中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的CO2電催化制乙烯等C2+化學(xué)品研究獲進(jìn)展

近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的研究團(tuán)隊(duì)在CO2電催化還原研究方面取得進(jìn)展，可實(shí)現(xiàn)高效制備C2+化學(xué)品。相關(guān)研究成果發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》雜志。

CO2電催化還原反應(yīng)利用清潔電能將CO2和水在溫和條件下轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)品，可同時(shí)實(shí)現(xiàn)碳循環(huán)利用和可再生能源存儲。該反應(yīng)產(chǎn)物種類繁多，與CO和甲酸等C1產(chǎn)物相比，乙烯、乙醇和丙醇等C2+產(chǎn)物具有更高的能量密度和附加值，但將CO2電催化轉(zhuǎn)化為C2+產(chǎn)物涉及到多質(zhì)子-多電子轉(zhuǎn)移，反應(yīng)中間物種復(fù)雜，碳-碳偶聯(lián)困難，造成產(chǎn)物選擇性和生成速率較低。如何在工業(yè)級電流密度下提高生成C2+產(chǎn)物的法拉第效率是目前CO2電催化還原研究亟待解決的關(guān)鍵問題之一。

該研究團(tuán)隊(duì)制備了一種具有豐富Cu0/Cu+界面的Cu-CuI復(fù)合催化劑，用于CO2電催化還原制備C2+化學(xué)品。在流動(dòng)電解池中，該復(fù)合催化劑的最高C2+產(chǎn)物法拉第效率達(dá)到71%，在1.0 V vs.RHE(可逆氫電極)電壓時(shí)，C2+分電流密度為591 mA/cm2，高于單獨(dú)的Cu或CuI催化劑；在0.8 V vs.RHE電壓時(shí)，其幾何電流密度在85 h測試中穩(wěn)定在約550 mA/cm2，乙烯和C2+產(chǎn)物的法拉第效率略有下降。

催化劑結(jié)構(gòu)表征結(jié)果表明，Cu-CuI復(fù)合催化劑在強(qiáng)堿性電解質(zhì)和電極電勢的誘導(dǎo)下發(fā)生明顯重構(gòu)。結(jié)合控制實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn)，重構(gòu)后催化劑表面上的Cu+和吸附碘物種是促進(jìn)Cu-CuI復(fù)合催化劑上高效制備C2+產(chǎn)物的主要原因。吸附碘物種一方面穩(wěn)定Cu+物種促進(jìn)C-C偶聯(lián)，另一方面通過影響*CO吸附強(qiáng)度直接促進(jìn)C-C偶聯(lián)。該研究為高效CO2電催化還原催化劑的設(shè)計(jì)和制備提供了新思路。