基于激光吸收光譜技術的太湖流域稻田氨揮發研究①

闕華禮，楊文亮，王書偉，丁世杰,2，邵玲玲，朱安寧*

基于激光吸收光譜技術的太湖流域稻田氨揮發研究①

闕華禮1,2,3，楊文亮1，王書偉1，丁世杰1,2，邵玲玲1，朱安寧1*

(1土壤與農業可持續發展國家重點實驗室/封丘農業生態實驗站(中國科學院南京土壤研究所)，南京 210008；2中國科學院大學，北京 100049；3銅陵市環境保護科學研究所，安徽銅陵 244000)

氨揮發是太湖流域農田氮肥損失的重要途徑之一。本試驗采用高時間分辨率的TDLAS-BLS技術研究太湖流域稻田追肥期氨揮發規律及其影響因素。結果表明：追肥后稻田上方空氣中氨濃度白天明顯大于夜間，而且瞬時波動較大。稻田氨揮發速率呈現先上升后下降的趨勢，峰值出現在施肥后的2 ~ 3 d，且氨揮發僅持續1周左右。分蘗期氨揮發速率和損失率均大于抽穗期，兩個時期氨揮發損失率分別為36.6%、23.0%。氨揮發集中在較短時間內，分蘗期、抽穗期施肥后前4 d的累積氨揮發量分別占總氨揮發損失的80%、84%。分蘗期風速、光照、氣溫對稻田氨揮發均具有明顯的促進作用，其中光照的作用更為顯著；抽穗期風速和氣溫對氨揮發的影響較低。降雨對氨揮發具有強烈的抑制作用，降雨期間是影響氨揮發產生的主要因素。

激光吸收光譜；反向拉格朗日隨機擴散模型；氨揮發；稻田；影響因素

氨揮發是農田氮素的重要損失途徑，也是我國大氣中氨氣的主要來源。據估算，2010年我國農田施肥引起的氨揮發損失達448萬t，約占全國氮肥使用總量的15%[1]。氨氣作為空氣中重要的活性氮組分，與SO2、NO等反應生成各種大氣氣溶膠細粒子，這些氣溶膠粒子是構成大氣環境中細顆粒污染物的主要組成部分。研究發現氨氣的排放量比SO2和NO的排放量與PM2.5濃度的時空變化具有更強的相關性[2]，對我國城市PM2.5年均濃度貢獻率高達29.8%[3]。

太湖流域是我國重要的糧食生產基地，流域內水田面積約占總耕地面積的80% 以上[4]，糧食高產長期依賴于高化肥投入。王海等[5]調查發現該地區43.3% 的區域水稻季施氮量介于270 ~ 360 kg/hm2，遠高于本地區維持水稻高產的氮肥適宜施肥量210kg/hm2。高氮肥投入勢必給農業生產及生態環境帶來負面效應。于飛和施衛明[6]總結我國近10年來主要糧食作物氮肥利用率時發現過量施肥會導致水稻氮肥利用率下降。太湖流域也是我國農田氨揮發損失最嚴重的區域之一。宋勇生等[7]研究發現太湖地區稻田氨揮發約占施肥量的29.9%。Zhang等[8]研究表明我國施肥引起的氨揮發主要集中在華北平原和太湖地區，其中江蘇省農田氨揮發約占全國的8.5%。此外，2010年入湖污染物調查數據表明，該流域農業面源污染對太湖污染物中銨氮貢獻高達46%[9]。

目前太湖流域農田氨揮發研究主要集中在不同農藝措施下的農田氨揮發研究。如He等[10]研究表明生物質炭與脲酶抑制劑、硝化抑制劑同時施用可以減少稻田氨揮發損失19.8%。Zhao等[11]研究發現稻田氮肥比常規施肥量(N，300 kg/hm2)減施25% 時，可降低氨揮發損失65%。胡安永等[12]研究表明休閑–水稻輪作下氨揮發損失顯著高于稻麥輪作和紫云英–水稻輪作。但這些研究所涉及的監測方法多以動態箱式法為主，也有部分研究人員采用微氣象法和通氣法等其他方法研究該地區稻田氨揮發[7,13]。由于這些方法需要長時間連續采集田間氨氣進行分析，難以獲取氨揮發日內變化動態。激光吸收光譜技術目前廣泛用于各種痕量氣體監測，其中開放光程可調諧二極管激光吸收光譜技術(tunable diode laser absorption spectro-scopy，TDLAS)不需要采樣即可無干擾快速獲取田間空氣中氨濃度數據，再結合反向拉格朗日隨機擴散模型(backward Lagrangian stochastic model，BLS)可準確估算氨揮發通量，為精準研究稻田氨揮發日內變化規律、總氨揮發損失及氣象因素對氨揮發的影響提供了可靠的技術支撐。本研究擬采用TDLAS-BLS技術對太湖地區水稻不同追肥期農田氨揮發進行連續在線監測，并同步測定氣溫、風速、光照、降雨等氣象參數和田面水中的NH4+-N、NO– 3-N濃度，以分析稻田氨揮發日內動態變化及氣象因素和田面水性質對其的影響。

1 材料與方法

1.1 試驗地概況

試驗地位于江蘇省常熟市辛莊鎮中國科學院常熟農業實驗站(31°32′ N，120°41′ E)附近，屬于太湖流域(隸屬長江中下游平原)，為北亞熱帶溫潤季風氣候，年平均降水量為1 038 mm，年平均氣溫為15.5 ℃，≥10℃的天數約為267 d，≥10℃有效積溫在4 933.7 ℃以上，無霜期約為242 d，年均日照時間為1 800.7 h，年均日照總輻射量4 704.6 MJ/m2。冬小麥–夏水稻一年兩熟制是該地區主要的作物種植模式。土壤為湖積物上發育的潛育型水稻土(烏柵土，普通潛育型水耕人為土)，耕作層(0 ~ 20 cm)土壤基本理化性質為：黏粒含量330 g/kg，粉粒含量450 g/kg，砂粒含量220 g/kg，有機質含量34.7 g/kg，全氮含量2.03 g/kg，全磷含量0.88 g/kg，全鉀含量18.4 g/kg，堿解氮含量166 mg/kg，有效磷含量9.1 mg/kg，速效鉀含量148 mg/kg，pH(H2O)7.4，陽離子代換量20.2 cmol/kg。

1.2 試驗設計

試驗于2017年7—8月在實驗站附近水稻田中進行。試驗地地勢平坦，周圍無明顯干擾風場的障礙物。設置東西長120 m、南北寬40 m的水稻田作為試驗施肥區。水稻生長季氮肥施用量N 270 kg/hm2，按基肥、分蘗肥、穗肥(35%∶40%∶25%)施用，基肥采用復合肥(15–15–15)，追肥均采用尿素(含N 464 g/kg)。為避免周圍農田追肥對本次試驗監測結果的影響，試驗區追肥時間與周圍農田相隔15 d左右。分蘗肥、穗肥分別在7月13日和8月21日16:00—18:00均勻撒施，隨后使用TDLAS光譜儀連續在線監測稻田氨揮發，直至揮發煙羽氨濃度與背景氨濃度相近為止。分蘗期水稻植株高度在30 ~ 35 cm，抽穗期水稻植株高度在80 ~ 85 cm。由于夏季稻田水蒸發量較大，定于每天5:00左右開始向試驗地灌水至水深8 cm。

1.3 TDLAS-BLS法測定稻田追肥期氨揮發

TDLAS-BLS法測定氨揮發原理是由BLS模型模擬氨氣粒子運動軌跡估算監測點處氨濃度增值(即監測點氨濃度與背景氨濃度差值)與氨揮發速率的比值，再結合TDLAS法測定的揮發源上、下風向的氨氣線濃度數據估算氨揮發速率：

式中：為氨揮發速率；L是試驗區下風向揮發煙羽處氨氣濃度；b是試驗區上風向背景氨氣濃度。

BLS模型基于MOST(Monin-Obukhov similarity theory)理論，該理論認為短時間內(15 ~ 60 min內)近地面氣流特性可由摩擦風速*(m/s)、大氣穩定度(m)、表面粗糙度0(m)與風向表征，然后通過軟件WindTrax2.0(Thunder Beach Scientific, Halifax, Nova Scotia, Canada)輸入風速、風向、氣溫等數據計算氣流特性參數即可反向模擬氨氣粒子運動軌跡。并由該軟件統計氣體粒子逆風軌跡的觸地點和受垂向風速影響的垂向觸地速度0，則揮發源內觸地點總數與觸地速率0的加權值，除以點釋放的粒子總數，為點氣體濃度增值(–b)與揮發速率的比值()sim[14]。但由于本試驗中測定的氨濃度為線平均濃度，模型假設監測線存在個監測點，公式即為：

本研究在軟件WindTrax 2.0運行中設置粒子數為50 000，監測點為50。

田間氨濃度監測如圖1所示，在試驗地施肥區中間橫向布置一套開路式TDLAS氨氣監測系統(中國科學院安徽光學精密機械研究所研制)，用來監測揮發煙羽氨氣濃度。測線距離100 m，分蘗期和抽穗期光路高度分別為1.2、1.5 m。同時在試驗區的正西方向70 m處，相同高度處布置另一套氨氣監測系統監測背景氨濃度。系統設置為2 s記錄一次氨濃度數據。分蘗期從7月13日18:30開始至7月20日18:30連續監測168 h，抽穗期從8月21日18:30開始至8月28日18:30連續監測168 h，直至揮發煙羽空氣氨濃度與背景值接近為止。BLS模型模擬氨揮發所需的*、、0與由三維超聲風速儀(CSAT3, Campbell Scientific, Inc., Logan, Utah)測定的風速、風向、氣溫等氣象數據計算得到。三維超聲風速儀安裝在試驗地附近距地面1.8 m高度處，數據采集頻率為10 Hz，并由數據采集器中軟件處理為30 min平均值。光照和降雨數據取自常熟實驗站氣象觀測場。

圖1 田間監測的試驗設計

1.4 田面水樣采集分析

為明確田面水理化性質對稻田氨揮發的影響，氨揮發監測期間定于每天6:30在田間多點采集灌溉水和試驗區田面水，帶回實驗室過濾后，分別使用靛酚藍比色法、雙波長比色法測定水樣中NH4+-N、NO– 3-N濃度。

1.5 數據處理

采用Office 2016進行數據整理及繪圖，SPSS 19.0進行數據統計分析。

2 結果與討論

2.1 不同追肥期氨濃度日內變化

傳統的酸吸收法采樣時間長，尤其在氨濃度非常低的情況下，完成一次氨濃度測定需要數小時之久，不便于研究農田氨濃度日內動態變化規律。而本研究采用的激光吸收光譜技術測定氨濃度數據僅需2 s，因此基于TDLAS技術連續長時間測定獲得的高時間分辨率氨濃度數據，可以準確研究施肥后農田上方空氣中的氨濃度變化。本文選取氨濃度最高的一天分析其日內動態變化規律。圖2A和圖2B分別表示本試驗水稻分蘗期2017年7月15日和抽穗期8月22日的氨濃度動態。從圖2A和圖2B中可以看出，氨濃度呈先上升后下降的趨勢，峰值出現在中午12:00左右，且日內波動較大。這是因為隨著光照增強、氣溫升高，NH4+向NH3的轉化速率加快，導致空氣中氨濃度升高，而風速的變化是導致氨濃度瞬時波動較大的主要原因。此外，白天(6:00—18:00)由于溫度高、光照強等因素影響，導致該時段的氨濃度值明顯大于夜間。由于抽穗期施肥量減少及水稻生長情況不同，該時期空氣中氨濃度明顯低于分蘗期。

圖2 水稻分蘗期(A)和抽穗期(B)的氨濃度日內動態

2.2 不同追肥期氨揮發速率

由TDLAS技術測定的高時間分辨率氨濃度數據結合BLS模型計算的氨揮發速率(30 min均值)動態如圖3所示。稻田追肥期氣溫較高，氨揮發速率高且持續時間短，僅持續1周左右，該結果與趙淼等[15]及敖玉琴等[16]研究結果相似。氨揮發速率在施肥后呈先上升后下降的趨勢，且日內氨揮發速率波動較大，白天氨揮發速率明顯大于夜間。此外分蘗期氨揮發速率明顯大于抽穗期。其中分蘗期由于施肥次日陰天導致光照較弱，氨揮發速率于追肥后第3天12:00—12:30達到峰值23.3 kg/(hm2·d)(以純N計)，而抽穗期氨揮發速率因為施肥初期溫度較高和光照較強，于追肥后第2天12:00—12:30即達到峰值11.7 kg/(hm2·d)。氨揮發速率峰值出現的日內時間與田玉華等[13]研究結果一致，這可能與該段時間內高溫和強烈的光照有關。

圖3 水稻分蘗期和抽穗期的氨揮發速率

2.3 不同追肥期氨揮發損失量

受水稻生長情況、氣象條件、田間管理共同影響，不同時期的氨揮發損失有所不同。如圖4所示，分蘗期氨揮發損失量大于抽穗期，連續監測168 h后，分蘗期、抽穗期的累積氨揮發量分別為39.5、15.5 kg/hm2(以純N計)，分別占施肥量的36.6%、23.0%。該結果與宋勇生等[7]采用微氣象質量平衡法測定的分蘗期(36.8%)與抽穗期(22.0%)稻田氨揮發損失率相似，同時與田玉華等[17]采用微氣象質量平衡法測定分蘗期氨揮發損失率(33%)相近。研究發現隨著氮肥用量的增加，氨揮發損失率相應增加[18]。抽穗期水稻生長茂盛，揮發的氨氣被水稻冠層更多吸收[19]，因此抽穗期測定的稻田氨揮發損失率比分蘗期偏低。此外，分蘗期、抽穗期的稻田氨揮發主要集中在施肥后的前4 d，分別占總損失的80%、84%，這是由于追肥期高溫下脲酶活性高，淹水條件下尿素快速水解，導致了追肥期氨揮發損失率高且集中發生在較短時間內[20]。

圖4 水稻分蘗期和抽穗期的累積氨揮發量

2.4 氣象條件對氨揮發的影響

農田氨揮發受土壤性質、管理措施、氣象條件等多種因素共同作用[18,21]。本試驗主要研究氣象條件、田面水性質對稻田氨揮發的影響。圖5顯示了水稻不同追肥期氨揮發速率與風速、光照、氣溫的變化動態及相關分析結果。由于夜間和監測后期氨揮發速率較低，研究氨揮發速率與各氣象因素之間的相關性意義不大。因此僅對水稻追肥后12 ~ 24、36 ~ 48、60 ~ 72、84 ~ 96 h的白天氨揮發速率與風速、光照、氣溫進行相關分析。從圖5可以看出，分蘗期氨揮發速率與風速、光照、氣溫均具有一致的變化規律，相比風速和氣溫，光照與氨揮發速率的相關系數更大且更顯著。說明風速、光照、氣溫對氨揮發有不同的促進作用，光照對氨揮發的影響最大。而抽穗期由于水稻植株高度較高，風速、氣溫對氨揮發的影響降低，而光照仍然是影響該時期氨揮發的主要氣象因素。

在追施穗肥后的第5天(84 ~ 96 h)，氣溫與氨揮發速率呈現負相關關系，為對出現的異常值進行解釋，本文進一步分析了該段時間內降雨和氨揮發動態之間的關系。如圖6所示，在抽穗期施肥后84 ~ 96 h，由于降雨對空氣中氨氣的吸收及對田面水NH4+-N濃度的稀釋作用[16]，導致氨揮發速率急劇下降。降雨成為該段時間氨揮發的主導因素，風速、光照和氣溫的作用減小，所以氨揮發速率與氣溫的相關分析結果出現異常。但降雨之后，氨揮發速率又迅速升高，降雨后光照、溫度和風速不同程度的增加是導致氨揮發速率快速回升的主要原因。

(圖中數字為相關系數，*P<0.05,**P<0.01)

圖6 降雨對稻田氨揮發的影響

2.4 田面水性質對氨揮發的影響

很多研究表明稻田氨揮發速率與田面水NH4+-N濃度相關[22-23]。圖7表明，分蘗期(A)和抽穗期(B)施肥后稻田日平均氨揮發速率與田面水中NH4+-N濃度呈極顯著正相關關系。這是因為田面水NH4+-N濃度與氣相氨分壓維持動態平衡，高的NH4+-N濃度會引起液面氣相氨分壓增大并促進氨揮發，所以田面水NH4+-N濃度可能是影響稻田氨揮發的主要因素之一。本試驗同時測定了田面水中的NO– 3-N濃度，然而NO– 3-N的濃度在整個監測期間變化較小，且一直維持較低水平，這與稻田淹水條件下的缺氧環境不利于硝化反應進行有關[24]。持續淹水條件下，NH4+-N是田面水中氮素主要的形態且不易淋溶[25]，使田面水較長時間維持高NH4+-N濃度水平，這也是稻田氨揮發損失率較高的原因。

圖7 水稻分蘗期 (A)和抽穗期(B)氨揮發速率與NH4+-N的關系

3 結論

利用高時間分辨率、高靈敏度的TDLAS-BLS技術，對太湖流域稻田追肥期氨揮發進行更加精準測定和分析研究，發現追肥后稻田上方空氣中氨濃度受風速影響，瞬時波動較大。氨揮發速率于追肥后的2 ~ 3 d即達到峰值，氨揮發損失主要集中在施肥后的前4 d，分蘗期氨揮發速率和損失率均明顯大于抽穗期。風速、光照、氣溫都促進稻田氨揮發損失，其中光照的影響最大，降雨對氨揮發具有短時抑制作用。相比傳統箱式法的分時段采樣分析，TDLAS-BLS技術通過無干擾連續在線監測可研究農田氨揮發日內動態變化及影響因素，同時準確定量氨揮發損失。

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Ammonia Emission from Paddy Field Measured by Laser Absorption Spectroscopy in Taihu Lake Region

QUE Huali1,2,3, YANG Wenliang1, WANG Shuwei1, DING Shijie1,2, SHAO Lingling1, ZHU Anning1*

(1 State Key Laboratory of Soil and Sustainable Agriculture / Fengqiu Agro-ecological Experimental Station, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China; 2 University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 3 Tongling Institute of Environmental Sciences, Tongling, Anhui 244000, China)

Ammonia emission is one of the important pathways of nitrogen fertilizer loss from farmland in the Taihu Lake region. In order to study ammonia emission dynamics and influencing factors of paddy field in the Taihu Lake region, the TDLAS-BLS method with high-temporal resolution was used in this experiment. The results showed that, compared with the night time, the concentration and variability of ammonia above the rice canopy were significantly higher in daytime after fertilization. Ammonia emission increased rapidly, reached a maximum value in 2–3 days after fertilization, and then decreased rapidly.Ammonia emission loss in tillering stage (36.6%) were higher in panicle stage (23.0%), which was mainly concentrated in the initial four days after fertilization, and accounted for 80% and 84% of total ammonia losses for tillering and panicle stages, respectively. In tillering stage, wind speed, solar radiation and air temperature obviously promoted ammonia emission, and solar radiation influenced most. The effects of wind speed and temperature on ammonia emission in panicle stage were low. Precipitation significantly decreased ammonia emission rate, and was the main factor influencing ammonia emission during the rainfall.

Laser absorption spectroscopy; Backward Lagrangian stochastic diffusion model; Ammonia emission; Paddy field; Influencing factor

X511

A

10.13758/j.cnki.tr.2020.06.010

闕華禮, 楊文亮, 王書偉, 等. 基于激光吸收光譜技術的太湖流域稻田氨揮發研究. 土壤, 2020, 52(6): 1164–1169.

國家重點研發計劃項目(2016YFD0200304)、江蘇省重點研發計劃項目(BE2017343-1)、國家自然科學基金項目(41501327)和江蘇省自然科學基金青年項目(BK20151055)資助。

(anzhu@issas.ac.cn)

闕華禮(1993—)，男，河南信陽人，碩士研究生，主要從事農田氮素循環及高效利用研究。E-mail: hlque@issas.ac.cn