廣東省揭陽市土壤鉻的空間結構及分布特征研究①

王涵植，溫漢輝，蔡立梅, 4*，羅 杰，穆桂珍，王秋爽，蔣慧豪，王 碩

廣東省揭陽市土壤鉻的空間結構及分布特征研究①

王涵植1, 2，溫漢輝3，蔡立梅1, 2, 4*，羅 杰1,2，穆桂珍1,2，王秋爽1, 2，蔣慧豪1, 2，王 碩1, 2

(1長江大學油氣資源與勘探技術教育部重點實驗室，武漢 430100；2長江大學資源與環境學院，武漢 430100；3 廣東省有色金屬地質局940隊，廣東清遠 511500；4中國科學院廣州地球化學研究所礦物學與成礦學重點實驗室，廣州 510640)

開展對廣東省揭陽市土壤Cr的調查研究，系統采集了表層(0 ~ 20 cm)土壤樣1 330個和深層(> 150 cm)土壤樣331個，測定表層和深層土壤Cr含量，并據此研究該地區Cr的空間結構及分布特征。利用富集因子法分析了Cr的污染狀況，結合Geoda、GS+ 等軟件分析了Cr的結構特征、Moran指數與空間集聚效應，采用GIS空間分析技術和方差分析對Cr的空間含量分布以及影響因素進行了研究。結果表明，揭陽市土壤Cr不存在明顯的污染狀況，表層土壤平均Cr含量為22.39 mg/kg，低于揭陽市土壤背景值27.88 mg/kg，遠低于廣東省土壤背景值50.50 mg/kg。富集因子表明研究區土壤Cr富集程度多為無富集和輕微富集，分別占到75.11% 和23.46%；Moran指數值為0.52，表明研究區有正相關集聚，“熱點”主要分布在榕城區及揭東區的東南部、揭西縣的中南部、惠來縣的北部以及西南部，“冰點”主要分布在揭西縣的西南部以及惠來縣南邊沿海地區，這與Cr含量的空間分布特征基本一致。土壤Cr主要受到成土母質的影響，成土母質為粉砂巖和頁巖中的Cr含量較高，沙性母質中的Cr含量較低；不同土壤類型中水稻土Cr含量較高，風沙土含量較低；不同土地利用方式下的Cr含量差異不明顯，Cr含量并未受到人為活動的明顯影響。

土壤鉻；空間結構；分布特征；影響因素；揭陽市

土壤是Cr進入生物地球化學營養鏈的重要媒介，Cr可以通過農作物吸收，經食物鏈進入人體，對人體造成直接或潛在危害[1]。土壤中Cr含量異常引起農作物生長不良、生態變異和產量下降[2]，在土壤環境中一般以三價和六價兩種形態存在，其危害程度因化合價的差異而明顯不同，后者有明顯的致癌致畸作用，同時Cr也是動物和人體所必需微量元素，缺Cr會出現糖耐量受損，甚至導致糖尿病、動脈粥樣硬化和高血壓等疾病[3-4]。有研究表明，土壤中Cr的濃度和空間變化主要受到成土母質的影響[5-6]，但并不是唯一的因素，冶煉廠和金屬加工(例如電鍍)以及農業活動中施用磷肥等人類活動會導致周圍環境的Cr濃度增高[7- 8]。

地統計學在研究土壤中元素空間分布規律上得到了廣泛的使用。如武婕等[9]利用地統計學對山東省土壤有機質和微量元素進行空間分析時，發現在微量元素中, 除B不受影響外, Fe、Mn、Cu和Zn與土壤類型、耕層質地、坡度、土地利用類型和地貌類型密切相關；何博等[10]利用地統計學對典型城市化地區土壤8種重金屬進行空間插值并探討其生態風險分布，發現重金屬超標地區集中在研究區北部。局部Moran’s I是一種在鑒定土壤重金屬熱點、空間自相關分析方面的有用工具，對探索重金屬的遷移過程以及影響因素有一定的幫助。揭陽是廣東省發展速度最快的城市之一，成為粵東地區新的經濟發展極，但經濟發展的同時，重化、五金、印染紡織等高污染企業所產生的“三廢”經過沉降、風化和淋溶進入土壤[11]，具有一定的環境風險，因此，對土壤中Cr含量的空間結構和分布特征的研究已成為當代土壤污染的研究熱點之一。本文以揭陽市為研究區域，利用地統計學方法以及空間自相關分析技術，系統地研究該地區土壤Cr的結構特點和空間分布規律，為揭示該地區土壤Cr的富集特征、空間分布特征及影響因素，進一步評價該區土壤環境質量提供理論支持。

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

研究區位于廣東省東南部，陸地面積5 240.5 km2。境內屬亞熱帶季風性濕潤氣候，光照充足，降水充沛。年均氣溫 21.4 °C，年平均降雨量1 723 mm。研究區成土母質主要由花崗巖、粉砂巖和第四紀沉積物組成，且以花崗巖及第四紀沉積物為主。土壤類型以赤紅壤和水稻土為主，北部丘陵和南部沿海地區分布有少量黃壤和風沙土。土地利用方式可分為林地及未利用地、建筑用地和農耕用地，農作物以水稻為主，是廣東省重要的農業大市。

1.2 樣品采集與分析

表層樣品按照1 km × 1 km的網格單元進行布設采樣，采樣深度為0 ~ 20 cm，1個樣品由主采樣點周圍100 m范圍內3 ~ 5處多點采集組合。深層樣品按照2 km × 2 km的網格單元進行布設采樣，低山丘陵土層較薄地區，適當放稀，但保證采樣大格(4 km × 4 km)有樣點分布，采樣深度為150 ~ 200 cm，人工填土地區加大采樣深度或移動點位。共采集表層土壤組合樣1 330個，深層母質土壤組合樣331個(圖1)。在農業地區，采樣點布設在農田、菜地等土層較厚地帶，在城鎮地區，采樣位置選擇在公園、林地等堆積歷史較長的區域。避開有明顯點狀污染地段，表層土壤采樣點離主干公路、鐵路100 m以外，且采樣時間避開施肥期。土壤樣品自然風干，除去雜物，研磨后過20目尼龍篩，裝入樣品袋后送樣測試分析。

分析過程嚴格按照《多目標區域地球化學調查規范》(DD2005-1)的要求進行，土壤Cr含量采用X射線熒光光譜儀(S4 PIONEER)，經粉末壓片(稱樣4 g、硼酸鑲邊墊底)直接測定，采用離子選擇性電極法(ISE)測定土壤pH，有機質含量采用重鉻酸鉀外加熱法測定。分析過程中所用的試劑均為優級純，所用的水均為超純水(亞沸水)。試驗過程中每50個樣品加入1個空白樣、4個土壤標準樣品(GSS-1)和兩個重復樣進行質量控制，以確保精度和準確性。

1.3 富集因子法

富集因子法是評價人類活動對土壤元素富集影響的重要參數[13]，其中參比元素應選用在地殼中穩定存在且含量相對較高的元素[14-16]，本文采用Ti作為參比元素。富集因子的計算公式為：

式中：CCr 表示 Cr 的實測濃度(mg/kg)；Cref表示參比元素的實測濃度(mg/kg)；BCr表示Cr的背景濃度(mg/kg)；Bref表示參比元素的背景濃度(mg/kg)。在此運用 Sutherland[17]提出的分類方法將污染元素按不同等級劃分：EF≤1，無富集；1＜EF≤2，輕微富集；2＜EF≤5, 中度富集；5＜EF≤20，顯著富集；20＜EF≤40，強烈富集；EF＞40，極強富集。

1.4 局部莫蘭指數法

局部Moran’s I是一種常用的檢驗變量局部空間相關性的重要參數，Moran’s I可用如下公式進行計算：

1.5 數據處理

描述性統計、Box-Cox轉換、Pearson相關分析和回歸分析等借助SPSS 20.0、Minitab軟件進行統計分析；半變異函數圖、局部Moran’s I、含量分布圖用GS+、Geoda、ArcGIS 10.2軟件繪制。

2 結果與討論

2.1 Cr 含量的統計性描述

揭陽市表層土壤Cr含量的描述性統計結果如表1所示。Cr含量變化范圍1.40 ~ 301.90 mg/kg，由于表層土壤Cr含量符合對數正態分布，可用幾何均值表示其平均值，為22.40 mg/kg。揭陽市面積僅占廣東省面積2.92%，用廣東省土壤背景值來衡量揭陽土壤Cr含量情況或許存在偏差，故利用深層土壤有效數據計算揭陽市土壤背景值。深層土壤Cr含量呈偏度分布，經Box-Cox轉換，Kolmogorov-Smirnov檢驗數據后符合正態分布(值=0.20 > 0.05)，其最優化轉換系數λ = 0.30。深層Cr含量平均值由Box-Cox的逆運算計算得出，最終算出深層Cr均值為27.88 mg/kg，此值可作為研究區土壤Cr背景值。由此看出，表層土壤Cr含量22.40 mg/kg較低于揭陽市土壤背景值27.88 mg/kg，遠低于廣東省土壤背景值50.50 mg/kg。由此可推斷揭陽市土壤不存在明顯的Cr污染問題。Cr的變異系數為88.7%，屬于中等程度變異[12]，說明Cr含量可能受到一些外源因素的影響。

表1 研究區土壤Cr含量統計描述(mg/kg)

2.2 Cr元素的富集程度

以揭陽市土壤Cr 元素背景值為參比值，以Ti 為參比元素，對所有表層土壤樣品的Cr 元素富集因子(EF)進行計算，結果見表2。揭陽市表層土壤Cr 富集因子均值為0.81，整體來看處于無污染水平。按照提出的分類方法分類，研究區土壤Cr 積累程度多為無富集和輕微富集，分別占到75.11% 和23.46%，中度富集占1.20%，極少數地區存在顯著富集(0.23%)，無強烈富集和極強富集。

表2 Cr元素所占富集程度百分比

2.3 Cr 含量的空間結構特征

數據的非正態分布會造成實驗半變異函數畸變，增大估計誤差，半變異函數的波動甚至會掩蓋其固有的結構，因此需轉換數據消除比例效應[18]。本研究中，表層土壤Cr含量經對數轉換后滿足正態分布，從而消除了比例效應。

根據異性半變異函數的計算劃分角度組，容限為±22.5°。研究計算了揭陽市土壤中Cr的實驗半變異函數，并根據其特點進行了理論模型的擬合，模型擬合參數見表3。

表3 土壤Cr理論半變異函數模型擬合參數

2檢驗達到顯著(＜0.01)，證明理論變異函數對于實驗變異函數的擬合效果較好。研究區土壤Cr含量具有很好的空間結構性，表現出明顯的塊金效應，塊金值0為0.018，在基臺值中所占的比例約為25.7%，這部分變異通常被解釋為隨機效應。Cambardella等[19]認為0/0+1值可以反映區域化變量的空間相關程度，比值小于0.25代表空間相關性很強，大于0.75代表空間相關性較弱，因此研究區土壤Cr含量具有較強的空間相關性。Cr 的半變異函數隨著步長的增加而上升，逐漸達到了基臺值，變程為225.0 km(圖2)，相關性范圍基本覆蓋整個研究區域。

圖2 研究區土壤Cr含量的半變異函數

Fig. 2 Semi-variogram of soil Cr content in studied area

Moran指數值為0.52 (圖3A)，表明研究區有正相關集聚。Moran散點圖表明研究區表層土壤Cr的集聚類型共有4種，每個象限代表著一種集聚類型，第一象限的樣點為高-高集聚，即表示這些樣點的Cr含量相對較高，且周圍均為較高值，該象限的樣點通常被叫做“熱點”；第三象限為低-低集聚，即該象限的樣點Cr含量相對較低，且周圍均為較低值，該象限的樣點通常被叫做“冰點”。這兩個象限的共同點均為呈現正向的空間相關性。Lisa聚類圖(圖3B)中顯示了“冰點”與“熱點”的分布特征，研究區“熱點”主要分布在榕城區及揭東區的東南部、揭西縣的中南部、惠來縣的北部以及西南部；“冰點”主要分布在揭西縣的西南部以及惠來縣南邊沿海地區。

2.4 Cr的空間分布特征

為了解揭陽市土壤Cr的空間分布特征，利用ArcGIS軟件進行普通Kriging插值得到Cr的含量分布圖(圖4)。由圖4可知，Cr含量的空間分布主要受到成土母質和地形的控制。表層土壤Cr高值集中在榕城區和惠來縣的北部以及西南部；土壤Cr低值在揭西縣的西南部以及惠來縣南面沿海等地區。榕城區主要位于榕江流域的中段，河流分布密集，成土母質主要為粉砂巖與榕江河流沉積物，Cr易隨榕江河流沉積物等進行遷移至此，揭陽市地勢自西向東傾斜，西北部多山地丘陵，地勢較高，南部為大面積的沿海沙灘地，不利于Cr的富集，Cr含量相對偏低，這與前面Lisa聚類圖表現一致。近些年研究表明，在重金屬污染的土壤中，Cr的空間結構和分布主要受成土母質的控制，如張慧等[21]通過對松嫩平原的肇源縣表層土壤重金屬Cr空間分布格局的研究發現，該地區土壤中的Cr主要受成土母質的控制；呂建樹和何華春[22]對江蘇沿海帶土壤重金屬分布研究發現，該地區土壤中的Cr為自然來源元素，受到成土母質的控制。本研究結果都與此相符。

圖3 研究區土壤Cr的Moran散點圖(A)和Lisa聚類圖(B)

圖4 表層土壤Cr含量空間分布

2.5 表層土壤Cr 水平空間分布的影響因素

表層土壤重金屬水平空間分布主要受自然因素、人為干擾等因素的影響。其中在自然因素中成土母質起主導作用，而土壤類型是成土過程作用的結果，對重金屬的分布可能有一定的影響，同時人類活動范圍導致土地性質的改變對局部重金屬分布也會產生一定的作用。

2.5.1 成土母質的影響 成土母質是表層土壤主要的物質基礎，其類型差異會直接影響表層重金屬含量[23]。本文利用ANOVA法統計不同成土母質下表層土壤Cr含量(表4)，結果表明不同母質間土壤Cr含量存在顯著性差異。各母質中表層Cr平均含量由高到低依次排序為：粉砂巖＞第四紀沉積物＞頁巖＞凝灰巖＞花崗巖。粉砂巖、頁巖通常是在水動力條件較安靜、沉積速度緩慢環境下形成，分布于湖泊、河流三角洲等地帶，揭陽市中部、南部和東南部都是廣闊肥沃的榕江沖積平原和濱海沉積平原，有利于Cr元素的遷移及在河流沉積物形成的土壤中富集。

表4 不同母質類型、土壤類型及土地利用方式下土壤Cr含量(mg/kg)

注：表中小寫字母不同表示同一影響因素不同類型間表層土壤Cr含量差異顯著(< 0.05)。

2.5.2 土壤類型的影響 研究區土壤類型主要為赤紅壤和水稻土，在北部丘陵和南部沿海區域分布有少量的黃壤和風沙土。用ANOVA法按土壤類型對表層土壤進行統計(表4)，結果表明黃壤和風沙土之間以及水稻土和黃壤之間Cr含量存在顯著性差異。平均含量由高到低依次排序為：水稻土>赤紅壤>黃壤>風沙土。水稻土為水成或半水成土，具水耕淀積層[24]，有利于含Cr物質的富集。六價鉻受pH的影響很大，pH堿性條件下能穩定存在，赤紅壤的pH條件下六價Cr比例一般很低，絕大部分為三價Cr，而三價Cr極易被土壤膠體吸附和形成沉淀，以高嶺土、氧化鐵和氧化鋁為主的赤紅壤吸附三價Cr的能力較強[25]，而以伊利石為主的黃壤吸附三價Cr的能力較弱。風沙土是發育于風成沙性母質的土壤，砂性母質的流動性較強，不利于Cr元素的富集。

2.5.3 土地利用方式的影響 人類通過改變土地利用方式，影響土壤性質和土壤生產力，從而影響土壤元素含量和土壤環境[26]。本文依據研究區土地利用的特點，將土地利用類別分為農耕用地、建筑用地和林地及未利用地3種方式。ANOVA統計分析表明這3種土地利用方式下表層土壤Cr含量并沒有顯著性差異且平均含量都小于揭陽市土壤背景值(27.88 mg/kg)。因此可以推斷研究區土壤Cr含量并未受到明顯的人類活動影響。

3 結論

1)揭陽市表層土壤平均Cr含量為22.39 mg/kg，低于揭陽市土壤背景值27.88 mg/kg，富集因子法分析表明研究區土壤Cr富集程度多為無富集和輕微富集，分別占到75.11% 和23.46%，整體來看無明顯污染問題。

2)用地統計學方法對揭陽市土壤中Cr進行空間分析，Cr含量高值區分布在成土母質以粉砂巖為主的榕城區中部以及惠城區北部，低值分布在西北部山地丘陵以及東南部的沿海沙灘地地帶；Moran指數表明研究區存在正相關集聚地區，Lisa聚類圖可以看出研究區“熱點”主要分布在榕城區及揭東區的東南部、揭西縣的中南部、惠來縣的北部以及西南部，“冰點”主要分布在揭西縣的西南部以及惠來縣南邊沿海地區，這與土壤Cr的空間分布特征基本一致。

3)方差統計分析了不同成土母質、土壤類型、土地利用方式下土壤Cr含量的影響差異。研究區土壤Cr主要受到成土母質的影響，粉砂巖和頁巖中的Cr含量較高，同時受到榕江、練江等流域的河流動力影響而易于遷移；不同土壤類型中水稻土中Cr含量較高，風沙土中Cr含量較低，可能是因為水稻土具有水耕沉淀層易于Cr的富集，而風沙土流動性較強，Cr難以富集；不同土地利用方式下Cr含量差異不明顯，表明Cr含量并未受到人為活動的明顯影響。

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Spatial Structure and Distribution of Soil Chromium in Jieyang City, Guangdong Province

WANG Hanzhi1,2, WEN Hanhui3, CAI Limei1, 2, 4*, LUO Jie1,2, MU Guizhen1,2, WANG Qiushuang1, 2, JIANG Huihao1, 2, WANG Shuo1, 2

(1 Key Laboratory of Exploration Technologies for Oil and Gas Resources, Ministry of Education, Yangtze University, Wuhan 430100, China; 2 College of Resources and Environment, Yangtze University, Wuhan 430100, China; 3 Non-ferrous Metals Geological Bureau 940 Team, Guangdong Province, Qingyuan, Guangdong 511500, China; 4 Key Laboratory of Mineralogy and Metallogeny, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China)

A systematic investigation of soil chromium (Cr) in Jieyang City of Guangdong Province was carried out, 1 330 surface soil samples and 331 deep soil samples were collected, the content, spatial structure and distribution Cr were measured and analyzed, Cr pollution status was analyzed using enrichment factor method, structural characteristics, Moran index and spatial agglomeration effect of Cr were analyzed by software such as Geoda and GS+, and spatial distribution and influence factors of Cr were analyzed by GIS and variance analysis. The results showed that there was no obvious soil Cr pollution in the studied area, the average Cr content of surface soil was 22.39 mg/kg, which was lower thanthe background value of 27.88 mg/kg in Jieyang City, and much lower than the background value of 50.50 mg/kg in Guangdong Province. Cr accumulation in the studied area was mostly non-accumulation and slight accumulation, accounting for 75.11% and 23.46%, respectively. Moran index was 0.52, indicating that the studied area had positive correlation aggregations. The “hot spots” were mainly distributed in the southeastern part of Rongcheng and Jiedong districts, the south-central part of Jiexi County, the north and southwest of Huilai County; the “ice spots” were mainly distributed in the southwest of Jiexi County and the coastal area south of Huilai County, which were basically consistent with the spatial distribution of Cr content. Soil Cr was mainly affected by the parent material, higher Cr in siltstone and shale but lower in sandy parent material. Cr content in paddy soil was higher than other soil types, and lower in sandy soil, but no obvious difference between different land use types, and human activities affected Cr content insignificantly.

Soil Cr; Spatial structure; Distribution characteristics; Influencing factor; Jieyang City

X825

A

10.13758/j.cnki.tr.2020.05.010

王涵植, 溫漢輝, 蔡立梅, 等. 廣東省揭陽市土壤鉻的空間結構及分布特征研究. 土壤, 2020, 52(5): 941–947.

國家自然科學基金項目(41203061)、教育部油氣資源勘探技術重點實驗室開放基金項目(K2018-19)、湖北省自然科學基金項目(2015CFB603)、湖北省教育廳科學技術研究重點項目(D20161301)、有機地球化學國家重點實驗室開放基金項目(OGL-201408)和長江大學大學生創新創業訓練項目(2016006,2017223)資助。

王涵植(1995—)，男，湖北鄂州人，碩士研究生，主要研究方向為環境地球化學。E-mail: cjdxwhz@163.com