增大, 與激光吸收率的變化規律相同. 圖4(c)顯示的是將太赫茲強度和激光吸收率均歸一化到標準的單周期自旋太赫茲源, 可明顯看出兩者隨厚度變化呈現相同趨勢, 但隨著周期數n的增大太赫茲強度偏離激光吸收率越大, 其原因在于周期結構中后層金屬薄膜對前層金屬薄膜產生的太赫茲的反射及吸收; 將該因素納入到太赫茲輻射模型, 可獲得較好的擬合結果(實線所示).相比于標準的單周期自旋太赫茲源, 金屬-介質光子晶體結構的產生效率提升到原來的1.7倍. 該工作將光學思想引入自旋太赫茲源的研究中, 為其性能提升提供了一種新途徑. 其后, 英國Herapath團隊[35]將光學介質諧振腔(TiO2/SiO2周期性結構)制備于自旋太赫茲源金屬納米薄膜上, 也通過提高激光吸收率提升了太赫茲產生效率.

除產生效率外, 太赫茲脈沖源的絕對場強亦是重要的一個性能指標. 高場強太赫茲脈沖在非線性物理等研究中具有重要的作用, 常規的高場強太赫茲脈沖源主要有LiNbO3晶體、空氣等離子體等[36],但前者帶寬只到3 THz, 后者的帶寬雖然可超過10 THz, 但存在不穩定因素. 自旋太赫茲源通過常規的薄膜生長方法(磁控濺射、電子束蒸發、分子束外延等)制備, 相較于傳統的電光晶體、光電導天線等商用太赫茲脈沖源, 容易制備低成本大面積自旋太赫茲源. 德國Kampfrath課題組[37]將飛秒激光擴束泵浦到大面積的自旋太赫茲源上(直徑為7.5 cm), 然后將產生的大光束太赫茲聚焦(見圖 5), 在保持超寬帶 (>10 THz)的性能下, 獲得了峰值電場大于300 kV/cm的太赫茲脈沖, 為研究非線性物理及操控物質提供了強有力手段.

另外值得一提的是，相對于電光晶體、光電導天線等只對于特定的泵浦飛秒激光波長響應，自旋太赫茲源對波長無選擇性，400—1600 nm波長的飛秒激光均可有效激發太赫茲出射[33,35].

圖 4 金屬-介質光子晶體自旋太赫茲源[34] (a)結構示意圖; (b)不同周期樣品的飛秒激光吸收率與太赫茲強度隨介質層SiO2厚度d的變化; (c)歸一化的激光吸收率與太赫茲強度Fig. 4. Metal–dielectric photonic crystal type spintronic THz emitter[34]: (a) Schematic diagram; (b) fs laser absorbance and THz amplitude as the functions of SiO2 thickness d for different repeats; (c) normalized THz amplitude and fs laser absorbance as the functions of SiO2 thickness d for different repeats.

2.3 基于太赫茲出射的性能提升

自旋太赫茲源中超快自旋-電荷流隨時間的變化向外輻射太赫茲脈沖, 其向外輻射效率由阻抗Z所決定, 阻抗越大, 輻射效率越高. 對于鐵磁/非磁雙層納米薄膜異質結構來說, 其阻抗的表達式為[16]

其中Z0為自由空間阻抗,Z0= 377 ? ;ω為太赫茲波頻率;n1(ω) 和n2(ω) 分別為襯底和空氣的折射率;σF(ω) 和σN(ω) 分別是鐵磁層和非磁層的電導率;tF和tN分別是鐵磁層和非磁層的厚度. 由此可見, 自旋太赫茲源向外輻射的效率與自身金屬薄膜的電導率和厚度密切相關; 此前改變薄膜材料種類、薄膜厚度以提升太赫茲產生效率, 同時也包含了向外輻射效率的優化和平衡. 若通過其他方法增大阻抗, 則可進一步提升產生效率. 德國Bratschitsch課題組[38]對異質結構 Fe(20 nm)/Pt(5 nm)中的Fe摻入微量元素Tb, 太赫茲強度隨著Tb的摻雜量變化; 進一步實驗表明Tb的摻雜改變了鐵磁層的電導率, 太赫茲強度與電導率隨Tb摻雜量的變化呈現對應關系, 摻雜最優結果相對非摻雜的太赫茲強度提升了2倍.

圖 5 高場強自旋太赫茲源[37] (a) 大面積自旋太赫茲源照片; (b) 實驗裝置示意圖; (c) 太赫茲電場強度Fig. 5. High-field spintronic THz emitter[37]: (a) Photograph of the large area spintronic terahertz emitter; (b) schematic of the experimental setup; (c) resulting THz electric fields.

圖 6 (a)自旋太赫茲源與超半球硅透鏡組合器件[22]; (b) 自旋太赫茲源與天線結構耦合器件[39]Fig. 6. (a) The integrated device of spintronic THz emitter and hyper hemispherical silicon lens[22]; (b) the integrated device of spintronic THz emitter and antenna[39].

自旋太赫茲源通過襯底向外呈一定發散角輻射太赫茲波, 由于襯底/空氣的折射率不匹配會發生反射損耗; 泵浦飛秒激光光斑越小, 太赫茲越發散, 損耗越大; 德國Beigang課題組[22]在襯底上貼裝超半球硅透鏡, 如圖6(a)所示, 使襯底/空氣界面耦合出更多的太赫茲, 太赫茲強度增強了30倍(在光斑直徑為 10 μm 的情況下). 此外, 在電磁學中, 天線可增強電磁波輻射效率; 德國Nandi團隊[39]將自旋太赫茲源薄膜與天線結構耦合, 如圖6(b)所示, 實測天線結構的太赫茲強度提高到純薄膜結構的2.42倍.

3 自旋太赫茲源的調控

自旋太赫茲源有兩個獨特優點, 一是平面薄膜型結構, 二是其產生的太赫茲脈沖偏振方向總與外加磁場垂直, 這兩個優點決定了它具有較大的調控自由度. 下面介紹自旋太赫茲源偏振和頻譜調控的相關進展.

3.1 偏振調控

自旋太赫茲源輻射線偏振的太赫茲波, 其偏振方向總是與外加磁場垂直, 因此通過旋轉外加磁場, 即可有效調控太赫茲波的線偏振方向. 圓偏振的太赫茲波在手性分子、磁共振測試等方面具有重要應用[40], 基于自旋太赫茲源線偏振與外加磁場垂直的特性, 研究人員發展出各種可調控圓偏振太赫茲源.

圖 7 偏振可調自旋太赫茲源 (a)級聯自旋太赫茲源[42]; (b)超材料集成自旋太赫茲源[44]Fig. 7. Polarization-tunable spintronic THz emitter: (a) Cascade spintronic THz emitter[42]; (b) metamaterial integrated spintronic THz emitter[44].

日本Nakajima研究組[41]將自旋太赫茲源薄膜結構與雙折射液晶相集成, 其中液晶起到太赫茲相位延遲片的作用. 當外加磁場施加在不同方向時, 自旋太赫茲源產生的線偏振太赫茲與液晶相互作用并獲得不同的相位延遲, 最終出射的太赫茲波在圓偏振態和線偏振態之間轉換; 如對液晶施加一小電壓, 可進一步調控圓偏振的太赫茲頻點. 北京航空航天大學吳曉君、聶天曉團隊[42]提出利用兩個級聯自旋太赫茲源產生圓偏振太赫茲波, 如圖7(a)所示, 飛秒激光脈沖激發第1個源后的透射光繼續激發第2個, 兩個源的外加磁場互相垂直產生正交的線偏振太赫茲相干疊加, 通過調節兩個源之間的氣壓使正交偏振的相位差為90°, 最終獲得了圓偏振的太赫茲出射; 且通過改變兩個源上的磁場方向, 可使太赫茲偏振態在線偏振、(左旋、右旋)圓偏振之間切換; 此外, 該團隊也利用彎曲的磁場產生橢圓偏振太赫茲波[43]. 本文作者團隊提出將金屬-介質光子晶體自旋太赫茲源與超材料波片的集成器件[44], 其中超材料為雙層金屬線柵結構, 被設計成寬帶太赫茲1/4波片; 通過旋轉外加磁場使集成器件出射的太赫茲波在線偏振與圓偏振之間切換, 相對于此前的液晶集成器件, 其圓偏振頻譜更寬.

3.2 頻譜調控

自旋太赫茲源薄膜可通過光刻等微加工手段制備成圖形化結構. 電子科技大學齊靜波教授與復旦大學吳義政教授聯合團隊[20]將其制備成條帶陣列, 固定外加磁場方向并旋轉條帶長軸與磁場的夾角, 改變了太赫茲頻譜分布, 如圖 8(a)所示; 其原因在于產生太赫茲的瞬態電荷流總是沿垂直于外加磁場的方向運動, 改變夾角使條帶邊緣對瞬態電荷流的積累與反射不同, 使其時空分布發生改變,太赫茲頻譜隨之改變. 上海大學馬國宏、金鉆明課題組[45]獨立報道了類似的調控結果. 新加坡Yang課題組[46]將自旋太赫茲源薄膜生長于高阻硅襯底并制備成三個條帶, 條帶兩邊添加電極;在飛秒激光照射下, 當外加磁場與條帶垂直時可產生沿條帶方向運動的瞬態自旋-電荷流, 當電極兩端施加電流也可產生沿條帶方向運動光生瞬態電流, 這樣就形成1個復合太赫茲源, 兩者產生的太赫茲波可相干疊加, 如圖8(b)所示; 實驗結果表明,施加電流時其產生的太赫茲頻譜在低頻段(0.1—0.5 THz)的強度增強了2—3個數量級. 北京航空航天大學吳曉君、聶天曉團隊[47]利用相鄰的飛秒激光脈沖對泵浦自旋太赫茲源, 通過改變兩個脈沖對的時延, 有效地在亞皮秒時間尺度調控其產生的自旋流, 從而成功地調控其產生的太赫茲脈沖波形及對應的頻譜, 如圖8(c)所示.

4 自旋太赫茲源的應用

4.1 太赫茲超寬譜測試

圖 8 頻譜可調自旋太赫茲源 (a)條帶圖形自旋太赫茲源[20]; (b)電流增強復合自旋太赫茲源[46]; (c)飛秒激光脈沖對激發自旋太赫茲源[47]Fig. 8. Spectrum-tunable spintronic THz emitter: (a) Stripe patterned spintronic THz emitter[20]; (b) current enhanced hybrid spintronic THz emitter[46]; (c) dual-pulses pumped spintronic THz emitter[47].

自旋太赫茲源的頻譜寬度可達30 THz, 因此它可以對各種材料和器件進行超寬譜測試. 德國Kampfrath研究組[16]利用自旋太赫茲源測試了7.5 μm厚的聚四氟乙烯的太赫茲透射譜, 在6,15和18 THz觀察到明顯的共振吸收. 這與此前用空氣等離子產生太赫茲脈沖的測試結果一致, 但空氣等離子體產生太赫茲脈沖所需能量比自旋太赫茲源高5個數量級, 且系統復雜頻譜不穩定, 因此自旋太赫茲源在超寬譜測試方面顯現出極大的優勢.

4.2 磁結構檢測及成像

自旋太赫茲源產生的太赫茲偏振方向垂直于外加磁場的方向, 同時其產生的太赫茲強度與鐵磁層磁滯回線一一對應, 因此可通過測試太赫茲強度隨磁場的變化獲得鐵磁層的磁滯回線[28]. 日本Bulgarevich研究組[48]根據這一特性, 提出一種獲得磁場分布的檢測/成像芯片(見圖9), 芯片結構為自旋太赫茲源薄膜/MgO襯底/電光晶體ZnTe/金反射鏡; 當泵浦飛秒激光(pump)斜入射于自旋太赫茲源薄膜, 其產生的太赫茲脈沖經過襯底進入ZnTe晶體, 并被探測飛秒激光(probe)通過反射方式檢測到; 而太赫茲脈沖的方向和強度與其感受到的局域磁場密切相關, 移動磁體使局域磁場發生變化從而改變檢測到的太赫茲脈沖, 最終復現出磁場分布. 但此方法的成像精度有待進一步提高,而這主要依賴于自旋太赫茲源的效率提升.

圖 9 基于自旋太赫茲源的磁檢測/成像芯片[48] (a)示意圖; (b)不同永磁鐵取向下的磁分布成像圖Fig. 9. Magneto-optic sensor/imager based on spintronic THz emitter[48]: (a) Schematic diagram; (b) magnetic images with diferent permanent magnet orientation.

圖 10 自旋太赫茲源陣列鬼成像顯微術[49] (a) 示意圖; (b) 自旋太赫茲源陣列; (c) 成像物體的光學照片和太赫茲鬼成像圖Fig. 10. Ghost spintronic THz emitter array microscope(GHOSTEAM)[49]: (a) Schematic of GHOSTEAM; (b) schematic of spintronic THz emitter array; (c) optical photo and THz ghost image of an object.

4.3 太赫茲超分辨近場成像

自旋太赫茲源的納米薄膜結構產生的太赫茲脈沖強度可與毫米級ZnTe晶體相當, 同時可與其他物體呈納米級接近. 基于以上特性, 中國工程物理研究院朱禮國團隊與本文作者團隊及合作者[49],成功地利用自旋太赫茲源實現了太赫茲超分辨近場成像. 如圖 10(a)所示, 數字微鏡陣列 DMD對飛秒激光進行空間編碼, 然后照射自旋太赫茲源, 其產生的太赫茲脈沖具備對應的空間編碼特性, 自旋太赫茲源可等效為自旋太赫茲源陣列(spintronic THz emitter array, STEA), 即 在DMD控制下被光照的“單元”處于“on”狀態, 輻射太赫茲脈沖, 而無光照的“單元”處于“ off ”狀態,沒有太赫茲脈沖發射, 如圖10(b)所示. 自旋太赫茲源陣列產生的太赫茲波在近場時其編碼信息保持良好, 不同編碼的太赫茲波陣列經過成像目標后在遠場單像素探測器獲得不同的信號大小; 變換編碼采集對應的遠場信號大小, 再經過壓縮鬼成像技術, 可重構出近場目標的圖像. 圖10(c)分別顯示了成像目標的光學照片和太赫茲鬼成像圖, 鬼成像的空間分辨率達到 6.5 μm (1/100 波長), 且其潛在的分辨率可以達到飛秒光的衍射極限. 此外, 基于自旋太赫茲源偏振可調的性質研究了偏振態對亞波長結構圖像的影響, 通過圖像融合消除了圖像的偏振效應; 同時結合飛行時間測量, 實現了太赫茲層析成像. 他們將此方法命名為自旋太赫茲源陣列鬼 成 像 顯 微 術 (ghost spintronic THz emitter array microscope, GHOSTEAM), 并指出未來利用更加穩定的飛秒振蕩器來驅動自旋太赫茲源可大幅提升成像幀率, 縮短成像時間.

5 總結與展望

近年來, 自旋太赫茲源因其眾多優點獲得國內外研究者的重點關注, 并取得了一系列成果. 本文分別從自旋太赫茲源的性能、調控及其應用3個方面, 介紹了其研究進展. 在性能提升方面, 研究人員利用光子晶體、諧振腔、大面積激發-緊聚焦等方法提升泵浦飛秒激光的能量利用率, 通過材料和結構優化等方法增大自旋流產生、注入強度和自旋流-電荷流轉換效率, 并引入新型量子材料及轉換機制, 基于阻抗匹配、超半球硅透鏡及天線結構等方法增強輻射, 最終使其產生效率、場強等性能達到實用化水平; 在調控方面, 基于液晶相位延遲、級聯、超材料等方法實現了自旋太赫茲源偏振態的主動調控, 基于微結構、復合源結構、脈沖對激發等方法實現了自旋太赫茲源的頻譜調控; 在應用方面, 利用自旋太赫茲源成功進行了太赫茲超寬譜測試、磁結構檢測及成像、太赫茲超分辨近場成像.

雖然自旋太赫茲源的研究取得了顯著進展, 但還存在一些問題有待解決. 如在飛秒振蕩器驅動下其產生強度相比光電導天線仍有一定距離[16], 飛秒激光擴束-太赫茲聚焦下的強場太赫茲仍低于商用LiNbO3晶體[37]; 偏振態調控的頻譜寬度較窄,頻譜調控時其能量還主要集中于低頻段; 利用自旋太赫茲脈沖源(特別是強場)進行超寬譜測試的研究較少, 磁結構檢測及成像的靈敏度較低, 太赫茲超分辨近場成像的速度較慢等. 為解決這些問題,需要綜合利用光學、太赫茲、自旋電子學等多學科交叉手段, 進一步提升其產生效率, 發展新的偏振、頻譜調控方法, 進一步增強應用實用性并發掘更多應用場景, 最終同時推動自旋電子學和太赫茲兩門學科的發展和技術進步.