基于GAM模型的合肥市臭氧時空分布特征及影響因素研究

衛尤文,鄭志俠，汪水兵,張 紅，易明建，陳 建

(1.合肥學院 生物食品與環境學院，安徽 合肥 230601；2.安徽省環境科學研究院，安徽 合肥 230071)

1 引言

近年來，隨著社會經濟發展、城市化進程加快、機動車增加、工業多樣化發展等原因，大氣污染已由傳統的煤煙型污染轉變為氣溶膠復合光化學污染類型。以臭氧為特征污染物的大氣環境問題越來越突出。為了系統性地掌握臭氧污染變化規律，國內學者從臭氧的形成機理、區域傳輸、影響因素等方面展開了研究。研究顯示，大氣污染中O3的形成主要是通過人為和自然排放的前體物NOx、CO和VOCs在光照作用下經過一系列的化學反應形成的二次光化學氧化劑[2]。王磊[3]、程念亮[4]、王闖[5]和王宏[6]等研究發現臭氧的形成與氣象條件密切相關，其主要表現為氣溫、能見度、日照時數、總輻照強度等要素呈顯著正相關，與相對濕度、總(低)云量呈負相關。臭氧高濃度污染還與天氣型、風向、氣壓等因素相關。還有學者通過統計分析得出各地區易發生臭氧污染的氣象條件，如吳鍇等[7]統計發現氣溫高于15℃、相對濕度低于65%、西風或偏東北風控制時，成都市容易發生高濃度O3污染。王文波等[8]研究發現相對濕度為45%～85%、平均風速為1.0～2.0 m/s、日照時數>6 h、日平均氣壓為998～1013 hPa，同時主導風存在偏南風量或吹較大北風、東風或西北偏西風時可考慮發布臭肇慶市氧污染預警。

O3濃度與氣象要素之間存在較為明顯的相互作用影響，但目前研究O3濃度與氣象要素之間的關系多以假設兩者之間存在線性影響為基礎，研究結果與實際存在一定的誤差。而運用非線性模型分析影響因素對O3濃度變化的研究成果目前還較少。賈彬等[9]通過對廣義可加模型共曲線性及其在空氣污染問題研究中的應用研究發現在空氣污染問題影響因素研究中采用GAM模型的分析結果較傳統線性分析結果的可信度高，結果應用更為準確。基于此，本文運用運用廣義相加模型(GAM)，構建O3濃度與氣象要素的非線性模型，探討不同季節氣象要素對O3濃度的影響，以期為合肥市O3污染的防治提供科學參考。

2 資料與方法

2.1 數據來源

使用合肥市2018年3年間的O3濃度值和常規氣象參數為研究對象，研究2018年合肥O3與氣象參數之間的非線性關系，氣象數據來源于中國氣象數據網(http://data.cma.cn)發布的中國地面氣候資料日值數據集(V3.0)，該數據集已經過嚴格的質量控制，數據較為可靠，主要有SPD(風速)、RH(相對濕度)、SLP(海平面氣壓)、TEMP(溫度)和PRE(降水)5項參數，數據均處理成日均值進行研究。部分數據缺失，為保證數據的真實性，均進行舍去處理。

2.2 研究方法

廣義可加模型(GAM)是Stone[10]提出的一種傳統可加模型，它是能夠解釋影響因子與相應變量之間的非線性響應關系的模型。本文以SPD、RH、SLP、TEMP和PRE等5個氣象因子作為解釋變量，O3濃度為響應變量，運用GAM模型，深入探討5項氣象因素對O3濃度變化的影響特征。該模型的基本形式為:

g(μi)=α0+f1(x1i)+f2(x2i)+f3(x3i)+…+fj(xji)+δi,i=1,2,3…n

(1)

式(1)中，μi為相對應變量的期望值；g(μi)為連接函數；α0表示截距，i代表第i天；n代表觀測的天數；j代表氣象因子的數量；fi是氣象因子xij的光滑函數，代表O3濃度和氣象因子間存在在的復雜關系；δi表示殘差。在GAM模型具體分析過程中，采用Rx64.3.3.0版R軟件的mgcv包。

3 結果與討論

3.1 時空分布特征

3.1.1 空間分布特征

通過對合肥市4個空氣質量監測站點的逐小時O3濃度進行對比分析，了解合肥市O3濃度在地理位置上的變化。結果見表1，合肥市各個站點O3年均濃度高低順序為董鋪水庫(76.4 μg/m3)>長江中路(68.6 μg/m3)>琥珀山莊(65.0 μg/m3)>三里街(54.2 μg/m3)，其中董鋪水庫和長江中路的O3濃度較合肥市整體濃度高，琥珀山莊和三里街較合肥整體濃度低。各監測站點的最大小時濃度高低順序為與年均濃度表現一致。由此說明，合肥市O3濃度郊區較市區高。這主要由于O3前體物向郊區擴散并在郊區積累發生一系列光化學反應導致的。

表1 合肥市臭氧年均濃度與最大小時濃度統計

3.1.2 季節變化特征

對合肥市各監測點位O3濃度的季節變化做對比分析，結果如表2所示，合肥市O3濃度季節變化春夏高于秋冬。整體來看，合肥市O3濃度的季節變化由高到低分別是：夏季(90.4±14.8) μg/m3>春季(74.1±12.2) μg/m3>秋季(57±8.1) μg/m3>冬季(39.1±9.5) μg/m3。從圖1中可以看出，合肥市2018年O3超標主要發生在春夏秋三季，其中夏季超標占總超標的55%。

表2 合肥市O3季均濃度

圖1 合肥市2018年O3超標天數分布

3.1.3 時間變化特征

圖2為合肥市O3濃度日小時變化曲線，可以看出，O3在0:00～7:00之間維持在一個相對較低的水平，且在7:00左右出現最小值，主要是由于此時間段溫度較低，光化學反應弱，不利于臭氧的生成，而大氣中的NOx通過與O3發生化學反應，不斷“滴定”消耗O3[1]，7:00之后溫度升高，太陽輻射增大，NOx濃度也逐漸升高，此時生成O3的光化學反應強烈，導致O3濃度開始積累升高，在15:00左右達到峰值，之后又隨著溫度和太陽輻射的降低而降低。

圖2 合肥市O3濃度日小時變化曲線

3.2 O3濃度影響因素的GAM模型擬合

3.2.1 構建GAM模型

對選定的氣溫(TEMP)、氣壓(SLP)、降水量(PRE)、相對濕度(RH)、及風速(SPD)等5個氣象因子進行單項因子與O3濃度的分析。結果見表3，各單項氣象因子與O3濃度模型的自由度都大于1，說明各氣象因子對O3濃度的影響均是非線性的。而TEMP和RH的F統計值(462.2～590.4)、R2(0.322～0.392)及方差解釋率(32.3%～39.3%)較大，說明TEMP、RH對O3的影響顯著，模型擬合效果較好。其中PRE的F統計值、R2及方差解釋率最低，說明此單因子的GAM模型擬合度較差；SLP及SPD的F統計值、R2及方差解釋率較小，但所有因子均在P<0.001水平下，通過相關性檢驗。

表3 合肥市O3濃度單影響因素GAM模型擬合結果

以選定5項氣象因子作為解釋變量，O3濃度為響應變量，通過GAM模型進行多因素的相關性分析，結果如表4所示。

表4 合肥市O3濃度與5氣象因子的多因素GAM模型擬合結果

多因素分析表明，多因素GAM模型R2為0.653、方差解釋率為65.7%，較各單因素GAM模型的R2和方差解釋率高。說明多因素GAM模型擬合效果要優于單因素GAM模型。其中PRE的P值大于0.001，未通過在0.01水平下顯著檢驗，說明PRE對合肥市O3濃度全年尺度的變化影響不大；其余因子在P<0.001水平下顯著影響O3濃度變化；說明TEMP、SLP、RH及SPD對合肥市O3濃度全年尺度的變化影響顯著。

刪除PRE未通過顯著性分析的因子，以O3作為解釋變量，重新構建多因素GAM模型，結果如表5所示。

表5 合肥市O3濃度與4氣象因子的多因素GAM模型擬合結果

重新分析后，TEMP、SLP、SPD及RH均在P<0.001水平下顯著影響O3濃度變化，多因素GAM模型R2為0.652、方差解釋率為65.6%，說明此GAM模型擬合較好，TEMP、SLP、SPD及RH這4個氣象因子與O3濃度之間的相關性較強。對合肥市全年O3濃度影響最大的是3個因素是相對濕度、溫度和氣壓。

3.2.2 GAM模型檢驗

GAM模型檢驗主要是通過R語言mgcv程序包中的gam.check函數來評估擬定最優模型的質量[11]。其檢驗結果見圖3，從模型的殘差QQ圖和直方圖來看，圖中的點大致在直線上，說明殘差符合正態分布，且殘差值在主要集中在0附近，由此說明模型的擬合度較好。而觀測值與擬合值基本y=x分布，說明模型擬合值與實際觀測值匹配度較高。綜上，說明本次GAM模型的擬合效果較好。

圖3 GAM模型殘差結果檢驗

3.2.3 O3濃度影響因素分析

通過GAM模型進行多因素的相關性分析，從而得到TEMP、SLP、RH、SPD四項影響因子的影響效應圖(圖4)，由此分析各影響因子對O3濃度的具體影響。由圖4可以看出，O3濃度與各氣象因素間并非是簡單的線性關系，而是呈現較為復雜的非線性關系。其中TEMP與O3濃度主要呈非線性正相關，曲線形似開口向上的拋物線；當TEMP<13 ℃時，O3濃度隨TEMP的升高有微弱的降低，但變化幅度不大；當13 ℃33 ℃時，O3濃度隨TEMP的升高而上升的幅度降低。O3濃度與氣壓主要呈非線性負相關，曲線形似開口向下的拋物線，當SLP<1012 hPa時，SLP對O3濃度的影響較小，當SLP>1012 hPa時，O3濃度隨SLP的增加而降低，且O3濃度下降速度較快。O3濃度與RH主要呈非線性負相關，曲線形態近似開口向下的拋物線，當RH<40%時，RH對O3濃度的影響不顯著；當RH>40%時，O3濃度隨RH的增加而降低，且降低幅度較大。當SPD<2.6 m/s時，O3濃度隨SPD的上升而升高，但上升幅度較小，此時SPD對臭氧的影響為正相關；當SPD>2.6 m/s時，曲線近似線性，此時O3濃度隨SPD的上升而降低，且SPD越大下降速度越快，主要呈現負相關。

圖4 各氣象因素對臭氧濃度變化的影響效應

4 結論

(1) 合肥市O3濃度郊區較市區高。且春夏臭氧濃度較秋冬季高，O3濃度季節變化特征表現為:夏季(90.4±14.8) μg/m3>春季(74.1±12.2) μg/m3>秋季(57±8.1) μg/m3>冬季(39.1±9.5) μg/m3，而O3超標主要發生在春夏秋三季，其中夏季超標占總超標的55%。

(2) O3濃度日小時變化呈單峰型分布，在7:00左右出現最小值，峰值在15:00左右。對氣壓、氣溫、相對濕度、風速、降水量等5項氣象因子利用GAM模型進行單因素分析，結果表明O3濃度與單個氣象因子皆呈非線性關系。在做多因素模型分析下，結果表明相對濕度、溫度、氣壓和風速對合肥市O3濃度影響較為顯著。且當TEMP<13 ℃時，O3濃度隨TEMP的升高有微弱的降低，但變化幅度不大；當13 ℃33 ℃時，O3濃度隨TEMP的升高而上升幅度降低。當SLP<1012 hPa時，SLP對O3濃度的影響較小，當SLP>1012 hPa時，O3濃度隨SLP的增加而降低，且O3濃度下降速度較快。當RH<40%時，RH對O3濃度的影響不顯著；當RH>40%時，O3濃度隨RH的增加而降低，且降低幅度較大。當SPD<2.6 m/s時，O3濃度隨SPD的上升而升高，但上升幅度較小，此時SPD對臭氧的影響為正相關；當SPD>2.6 m/s時，曲線近似線性，此時O3濃度隨SPD的上升而降低，且SPD越大下降速度越快，主要呈現負相關[12]。

(3) 從全年來看，對合肥市影響較大的3項氣象因子主要為相對濕度、溫度、氣壓。